本文選題：石墨烯　切入點：雙束系統(tǒng)　出處：《國防科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：石墨烯以其特殊的線性能帶結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的力學(xué)、熱學(xué)、電學(xué)和光學(xué)性能,吸引了全世界眾多科學(xué)研究人員的注意,新機理和新器件不斷涌現(xiàn),成為當(dāng)今國防科技的前沿和研究焦點。論文從石墨烯材料的制備開始,研究了雙束(聚焦電子束\離子束)系統(tǒng)制備石墨烯場效應(yīng)器件的方法、實現(xiàn)途徑和相應(yīng)的工藝技術(shù),在此基礎(chǔ)上深入研究了石墨烯場效應(yīng)管的輸運特性、電極接觸對輸運性能的影響、高電場條件下的輸運行為,進而提出并探索了一種全碳基石墨烯場效應(yīng)管,對雙層\多層石墨烯的層間耦合效應(yīng)和非線性效應(yīng)進行了一定的研究。主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:1.在歸納總結(jié)的基礎(chǔ)上推導(dǎo)了石墨烯場效應(yīng)器件的基本理論。從緊束縛模型出發(fā),推導(dǎo)了石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度,以及量子電容和載流子濃度,最終得到了石墨烯的場效應(yīng)特性模型。該模型是論文進行器件研究和效應(yīng)分析的基礎(chǔ)。2.采用化學(xué)氣相沉積(CVD)方法和機械剝離方法制備出了石墨烯樣品,并對其進行了細(xì)致的表征與物性研究。采用氣體回流新裝置利用CVD方法生長出直徑在1 mm量級的單晶單層石墨烯,并通過拉曼譜、光學(xué)透射譜、掃描電子顯微鏡和透射電子顯微鏡對生長的石墨烯進行了細(xì)致全面的表征。同時采用機械剝離的方法制備出了尺寸可達到100μm量級的單層石墨烯。在相同的制備和測試條件下,性能測試結(jié)果顯示,CVD生長的石墨烯的遷移率最高一般在3000 cm2/v/s左右,而機械剝離石墨烯的遷移率最高可達7000 cm2/v/s以上,表明CVD石墨烯在轉(zhuǎn)移過程中往往會造成明顯的污染和一定的破損。3.開發(fā)了兩種基于雙束系統(tǒng)的石墨烯場效應(yīng)器件的制備方法和配套工藝。一種是利用聚焦離子束刻蝕與聚焦電子束沉積相結(jié)合的器件原位制備與測試方法。實驗表明,該方法制作的金屬電極電阻很大,而且刻蝕和加工制作過程造成的污染非常嚴(yán)重,對基底和石墨烯的損傷明顯,經(jīng)大量實驗仍無明顯改進。另一種是研究開發(fā)了雙束系統(tǒng)的電子束曝光功能,結(jié)合金屬蒸鍍和氧等離子體刻蝕的傳統(tǒng)半導(dǎo)體器件加工工藝,實現(xiàn)石墨烯場效應(yīng)器件的制備方法。在研究解決了精細(xì)聚焦、束閘響應(yīng)慢、精確定位等關(guān)鍵問題的基礎(chǔ)上,通過優(yōu)化束流和曝光時間,實現(xiàn)了曝光精度可達~10 nm、套刻(定位)精度可達~50 nm的高水平電子束曝光工藝,為后續(xù)石墨烯及其它材料的納米電子器件制備打下了堅實的基礎(chǔ)。4.深入研究了殘余電荷、電極接觸對石墨烯場效應(yīng)器件輸運性能的影響。實驗驗證了高溫退火和大電流加熱時消除殘余電荷影響的有效途徑,并總結(jié)出了一套消除殘余電荷影響的程度和工藝。實驗同時驗證了電極接觸勢會導(dǎo)致電極下石墨烯的p型或n型摻雜,進而影響石墨烯場效應(yīng)器件中電子-空穴輸運的不對稱性。在此基礎(chǔ)上,實驗發(fā)現(xiàn),當(dāng)源漏電極與石墨烯之間存在非對稱的接觸勢壘時,會產(chǎn)生所謂的電流摻雜效應(yīng),即源漏電流的極性會造成石墨烯不同類型的摻雜,實驗驗證了這種摻雜是可調(diào)、可逆、可重復(fù)的。而且隨著電極與石墨烯的接觸進一步惡化,達到幾乎絕緣接觸時,器件的電子輸運性質(zhì)完全由接觸界面所決定,發(fā)現(xiàn)此時的電子輸運行為符合空間電荷限制(SCL)傳導(dǎo)機制。5.發(fā)現(xiàn)石墨烯受自熱效應(yīng)的影響產(chǎn)生了電流自增益效應(yīng),即當(dāng)源漏偏壓固定且柵壓為零時,源漏電流會被自動放大直到石墨烯被損傷。機理研究表明這歸因于石墨烯中空穴和電子具有幾乎相同的傳導(dǎo)能力,當(dāng)電子受熱激發(fā)或者伴隨熱流進入襯底之后,石墨烯出現(xiàn)嚴(yán)重的P型摻雜,載流子濃度不降反升,從而導(dǎo)致電流自動增強。該效應(yīng)對石墨烯場效應(yīng)器件的安全可靠性有重要影響。6.提出并研究了一種以納米石墨為電極材料的“全碳基”石墨烯場效應(yīng)晶體管。通過過量的電子束輻照,可以將抗蝕劑PMMA直接碳化,并在高溫退火的輔助下進一步石墨化為可導(dǎo)電的材料,實測電導(dǎo)率為~4.8×10-3?cm,介于重?fù)诫s硅與石墨之間。利用拉曼光譜儀、電子散射能譜分析以及透射電鏡進行觀察,發(fā)現(xiàn)該導(dǎo)電材料由納米石墨構(gòu)成,而且納米石墨片垂直于襯底(或電子束入射方向)排列。將其作為電極材料應(yīng)用于石墨烯器件,得到了從電極到溝道都是碳材料的全碳基石墨烯器件。性能測試結(jié)果表明,CVD石墨烯遷移率達3500 cm2/v/s,是論文中各種不同電極CVD石墨烯場效應(yīng)管中最好的,且沒有明顯的電子/空穴輸運差異。納米石墨材料作為電極有望很好地解決金屬電極與石墨烯的接觸問題,并且這種碳質(zhì)電極是由電子束在抗蝕劑PMMA上直寫而成,與傳統(tǒng)金屬電極制備工藝相比,無需曝光顯影和蒸鍍過程,工藝更加簡單。7.研究了層間耦合對于雙層\多層石墨烯物性的影響,重點研究了石墨烯的非線性光學(xué)特性�；诘谝恍栽淼睦碚撚嬎阊芯苛藢娱g距變化對雙層石墨烯能帶結(jié)構(gòu)以及光學(xué)吸收率的影響,計算結(jié)果表明隨著層間距的壓縮,AB型雙層石墨烯的光學(xué)吸收率在全光譜范圍內(nèi)大幅度的增加。說明層間相互作用對于二維材料有著重要的影響,對多層石墨烯器件特別是二維異質(zhì)結(jié)器件的研究具有重要意義。在此基礎(chǔ)上,利用Z掃描技術(shù)從實驗上研究了石墨烯的三階非線性光學(xué)性質(zhì),測量了其非線性折射率系數(shù)和飽和吸收系數(shù)。并且利用轉(zhuǎn)移疊加的方式制備了無層間耦合的雙層\多層石墨烯,通過有\(zhòng)無層間耦合的石墨烯三階非線性光學(xué)性質(zhì)的比較,發(fā)現(xiàn)層間耦合對石墨烯非線性光學(xué)特性具有抑制作用。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：國防科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TN386;O613.71

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本文編號：1583967