本文關(guān)鍵詞：銅鋅錫硫系薄膜材料的制備與太陽能電池性能模擬的研究

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【摘要】：基于銅銦硫(CIS)發(fā)展起來的銅鋅錫硫系半導(dǎo)體薄膜[包含Cu2ZnSnS4(CZTS)、Cu2ZnSnSe4(CZTSe)和Cu2ZnSn(SSe)4(CZTSSe)],屬于I2-II-IV-VI4族元素組成的直接帶隙p型半導(dǎo)體。其組成元素Cu、Zn和Sn元素地球含量豐富、環(huán)境友好,光電性質(zhì)與CIS材料類似,光吸收系數(shù)104cm 1,因此是一種前景非常廣闊的光電材料。目前已經(jīng)發(fā)展出多種真空方法和非真空方法制備CZTS薄膜光伏電池,并且取得較高的轉(zhuǎn)換效率。本論文主要研究了CZTSe、CZTS和CZTSSe薄膜的制備工藝,探究CZTS薄膜性質(zhì)對光伏電池輸出特性的影響。基于磁控濺射法制備CZTSe薄膜,研究了硒化工藝,即硒化壓強(qiáng)、硒粉層厚度和硒源種類對CZTSe薄膜的晶體結(jié)構(gòu)、表面形貌、薄膜元素比例和電學(xué)參數(shù)的影響。首先采用磁控濺射法在鈉鈣玻璃基底上沉積Cu/Zn/Sn金屬前驅(qū)層(CZT)薄膜,薄膜表面平整、致密性良好,并且生成Cu6Sn5和Cu5Zn8合金,說明Zn和Sn元素更容易與Cu元素反應(yīng)。然后將沉積有硒粉層的CZTSe薄膜置于管式爐中硒化,分別探究硒化壓強(qiáng)、硒粉層厚度以及硒源種類對CZTSe薄膜性質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)增大硒化壓強(qiáng)和硒粉層厚度均可以減少Sn元素?fù)p失和二元硫化物生成,提高薄膜結(jié)晶性和改善表面形貌。由于CZT層和Se粉層的熱力學(xué)性質(zhì)不同以及Sn元素?fù)p失,CZTSe薄膜表面存在許多二元硫化物顆粒物。通過改變硒源種類,采用硒蒸汽作為硒源進(jìn)行反應(yīng),發(fā)現(xiàn)薄膜表面顆粒物基本消失,表面形貌和結(jié)晶性得到改善,薄膜載流子遷移率也首次超過1 cm2V 1s 1。以Cu2O、SnO和ZnS粉末為原材料,研究了球磨法制備CZTS和CZTSSe薄膜的制備工藝。首先采用濕法球磨法將金屬氧化物/硫化物粉末進(jìn)行研磨形成微納米顆粒,然后通過刀刮法沉積到玻璃基底上,最后將干燥后的薄膜送至管式爐中硫化。在550°C條件下,H2/N2載S蒸汽可以將氧化物/硫化物薄膜硫化,生成CZTS薄膜材料。XRD衍射峰分析,CZTS特征衍射峰較強(qiáng),沒有發(fā)現(xiàn)二元硫化物雜相。但是薄膜并沒有完全被硫化,仍存在少量的Cu2O成分,這是由于表面銅硫化合物層阻礙了硫化的進(jìn)行。將CZTS薄膜置于管式爐硒化后發(fā)現(xiàn),80%的S原子被Se原子替換。CZTSSe薄膜的晶粒尺寸2μm,元素比例接近標(biāo)準(zhǔn)化學(xué)計(jì)量比。使用SCAPS-1D軟件建立了CZTS薄膜光伏電池結(jié)構(gòu)模型,探究了CZTS薄膜厚度、載流子濃度和禁帶寬度對電池輸出特性影響,加深對CZTS電池工作原理的全面理解。研究發(fā)現(xiàn)增加薄膜厚度可以提高電池效率,但是過厚的薄膜(5μm)對提高轉(zhuǎn)換效率不明顯。增加薄膜載流子濃度有利于增大開路電壓Voc,但會減小電池的短路電流Jsc。所以要根據(jù)實(shí)際需求對電池的開路電壓Voc和短路電流Jsc做出權(quán)衡。CZTSSe禁帶寬度隨Se/(Se+S)比值近似線性變化。增加薄膜中Se元素比例可以提高CZTSSe光吸收系數(shù),特別是中長波階段的光吸收系數(shù),進(jìn)而可以調(diào)節(jié)電池的轉(zhuǎn)換效率。模擬研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)Se/(Se+S)=0.3時(shí),CZTSSe的禁帶寬度為Eg=1.32eV時(shí),電池轉(zhuǎn)換效率可達(dá)到最高21.1%。
【關(guān)鍵詞】：CZTS 球磨法 金屬氧化物/硫化物粉末 SCAPS-1D
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TM914.4;TB383.2
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 緒論10-22
• 1.1 光伏電池的研究背景10-11
• 1.2 光伏電池工作原理和主要性能參數(shù)11-14
• 1.3 薄膜光伏電池器件材料和結(jié)構(gòu)14-15
• 1.4 CZTS薄膜材料的性質(zhì)15-17
• 1.5 CZTS薄膜的制備方法17-20
• 1.6 本論文的主要研究內(nèi)容20-22
• 2 薄膜的制備和表征方法22-27
• 2.1 磁控濺射法制備CZTSe薄膜22-24
• 2.2 球磨法制備CZTSSe薄膜24-25
• 2.3 薄膜的表征方法25-27
• 3 磁控濺射法制備CZTSe薄膜27-40
• 3.1 前言27-28
• 3.2 金屬前驅(qū)層(CZT)的表征分析28-29
• 3.3 硒化壓強(qiáng)對CZTSe薄膜的影響29-32
• 3.4 硒粉層厚度對CZTSe薄膜的影響32-35
• 3.5 硒源種類對CZTSe薄膜的影響35-38
• 3.6 本章小結(jié)38-40
• 4 球磨法制備CZTS薄膜40-48
• 4.1 前言40-41
• 4.2 Cu2O的硫化研究41-43
• 4.3 SnO的硫化研究43-44
• 4.4 CZTS的硫化研究44-45
• 4.5 CZTSe的硒化研究45-47
• 4.6 本章小結(jié)47-48
• 5 CZTS薄膜電池的數(shù)值模擬48-57
• 5.1 前言48
• 5.2 CZTS薄膜光伏電池結(jié)構(gòu)建立和參數(shù)設(shè)定48-50
• 5.3 吸收層厚度對電池性能的影響50-51
• 5.4 載流子濃度對電池性能的影響51-53
• 5.5 CZTS禁帶寬度對電池性能的影響53-56
• 5.6 本章小結(jié)56-57
• 6 結(jié)論和展望57-60
• 6.1 結(jié)論57-58
• 6.2 展望58-60
• 致謝60-61
• 參考文獻(xiàn)61-66

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