本文關(guān)鍵詞：金鉑合金的磁電沉積及其在鋰空氣電池中的催化性能

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【摘要】：鋰空氣電池的理論比能量與汽油相當(dāng),是極具潛力的二次電池。鋰空氣電池的充放電性能與空氣電極上氧氣的還原與析出反應(yīng)速率關(guān)系密切。Au Pt合金對氧氣的還原與析出反應(yīng)具有高效的催化活性。通過電沉積方法制備Au Pt合金催化劑具有工藝簡單、負(fù)載量可控等優(yōu)點(diǎn),但是,還存在催化劑顆粒粒徑較大及活性表面積較小等缺點(diǎn)。在電沉積過程中施加磁場的磁電沉積方法能夠影響金屬離子的傳質(zhì)和金屬的電結(jié)晶過程。本文在碳紙(CP)或負(fù)載了碳粉(C)的碳紙上電沉積Au Pt合金,研究了磁場對于Au Pt納米顆粒的電沉積過程的影響,以及碳載Au Pt催化劑的空氣電極在鋰空氣電池中的催化性能。改變鍍液中的主鹽濃度比,發(fā)現(xiàn)當(dāng)HAu Cl4為8mmol·L-1,H2Pt Cl6為12mmol·L-1,H2SO4為0.5 mol·L-1,電流密度為20m A·cm-2,電鍍時間為25s時,恒電流沉積獲得了粒徑約為200nm的Au0.5Pt0.5合金,在溶解了雙三氟甲磺酰亞胺基鋰的1-乙基-3-甲基咪唑雙三氟甲磺酰亞胺鹽離子液體電解液(EMITFSI+Li-TFSI)中對O2的催化活性較高。用該工藝條件制備的CP/C/Au Pt空氣電極,所組裝的鋰空氣電池放電平臺約為2V,在0.05m A·cm-2電流密度下,600m A·g-1定容可循環(huán)13次。循環(huán)伏安曲線測試表明,在0.2V(vs.SCE)至更負(fù)的電勢范圍內(nèi),Au Pt合金才能開始共沉積。在電沉積過程中施加分別與電場方向平行或垂直的磁場,極化曲線測試表明,隨磁感應(yīng)強(qiáng)度的增加,平行磁場中,極限擴(kuò)散電流密度降低,而在垂直磁場中,極限擴(kuò)散電流密度增加。在-0.25V至更負(fù)的范圍內(nèi),磁場對電沉積過程的影響程度變小。恒電流沉積時,隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度由0.5T升至2T,Au Pt合金對于氧氣的催化活性逐漸增強(qiáng)。在2T平行和2T垂直磁場條件下制備了CP/C/Au Pt空氣電極,用其組裝的鋰空氣電池在0.05m A·cm-2電流密度下,放電平臺為2.5V,放電比容量分別達(dá)到3500和2800m Ah·g-1。恒電勢沉積解決了恒電流沉積時過電勢不穩(wěn)定的問題。發(fā)現(xiàn)恒電勢沉積時磁場對于Au Pt納米顆粒催化性能的提高較恒電流沉積時更明顯。在-0.1V(vs.SCE)時,在1T平行磁場條件下所獲得的Au Pt合金對O2的催化性能最優(yōu)。用在該條件下制備的CP/C/Au Pt空氣電極組裝的鋰空氣電池在0.05m A·cm-2電流密度下,放電平臺為2.5V,放電比容量達(dá)到3800 m Ah·g-1。
【關(guān)鍵詞】：磁電沉積 AuPt合金 鋰空氣電池 催化劑 空氣電極
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TM911.41
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 緒論10-20
• 1.1 課題背景及研究的目的意義10-11
• 1.2 鋰空氣電池11-15
• 1.2.1 工作原理11-13
• 1.2.2 空氣電極13-14
• 1.2.3 金屬鋰負(fù)極14-15
• 1.3 鋰空氣電池催化劑15-19
• 1.3.1 過渡金屬氧化物催化劑15-17
• 1.3.2 碳系復(fù)合材料催化劑17-18
• 1.3.3 貴金屬催化劑18-19
• 1.4 課題的主要研究內(nèi)容19-20
• 第2章 實(shí)驗(yàn)材料與方法20-26
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及材料20-21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備21-22
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器21
• 2.2.2 磁場發(fā)生裝置21-22
• 2.3 樣品制備22-24
• 2.3.1 活性漿料制備22
• 2.3.2 CP/C及CP鍍片制備22-23
• 2.3.3 CP/C/AuPt及CP/AuPt空氣電極制備23-24
• 2.3.4 凝膠聚合物電解質(zhì)隔膜制備24
• 2.3.5 鋰空氣電池制備24
• 2.4 分析測試手段24-26
• 2.4.1 對氧氣的催化活性測試24-25
• 2.4.2 形貌表征25
• 2.4.3 物質(zhì)組成分析25
• 2.4.4 結(jié)構(gòu)表征25
• 2.4.5 電池性能測試25-26
• 第3章 恒電流沉積AuPt合金的工藝及性能26-46
• 3.1 鍍液組成的影響26-32
• 3.1.1 鍍液組成對AuPt合金形貌的影響26-27
• 3.1.2 鍍液組成對AuPt合金組成的影響27-28
• 3.1.3 鍍液組成對AuPt合金催化性能的影響28-29
• 3.1.4 鍍液組成對鋰空氣電池性能的影響29-30
• 3.1.5 AuPt合金共沉積循環(huán)伏安行為研究30-32
• 3.2 磁場對AuPt合金及電池性能影響32-45
• 3.2.1 平行磁場對AuPt合金形貌的影響32-33
• 3.2.2 垂直磁場對AuPt合金形貌的影響33-34
• 3.2.3 磁場對AuPt合金組成和結(jié)構(gòu)的影響34-35
• 3.2.4 磁場對AuPt合金催化性能的影響35-36
• 3.2.5 平行磁場對鋰空氣電池性能的影響36-40
• 3.2.6 垂直磁場對鋰空氣電池性能的影響40-43
• 3.2.7 磁場對AuPt合金共沉積行為的影響43-45
• 3.3 本章小結(jié)45-46
• 第4章 恒電勢沉積AuPt合金的工藝和性能46-67
• 4.1 沉積電勢的影響46-48
• 4.1.1 沉積電勢對AuPt顆粒形貌及組成的影響46-47
• 4.1.2 沉積電勢對AuPt合金催化性能的影響47-48
• 4.2 恒電勢條件下平行磁場的影響48-57
• 4.2.1 平行磁場對AuPt顆粒形貌及組成的影響48-51
• 4.2.2 平行磁場對AuP合金催化性能的影響51-52
• 4.2.3 -0.3V沉積電勢下平行磁場對鋰空氣電池性能的影響52-55
• 4.2.4 -0.1V沉積電勢下平行磁場對鋰空氣電池性能的影響55-57
• 4.3 恒電勢條件下垂直磁場的影響57-66
• 4.3.1 垂直磁場對AuPt顆粒形貌及組成的影響57-60
• 4.3.2 垂直磁場對AuPt合金催化性能的影響60-61
• 4.3.3 -0.3V沉積電勢下垂直磁場對電池性能的影響61-63
• 4.3.4 -0.1V沉積電勢下垂直磁場對電池性能的影響63-66
• 4.4 本章小結(jié)66-67
• 結(jié)論67-68
• 參考文獻(xiàn)68-73
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果73-75
• 致謝75

【參考文獻(xiàn)】

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1 張明;徐強(qiáng);桑林;丁飛;劉興江;焦麗芳;;新型可充鋰-空氣電池的納米刺狀α-MnO_2/Pd空心微球催化劑(英文)[J];Transactions of Nonferrous Metals Society of China;2014年01期

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本文編號：977225