本文關(guān)鍵詞：三維結(jié)構(gòu)石墨烯基超級(jí)電容器電極材料的制備及性能研究

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【摘要】：石墨烯基超級(jí)電容器具有大功率密度、高工作效率、長久使用壽命以及輕污染等優(yōu)勢(shì),是取代傳統(tǒng)儲(chǔ)能系統(tǒng)的理想之選。但石墨烯本身的性質(zhì)以及其雙電層儲(chǔ)能理論極限制約了石墨烯基超級(jí)電容器在實(shí)際應(yīng)用中的推廣。本文將針對(duì)以上問題,通過引入混合式三維結(jié)構(gòu)、石墨烯表面改性以及與法拉第電容電極材料復(fù)合等途徑,研究可有效提高石墨烯基超級(jí)電容器電化學(xué)儲(chǔ)能性能的方法。采用“一步法”通過對(duì)Pt/Si基底進(jìn)行熱處理使其表面形成三維多孔結(jié)構(gòu)(Pt nanocup),并采用PECVD法在Pt nanocup表面原位垂直生長石墨烯(VFG),成功制備了三維混合納米結(jié)構(gòu)石墨烯電極材料(VFG-nanocup)。該材料通過提高單位面積內(nèi)石墨烯片的數(shù)量,使其比表面積相對(duì)于平面基底材料增大了兩倍。同時(shí),石墨烯片的垂直結(jié)構(gòu)可以優(yōu)化電荷的傳輸路徑,增加電荷傳導(dǎo)和儲(chǔ)存的有效面積,為電極材料實(shí)現(xiàn)高電化學(xué)儲(chǔ)能性能提供了保證。研究表面,VFG-nanocup電極材料比電容值高達(dá)1052μF/cm2,能量密度高達(dá)4.88×10-4 Wh/m2,電化學(xué)儲(chǔ)能性能相比于平面二維結(jié)構(gòu)基底的電極材料提高了近三倍。為改善VFG材料本身的疏水性,通過調(diào)節(jié)反應(yīng)氣體流量比來控制所制備的VFG材料的形貌以及表面狀態(tài),并研究其與潤濕性之間的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,制備具有合適尺寸及分布密度的VFG材料有利于保持其潤濕性與電化學(xué)性能的平衡,同時(shí),具有高缺陷度的外層石墨烯層可以有效改善整體VFG材料的親水性。因此,本文提出采用主動(dòng)式雙面旋轉(zhuǎn)等離子體刻蝕方法對(duì)制得的VFG材料進(jìn)行表面處理,通過增加石墨烯片側(cè)壁外層的缺陷度以及頂端邊緣的平滑度,實(shí)現(xiàn)VFG材料潤濕性的改善。經(jīng)雙面旋轉(zhuǎn)等離子體刻蝕后的VFG樣品潤濕角顯著降低,同時(shí)比電容值可提高至1000μF/cm2以上。最后,采用電化學(xué)沉積法在VFG表面制備不同形貌結(jié)構(gòu)的Mn O2以形成VFG/Mn O2復(fù)合電極材料,通過在雙電層電容基礎(chǔ)上引入法拉第電容,可以綜合兩者的優(yōu)勢(shì),獲得高性能的混合式電極材料。研究表明,針狀VFG/Mn O2復(fù)合電極材料具有更好的開放性結(jié)構(gòu),并可充分利用Mn O2與VFG兩者在儲(chǔ)能性能、電學(xué)性能以及形貌結(jié)構(gòu)方面的優(yōu)勢(shì),實(shí)現(xiàn)了高達(dá)11833μF/cm2比電容值,幾乎兩倍于絮狀VFG/Mn O2電極材料,相比于純石墨烯電極材料,其儲(chǔ)能性能提高了近十倍。
【關(guān)鍵詞】：超級(jí)電容器 等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積 三維混合結(jié)構(gòu) 等離子體刻蝕 復(fù)合電極材料
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TM53
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第1章 緒論10-21
• 1.1 課題背景及研究意義10-11
• 1.2 雙電層電容器11-16
• 1.2.1 雙電層電容器及其電極材料11-13
• 1.2.2 三維結(jié)構(gòu)石墨烯電極材料13-14
• 1.2.3 等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積法14-16
• 1.3 法拉第電容器16-20
• 1.3.1 法拉第電容器及其電極材料16-18
• 1.3.2 石墨烯/二氧化錳復(fù)合電極材料18-19
• 1.3.3 石墨烯/二氧化錳復(fù)合電極材料的主要制備方法19-20
• 1.3.3.1 溶膠-凝膠法19
• 1.3.3.2 水熱合成法19-20
• 1.3.3.3 電化學(xué)沉積法20
• 1.4 本課題主要研究內(nèi)容20-21
• 第2章 實(shí)驗(yàn)材料、設(shè)備及方法21-27
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料和試劑21-22
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備22
• 2.2.1 等離子體化學(xué)氣相沉積設(shè)備22
• 2.2.2 電化學(xué)工作站22
• 2.3 材料表征及測(cè)試方法22-27
• 2.3.1 拉曼（Raman）測(cè)試22-23
• 2.3.2 X射線光電子能譜（XPS）分析23
• 2.3.3 掃描電鏡（SEM）分析23
• 2.3.4 透射電鏡（TEM）分析23-24
• 2.3.5 比表面積測(cè)試（BET）24
• 2.3.6 材料電化學(xué)性能測(cè)試24-27
• 第3章 三維混合結(jié)構(gòu)VFG-nanocup電極材料的研究27-41
• 3.1 引言27
• 3.2 VFG-nanocup電極材料的制備27-29
• 3.3 VFG-nanocup電極材料的形貌結(jié)構(gòu)表征29-35
• 3.3.1 SEM、TEM表征分析29-31
• 3.3.2 BET表征分析31-32
• 3.3.3 拉曼光譜表征分析32-34
• 3.3.4 XPS表征分析34-35
• 3.4 VFG-nanocup電極材料的電化學(xué)性能表征35-40
• 3.4.1 循環(huán)伏安測(cè)試、恒電流充放電及循環(huán)壽命測(cè)試分析35-38
• 3.4.2 交流阻抗譜測(cè)試分析38-40
• 3.5 本章小結(jié)40-41
• 第4章 VFG材料的表面改性及潤濕作用機(jī)制41-55
• 4.1 引言41
• 4.2 VFG形貌對(duì)其潤濕性的影響41-44
• 4.3 VFG表面缺陷對(duì)其潤濕性的影響44-46
• 4.4 等離子體表面處理改善VFG材料潤濕性46-54
• 4.4.1 旋轉(zhuǎn)等離子體刻蝕表面改性46-47
• 4.4.2 材料的形貌結(jié)構(gòu)表征47-50
• 4.4.3 材料的潤濕性表征50-51
• 4.4.4 材料的電化學(xué)性能表征51-54
• 4.5 本章小結(jié)54-55
• 第5章 VFG/MnO_2復(fù)合電極材料的研究55-68
• 5.1 引言55
• 5.2 絮狀VFG/MnO_2復(fù)合電極材料55-62
• 5.2.1 絮狀VFG/MnO2復(fù)合材料的制備55-56
• 5.2.2 絮狀VFG/MnO2復(fù)合材料的形貌表征56-58
• 5.2.3 絮狀VFG/MnO2復(fù)合材料的電化學(xué)性能表征58-62
• 5.3 針狀VFG/MnO_2復(fù)合電極材料62-67
• 5.3.1 針狀VFG/MnO_2復(fù)合材料的制備62-63
• 5.3.2 針狀VFG/MnO_2復(fù)合材料的形貌表征63-65
• 5.3.3 針狀VFG/MnO_2復(fù)合材料的電化學(xué)性能表征65-67
• 5.4 本章小結(jié)67-68
• 結(jié)論68-69
• 參考文獻(xiàn)69-73
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文73-75
• 致謝75

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