本文關(guān)鍵詞：鐵酸鉍系半導(dǎo)體材料結(jié)構(gòu)及其光催化性能

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【摘要】：隨著全球工業(yè)技術(shù)的迅猛發(fā)展,人類在各個(gè)學(xué)科領(lǐng)域取得輝煌成就的同時(shí)所帶來(lái)的環(huán)境污染問(wèn)題日益嚴(yán)重,甚至開(kāi)始威脅人類自身健康以及其他生物的生存環(huán)境。有機(jī)污染物是造成水污染的主要原因,而光催化技術(shù)可以利用太陽(yáng)能有效地降解有機(jī)物污染,因此制備具有高量子產(chǎn)率且對(duì)可見(jiàn)光有快速響應(yīng)能力的光催化材料是目前該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。鐵酸鉍系化合物(Bi Fe O3、Bi2Fe4O9和Bi25Fe O40)作為窄帶隙半導(dǎo)體,在可見(jiàn)光波長(zhǎng)范圍內(nèi)的光響應(yīng)特性,預(yù)示著其在光催化領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用前景。本文采用第一性原理理論計(jì)算與水熱合成實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證相結(jié)合的研究方法,系統(tǒng)地研究了鐵酸鉍系化合物半導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)及其光吸收和光催化性能,考察了貴金屬Ag對(duì)鐵酸鉍系化合物光催化性能的影響。第一性原理計(jì)算結(jié)果顯示:(1)Bi Fe O3屬于直接帶隙半導(dǎo)體,帶隙為2.013e V;經(jīng)Ag摻雜之后Bi FeO3轉(zhuǎn)變?yōu)殚g接帶隙半導(dǎo)體,其帶隙降低為1.301 e V。(2)Bi2Fe4O9為間接帶隙半導(dǎo)體,其帶隙值為1.922 e V;Bi25Fe O40為直接帶隙半導(dǎo)體,其帶隙值為1.817 e V。(3)通過(guò)分析Bi Fe O3和Bi2Fe4O9的外層電子布局,發(fā)現(xiàn)Fe-O為共價(jià)鍵,而B(niǎo)i-O形成了離子鍵。(4)光電性質(zhì)計(jì)算結(jié)果顯示Bi Fe O3、Bi2Fe4O9以及Ag摻雜Bi FeO3在可見(jiàn)光范圍內(nèi)均具有明顯的光吸收特性。通過(guò)調(diào)整水熱法工藝參數(shù)可以制備純相Bi FeO3、Bi2Fe4O9和Bi25Fe O40粉體。三種半導(dǎo)體材料的最佳合成工藝參數(shù)分別為:對(duì)于Bi Fe O3,KOH濃度為8.5M的情況下,200℃反應(yīng)12h可以得到尺寸為10μm的由細(xì)小顆粒集聚而成的團(tuán)聚體;對(duì)于Bi2Fe4O9,KOH濃度為4M的情況下,200℃反應(yīng)6h可以得到形貌尺寸為幾十納米厚的單分散薄片。對(duì)于Bi25Fe O40,KOH濃度為4M的情況下,80℃反應(yīng)12h便可獲得正方形薄片層狀疊加而成的純相Bi25Fe O40粉體。由光吸收性能測(cè)試結(jié)果得出了Bi Fe O3、Bi2Fe4O9以及Bi25Fe O40的帶隙值分別為1.93 e V、1.4 e V或1.7 eV(Bi2Fe4O9為雙帶隙材料)和1.63 e V,與第一性原理計(jì)算結(jié)果相符。光催化性能測(cè)試結(jié)果表明三者均有很強(qiáng)的光催化降解亞甲基藍(lán)溶液的能力。光照射120 min后,亞甲基藍(lán)溶液濃度降解效率依次為Bi2Fe4O9(81.3%)、Bi Fe O3(86.3%)、Ag-Bi FeO3(87.0%)以及Bi25Fe O40(87.2%),說(shuō)明層狀結(jié)構(gòu)Bi25Fe O40粉體光催化效果最好,完全可以替代Bi Fe O3作為性能最佳的光催化材料。
【關(guān)鍵詞】：鐵酸鉍系半導(dǎo)體 第一性原理 水熱法 光催化性能 組織結(jié)構(gòu)
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TN304
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-30
• 1.1 課題背景11-12
• 1.2 光催化材料分類12-13
• 1.3 光催化技術(shù)13-17
• 1.3.1 光催化機(jī)理14
• 1.3.2 半導(dǎo)體光催化性質(zhì)改性14-17
• 1.4 鐵酸鉍系半導(dǎo)體材料及應(yīng)用17-25
• 1.4.1 BiFeO_3的結(jié)構(gòu)及其多鐵性應(yīng)用17-18
• 1.4.2 BiFeO_3的光學(xué)性質(zhì)應(yīng)用18-21
• 1.4.3 Bi_2Fe_4O_9半導(dǎo)體材料及應(yīng)用21-23
• 1.4.4 Bi_((25))FeO_(40)半導(dǎo)體材料及應(yīng)用23-25
• 1.5 鐵酸鉍系半導(dǎo)體粉體材料的合成方法25-28
• 1.5.1 固相法25-26
• 1.5.2 溶膠—凝膠法26-27
• 1.5.3 共沉淀法27
• 1.5.4 水熱法27-28
• 1.6 主要研究?jī)?nèi)容28-30
• 第2章 材料及研究方法30-36
• 2.1 材料體系選擇與研究方案流程30-31
• 2.2 鐵酸鉍系半導(dǎo)體材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的第一性原理計(jì)算31-32
• 2.3 鐵酸鉍系半導(dǎo)體材料制備32-34
• 2.3.1 純相鐵酸鉍系半導(dǎo)體光催化材料的制備32-33
• 2.3.2 BiFeO_3半導(dǎo)體材料光催化性能改性33-34
• 2.4 組織結(jié)構(gòu)表征34
• 2.4.1 X射線衍射分析34
• 2.4.2 掃描電子顯微鏡分析34
• 2.5 光學(xué)性能測(cè)試34-36
• 2.5.1 紫外-可見(jiàn)光漫反射吸收光譜34-35
• 2.5.2 光催化性能測(cè)試35-36
• 第3章 鐵酸鉍系半導(dǎo)體材料的第一性原理計(jì)算36-57
• 3.1 引言36-37
• 3.2 第一性原理計(jì)算鐵酸鉍系半導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)特征37-46
• 3.2.1 鐵酸鉍系半導(dǎo)體的晶體結(jié)構(gòu)37-39
• 3.2.2 鐵酸鉍系半導(dǎo)體的能帶結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)39-46
• 3.3 鐵酸鉍系半導(dǎo)體的光電性質(zhì)46-50
• 3.3.1 Bi FeO_3的光電性質(zhì)47-48
• 3.3.2 Bi_2Fe_4O_9的光電性質(zhì)48-50
• 3.4 Ag摻雜BiFeO_3的第一性原理計(jì)算50-55
• 3.4.1 Ag摻雜BiFe O_3的晶體結(jié)構(gòu)50
• 3.4.2 Ag摻雜BiFe O_3的能帶及電子結(jié)構(gòu)50-53
• 3.4.3 Ag摻雜BiFe O_3的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)53-55
• 3.5 鐵酸鉍系半導(dǎo)體的第一性原理計(jì)算結(jié)果對(duì)比55-56
• 3.6 本章小結(jié)56-57
• 第4章 鐵酸鉍系半導(dǎo)體材料制備及組織結(jié)構(gòu)表征57-91
• 4.1 引言57
• 4.2 水熱法制備BiFeO_3及其組織結(jié)構(gòu)表征57-75
• 4.2.1 反應(yīng)時(shí)間對(duì)BiFeO_3結(jié)構(gòu)及形貌的影響58-60
• 4.2.2 反應(yīng)溫度對(duì)BiFeO_3結(jié)構(gòu)及形貌的影響60-65
• 4.2.3 KOH濃度對(duì)BiFeO_3結(jié)構(gòu)及形貌的影響65-69
• 4.2.4 表面活性劑對(duì)BiFeO_3結(jié)構(gòu)及形貌的影響69-71
• 4.2.5 Bi Fe O_3半導(dǎo)體光催化性能改性71-75
• 4.3 Bi_2Fe_4O_9的制備及其組織結(jié)構(gòu)表征75-85
• 4.3.1 反應(yīng)溫度及時(shí)間對(duì)Bi_2Fe_4O_9結(jié)構(gòu)及形貌的影響76-83
• 4.3.2 Bi_2Fe_4O_9表面覆積Ag納米顆粒組織表征83-85
• 4.4 Bi_(25)Fe O_(40)的制備及其組織結(jié)構(gòu)表征85-90
• 4.4.1 反應(yīng)溫度對(duì)Bi_(25)FeO_(40)結(jié)構(gòu)及形貌的影響85-87
• 4.4.2 反應(yīng)時(shí)間對(duì)Bi_(25)FeO_(40)結(jié)構(gòu)及形貌的影響87-89
• 4.4.3 Bi_(25)Fe O_(40)表面覆積Ag納米顆粒組織表征89-90
• 4.5 本章小結(jié)90-91
• 第5章 鐵酸鉍系半導(dǎo)體材料的光催化性能91-101
• 5.1 引言91
• 5.2 BiFeO_3的光吸收及光催化性能91-93
• 5.2.1 BiFeO_3的光吸收性質(zhì)91-92
• 5.2.2 BiFeO_3的光催化性能92-93
• 5.2.3 表面覆積Ag納米顆粒的BiFeO_3光催化性能93
• 5.3 Bi_2Fe_4O_9的光吸收及光催化性能93-98
• 5.3.1 Bi_2Fe_4O_9納米材料的光吸收性質(zhì)93-96
• 5.3.2 Bi_2Fe_4O_9納米材料的光催化性能96-97
• 5.3.3 表面覆積Ag納米顆粒的Bi_2Fe_4O_9光催化性能97-98
• 5.4 Bi_(25)Fe O_(40)的光吸收及光催化性能98-100
• 5.4.1 純相Bi_(25)FeO_(40)的光學(xué)性質(zhì)98-99
• 5.4.2 表面覆積Ag納米顆粒的Bi_(25)FeO_(40)光催化性能99-100
• 5.5 本章小結(jié)100-101
• 結(jié)論101-103
• 參考文獻(xiàn)103-110
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果110-112
• 致謝112

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