本文關(guān)鍵詞：碳納米纖維負(fù)載鐵鈷鎳材料的制備及其氧還原催化性能

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【摘要】：貴金屬鉑廣泛應(yīng)用于燃料電池的陰極氧還原催化劑,但由于其全球儲(chǔ)量有限,并且容易因中毒而失活,嚴(yán)重阻礙了燃料電池的發(fā)展。研究表明,在堿性電解液中,許多氮摻雜碳材料和過渡金屬的復(fù)合物具有與較好的氧還原催化活性和穩(wěn)定性,但在酸性介質(zhì)中的氧還原催化活性并不理想。本文通過靜電紡絲法,結(jié)合浸漬法和在NH3中高溫處理,制備出PAN基碳納米纖維負(fù)載金屬催化劑。采用TEM、SEM、XPS、Raman和XRD等表征方法對(duì)負(fù)載金屬的碳納米纖維的表面形貌、結(jié)構(gòu)和成分等方面進(jìn)行了系統(tǒng)的測(cè)試;采用循環(huán)伏安法、電流-時(shí)間曲線和旋轉(zhuǎn)圓盤電極法對(duì)負(fù)載金屬碳納米纖維在酸性介質(zhì)中的氧還原催化活性進(jìn)行了研究。通過對(duì)負(fù)載Fe/Co比例為1:1,不同F(xiàn)e/Co負(fù)載量碳納米纖維的研究發(fā)現(xiàn),負(fù)載量為1%和2%的碳納米纖維的表面出現(xiàn)了二次生長(zhǎng)的碳納米管結(jié)構(gòu),且負(fù)載量為1%的樣品表面的碳納米管結(jié)構(gòu)呈竹節(jié)狀,而負(fù)載量為2%的樣品表面的碳納米管比較光滑,且直徑較小,這種碳納米管結(jié)構(gòu)提高了催化劑的穩(wěn)定性;當(dāng)熱處理氣氛換成氮?dú)饣蚋淖儫崽幚硖蓟瘻囟葧r(shí),碳納米纖維表面沒有出現(xiàn)明顯的碳納米管結(jié)構(gòu);負(fù)載Fe/Co比例為1:3或3:1時(shí),碳納米纖維表面只有碳包覆金屬的短棒狀結(jié)構(gòu)。經(jīng)電化學(xué)測(cè)試,負(fù)載金屬碳納米纖維的氧還原催化活性比純碳納米纖維催化劑高,負(fù)載量為2%時(shí),負(fù)載Fe/Co雙金屬的碳納米纖維在酸性介質(zhì)中的氧還原電位為0.50 V,其穩(wěn)定性遠(yuǎn)比負(fù)載單金屬的好;Fe/Co比例則對(duì)碳納米纖維的氧還原催化活性影響不大,而熱處理溫度則有較大影響,經(jīng)900℃碳化的碳納米纖維氧還原峰電位為0.62 V,超過了商業(yè)用的Pt/C催化劑。引入第三種過渡金屬Ni,研究發(fā)現(xiàn),Fe/Co/Ni為1:1:1時(shí),不同F(xiàn)e/Co/Ni負(fù)載量的碳纖維表面沒有生長(zhǎng)出碳納米管結(jié)構(gòu),但隨著金屬負(fù)載量的增加,NH3對(duì)碳納米纖維的刻蝕作用明顯加劇,纖維表面出現(xiàn)了更多的孔缺陷,斷裂現(xiàn)象嚴(yán)重。此外,當(dāng)負(fù)載量超過0.5%時(shí),其氧還原催化活性開始下降。負(fù)載量為0.5%時(shí),改變金屬Fe/Co/Ni的比例,對(duì)碳納米纖維負(fù)載三元金屬催化劑的表面形貌結(jié)構(gòu)影響不大。經(jīng)電化學(xué)測(cè)試,負(fù)載Fe/Co/Ni碳納米纖維在酸性的介質(zhì)中都表現(xiàn)出良好的氧還原催化活性,其中,負(fù)載Fe/Co/Ni比例為4:2:1的樣品其氧還原催化活性最高,氧還原峰電位為0.61 V。
【關(guān)鍵詞】：氮摻雜碳納米纖維 靜電紡絲 過渡金屬 負(fù)載型催化劑 氧還原催化活性
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 緒論9-17
• 1.1 課題背景及研究目的和意義9-10
• 1.2 燃料電池陰極氧還原機(jī)理10-11
• 1.3 燃料電池催化劑研究現(xiàn)狀11-16
• 1.3.1 燃料電池陰極氧還原催化劑發(fā)展方向11
• 1.3.2 鉑基催化劑11-13
• 1.3.3 非貴金屬催化劑13-16
• 1.4 本文的研究?jī)?nèi)容16
• 1.5 本文的創(chuàng)新性16-17
• 第2章 實(shí)驗(yàn)方法17-23
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料及設(shè)備17-18
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料17
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器及設(shè)備17-18
• 2.2 催化劑的制備18-19
• 2.3 催化劑的物理表征19-20
• 2.3.1 掃描電子顯微鏡19
• 2.3.2 透射電子顯微鏡19
• 2.3.3 X射線光電子能譜19-20
• 2.3.4 拉曼光譜20
• 2.3.5 X射線衍射譜20
• 2.4 催化劑的電化學(xué)測(cè)試20-23
• 2.4.1 循環(huán)伏安法20-21
• 2.4.2 旋轉(zhuǎn)圓盤電極法21-22
• 2.4.3 催化劑穩(wěn)定性能的測(cè)試22-23
• 第3章 Fe-Co/NCNFs的制備及其催化氧還原性能研究23-54
• 3.1 引言23
• 3.2 不同負(fù)載量Fe-Co/NCNFs的制備及其催化氧還原性能23-31
• 3.2.1 負(fù)載量對(duì)Fe-Co/NCNFs形貌結(jié)構(gòu)的影響23-28
• 3.2.2 負(fù)載量對(duì)Fe-Co/NCNFs物相和成分的影響28-29
• 3.2.3 負(fù)載量對(duì)Fe-Co/NCNFs催化氧還原性能的影響29-31
• 3.3 不同F(xiàn)e/Co比Fe-Co/NCNFs的制備及其催化氧還原性能31-43
• 3.3.1 Fe/Co比對(duì)Fe-Co/NCNFs形貌結(jié)構(gòu)的影響31-37
• 3.3.2 Fe/Co比對(duì)Fe-Co/NCNFs的物相及成分的影響37-40
• 3.3.3 Fe/Co比對(duì)Fe-Co/NCNFs催化氧還原性能的影響40-43
• 3.4 不同溫度碳化Fe-Co/NCNFs制備及其氧還原催化性能43-52
• 3.4.1 碳化溫度對(duì)Fe-Co/NCNFs形貌結(jié)構(gòu)的影響43-46
• 3.4.2 碳化溫度對(duì)Fe-Co/NCNFs物相及成分的影響46-49
• 3.4.3 碳化溫度對(duì)Fe-Co/NCNFs催化氧還原性能的影響49-52
• 3.5 本章小結(jié)52-54
• 第4章 Fe-Co-Ni/NCNFs的制備及其催化氧還原性能54-74
• 4.1 引言54
• 4.2 不同負(fù)載量Fe-Co-Ni/NCNFs的制備及其催化氧還原性能54-63
• 4.2.1 負(fù)載量對(duì)Fe-Co-Ni/NCNFs形貌結(jié)構(gòu)的影響54-58
• 4.2.2 負(fù)載量對(duì)Fe-Co-Ni/NCNFs的物相及成分的影響58-61
• 4.2.3 負(fù)載量對(duì)Fe-Co-Ni/NCNFs催化氧還原性能的影響61-63
• 4.3 不同F(xiàn)e/Co/Ni比Fe-Co-Ni/NCNFs的制備及其催化氧還原性能63-72
• 4.3.1 Fe/Co/Ni比對(duì)Fe-Co-Ni/NCNFs形貌結(jié)構(gòu)的影響63-66
• 4.3.2 Fe/Co/Ni比對(duì)Fe-Co-Ni/NCNFs的物相及成分的影響66-69
• 4.3.3 Fe/Co/Ni比對(duì)Fe-Co-Ni/NCNFs催化氧還原性能的影響69-72
• 4.4 本章小結(jié)72-74
• 結(jié)論74-75
• 參考文獻(xiàn)75-83
• 致謝83

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前6條

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本文編號(hào)：940093