本文關(guān)鍵詞：化學(xué)浸漬LSM提高LSCF-GDC復(fù)合陰極電性能的研究

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【摘要】：固體氧化物燃料電池(SOFC)是一種新型、綠色環(huán)保、節(jié)能高效的能源轉(zhuǎn)換技術(shù)。SOFC中低溫化是該項技術(shù)的發(fā)展方向,在SOFC中低溫化的發(fā)展過程中,對SOFC材料的性能有較高的要求,然而電池總的極化損耗主要是由陰極的極化阻抗所引起。制備高混合電導(dǎo)的復(fù)合陰極能有效提高陰極的電性能。本課題采用傳統(tǒng)的機械混合法制備性能較高的LSCF-GDC復(fù)合陰極骨架,并通過化學(xué)浸漬法浸漬LSM來提高復(fù)合陰極的電化學(xué)性能和LSCF在工作溫度下的長期穩(wěn)定性,本文著重討論了濃度、pH值、絡(luò)合劑等因素對化學(xué)浸漬效果及陰極電性能的影響,并通過改變骨架中LSCF、GDC兩種材料的比值,獲得電性能優(yōu)良的三相復(fù)合陰極。通過XRD分析可知,采用溶膠凝膠法能制得較純的La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.80O3-δ (LSCF)相,LSM浸漬到復(fù)合陰極骨架中沒有發(fā)生偏析,而是生成較純的La0.85Sr0.15MnO3 (LSM)物相。在陰極骨架的制備實驗中,由SEM圖可知,1080℃下燒制的LSCF-GDC陰極骨架有較好的孔隙結(jié)構(gòu)且顆粒結(jié)合較緊密。800℃保溫3h焙燒的浸漬顆粒與陰極骨架結(jié)合良好,且沒有發(fā)生團聚現(xiàn)象。通過背散射掃描觀察可知,陰極中LSCF相、GDC相和空隙的均勻性良好,有利于提高陰極的三相界面線長度。實驗采用EDTA+檸檬酸(1：1)的混合物為絡(luò)合劑、乙醇+氨水的混合液作為補給溶劑、pH調(diào)成弱堿性、陰極骨架進行真空處理與加熱處理,能夠有較好的浸漬效果且獲得最佳浸漬量7.1wt%/次(浸漬材料與陰極骨架的質(zhì)量百分比)。通過SEM圖和陰極極化阻抗測試對不同條件浸漬的陰極顯微結(jié)構(gòu)進行表征。結(jié)果表明：當浸漬液呈中性或弱酸性時,焙燒后生成的LSM顆粒堵塞在陰極的孔口；當浸漬液呈弱堿性,LSM顆粒附著在陰極骨架的孔壁上；浸漬液濃度為0.3mol/L時,生成的LSM納米顆粒能較均勻地分布在陰極骨架內(nèi)壁。當陰極骨架中LSCF:GDC為3：1時,浸漬后獲得較低極化阻抗為0.36Ωcm2。隨著浸漬次數(shù)的增加,浸漬量先增加后平緩,浸漬量在的第4次可達最高值32.5wt%,此時浸漬顆粒已經(jīng)封住陰極表面的孔洞。隨著浸漬次數(shù)的增加,陰極的極化阻抗先減后增,浸漬了3次的復(fù)合陰極有最低極化阻抗0.16Ωm2。通過電化學(xué)工作站對最佳浸漬方案的單電池與未浸漬單電池的功率密度、長期穩(wěn)定性進行測試,750℃測試溫度下浸漬LSM的單電池的最大功率密度為0.645Wcm-2,而未浸漬的單電池的最大功率密度僅為0.503 Wcm-2。通過100h的長期穩(wěn)定性的測試,未浸漬的單電池輸出電壓先增后減,100h后電池總衰減率為2.34%。而浸漬的單電池輸出電壓持續(xù)上升,工作到80h后輸出電壓才開始有降低的趨勢,且第80h-第100h內(nèi)的衰減率僅為0.403%。
【關(guān)鍵詞】：化學(xué)浸漬法 復(fù)合陰極 固體氧化物燃料電池 浸漬液
【學(xué)位授予單位】：景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TM911.4
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 1 文獻綜述10-23
• 1.1 固體氧化物燃料電池研究背景及發(fā)展現(xiàn)狀10-11
• 1.2 固體氧化物燃料電池工作原理11-13
• 1.3 固體氧化物燃料電池關(guān)鍵材料13-19
• 1.3.1 陰極材料13-17
• 1.3.1.1 貴金屬陰極14
• 1.3.1.2 鈣鈦礦型陰極14-16
• 1.3.1.3 復(fù)合陰極16-17
• 1.3.1.4 其他陰極17
• 1.3.2 陽極材料17-18
• 1.3.3 電解質(zhì)材料18
• 1.3.4 連接體材料18-19
• 1.4 浸漬法制備復(fù)合陰極19-21
• 1.4.1 浸漬法制備的陰極與其他傳統(tǒng)陰極的比較19-20
• 1.4.2 浸漬法制備復(fù)合陰極的研究進展20-21
• 1.5 本論文的研究內(nèi)容及意義21-23
• 2 實驗材料及測試方法23-34
• 2.1 實驗原料23-24
• 2.2 實驗儀器與設(shè)備24
• 2.3 對稱電池的制備24-28
• 2.3.1 陰極漿料及GDC對稱電極支撐片的制備24-26
• 2.3.2 對稱電極性能測試26-27
• 2.3.3 對稱電極陶瓷測試架的設(shè)計27-28
• 2.4 單電池的制備28-33
• 2.4.1 陽極、電解質(zhì)流延片與單電池的制備28-30
• 2.4.2 單電池的電性能測試30-33
• 2.5 分析測試33-34
• 2.5.1 X射線衍射分析33
• 2.5.2 掃描電子顯微鏡33
• 2.5.3 電化學(xué)阻抗譜測試33
• 2.5.4 電池放電性能測試33-34
• 3 復(fù)合陰極骨架的制備34-40
• 3.1 溶膠凝膠法制備LSCF粉體34-35
• 3.1.1 溶膠凝膠法制備LSCF粉體的制備流程34
• 3.1.2 LSCF粉體的XRD分析34-35
• 3.2 LSCF-GDC陰極的制備35-38
• 3.2.1 LSCF-GDC陰極漿料的制備35
• 3.2.2 燒成溫度對骨架燒結(jié)性能的影響35-36
• 3.2.3 LSCF-GDC復(fù)合陰極背散射電子像36-37
• 3.2.4 不同LSCF-GDC比例的復(fù)合陰極骨架的制備37-38
• 3.2.4.1 LSCF-GDC骨架的制備37
• 3.2.4.2 不同陰極骨架的對稱電極交流阻抗的測試37-38
• 3.3 本章小結(jié)38-40
• 4 LSM浸漬液的制備40-47
• 4.1 LSM浸漬液的制備40-43
• 4.1.1 絡(luò)合劑的選擇40-41
• 4.1.2 pH值對浸漬效果的影響41-42
• 4.1.3 濃度調(diào)整時補給溶劑的制備42-43
• 4.2 浸漬過程43-44
• 4.3 浸漬后焙燒溫度的確定以及LSM物相分析44-46
• 4.5 本章小結(jié)46-47
• 5 幾種浸漬因素對浸漬效果及電性能的影響47-57
• 5.1 濃度對浸漬效果及電性能的影響47-49
• 5.1.1 實驗過程47
• 5.1.2 不同浸漬濃度對浸漬效果的影響47-48
• 5.1.3 不同濃度浸漬液的浸漬對陰極電性能的影響48-49
• 5.2 不同LSCF-GDC比的陰極骨架浸漬后的性能比較49-50
• 5.2.1 實驗過程49
• 5.2.2 不同陰極骨架浸漬后電性能的比較49-50
• 5.3 浸漬量對浸漬效果及電性能的影響50-55
• 5.3.1 實驗過程50-52
• 5.3.2 浸漬次數(shù)與浸漬量的關(guān)系52-53
• 5.3.3 浸漬次數(shù)對浸漬效果的影響53-54
• 5.3.4 浸漬次數(shù)對陰極性能的影響54-55
• 5.5 本章小結(jié)55-57
• 6 浸漬前后電池功率密度及其長期穩(wěn)定性的表征和比較57-61
• 6.1 浸漬前后電池功率密度的比較57-58
• 6.2 浸漬前后電池長期穩(wěn)定的比較58
• 6.3 LSM提高LSCF-GDC復(fù)合陰極電化學(xué)性能及其長期穩(wěn)定性的機理討論58-59
• 6.4 本章小結(jié)59-61
• 結(jié)論61-62
• 致謝62-63
• 參考文獻63-68
• 論文發(fā)表情況68

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1 李艷,呂U，

本文編號：959435