本文關(guān)鍵詞：新型多孔碳固載金屬酞菁催化劑的制備及在鎂空氣電池的應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 多孔碳材料 鎂空氣電池 陰極催化劑 金屬酞菁催化劑 催化性能

【摘要】：金屬空氣電池由于原料豐富,制作成本低,環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)而受到人們的關(guān)注。電池性能的好壞主要由空氣陰極決定,所以空氣陰極催化劑就會(huì)對(duì)電池性能起到重要作用。為改善傳統(tǒng)碳材料氧氣傳遞效率的問(wèn)題,本文設(shè)計(jì)合成了三種多孔碳材料。以瀝青為碳源,分別以納米級(jí)的MgO,Fe2O3和Fe(OH)3為模板,成功得到了三種不同的多孔碳材料,PC1,PC2,PC3。采用氮吸附對(duì)多孔碳進(jìn)行孔徑分布和比表面積測(cè)試,得到了孔徑分布曲線。采用XRD、SEM、TEM、XPS等對(duì)三種碳材料進(jìn)行組成結(jié)構(gòu)和形貌等表征,結(jié)果表明,材料為無(wú)定形結(jié)構(gòu)且石墨化程度較低,有著明顯的多孔結(jié)構(gòu)。對(duì)三種多孔碳在堿性環(huán)境下進(jìn)行電化學(xué)性能測(cè)試,分別得到制備的最佳工藝條件。將得到的三種多孔碳分別固載酞菁鈷,得到催化劑。采用XRD、TEM、XPS等技術(shù)對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)、形貌及其元素組成進(jìn)行表征,結(jié)果表明,催化劑為無(wú)定形結(jié)構(gòu),酞菁鈷均勻分布在多孔碳材料表面,且催化劑的活性中心為酞菁環(huán)中的Co-N4。對(duì)三種催化劑進(jìn)行電化學(xué)性能測(cè)試,得到最佳制備工藝條件為:多孔碳:酞菁鈷=1:1(質(zhì)量比),最佳活化溫度為400℃。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果為PcCo/PC1、PcCo/PC2和PcCo/PC3的起始還原電位分別為0.07 V、0.04 V和0.06 V(vs.Hg/HgO),通過(guò)K-L曲線計(jì)算可知轉(zhuǎn)移電子數(shù)分別為3.78、3.65和3.72。對(duì)三種催化劑分別進(jìn)行電化學(xué)穩(wěn)定性測(cè)試,采用線性循環(huán)伏安掃描,循環(huán)伏安法和時(shí)間-電流法測(cè)試,發(fā)現(xiàn)制備的催化劑在堿性環(huán)境下具有良好的耐久性及電化學(xué)穩(wěn)定性。將制備的催化劑應(yīng)用到鎂空氣燃料電池中,對(duì)電池的性能進(jìn)行測(cè)試。以PcCo/PC1為催化劑組裝成電池,考察了防水透氣層厚度對(duì)電池性能的影響,發(fā)現(xiàn)當(dāng)厚度為0.1mm時(shí)電池峰功率達(dá)到87.9mW cm-2。更換不同載體PC2,PC3,SWCNT、MWCNT和C,固載酞菁鈷,用作催化劑,組裝成電池進(jìn)行性能測(cè)試。研究表明PcCo/PC1、PcCo/PC2、PcCo/PC3作催化劑的電池峰功率密度分別達(dá)到87.9、86.7和82.8mW cm-2,分別恒電流密度50 mA cm-2條件下對(duì)電池壽命進(jìn)行測(cè)試,發(fā)現(xiàn)放電時(shí)間超過(guò)6h,表現(xiàn)出良好的耐久性。
【關(guān)鍵詞】：多孔碳材料 鎂空氣電池 陰極催化劑 金屬酞菁催化劑 催化性能
【學(xué)位授予單位】：山東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.41
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 文獻(xiàn)綜述9-19
• 1.1 燃料電池簡(jiǎn)述9
• 1.2 固體氧化物燃料電池9-10
• 1.3 質(zhì)子交換膜燃料電池10
• 1.4 直接甲醇燃料電池10-11
• 1.5 金屬空氣電池11-12
• 1.5.1 中性鎂空氣電池11-12
• 1.5.2 空氣電極的研究12
• 1.6 空氣陰極催化劑的研究進(jìn)展12-14
• 1.6.1 Pt類相關(guān)貴金屬陰極催化劑12-13
• 1.6.2 非Pt系陰極催化劑13-14
• 1.7 催化劑載體研究進(jìn)展14-18
• 1.7.1 活性炭15
• 1.7.2 碳納米管15-16
• 1.7.3 石墨烯16
• 1.7.4 多孔碳材料16-18
• 1.8 課題的提出及主要研究?jī)?nèi)容18-19
• 第二章 多孔碳材料的制備及其催化氧還原性能研究19-39
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及材料19
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器19-20
• 2.3 多孔碳材料的制備20-21
• 2.3.1 以氧化鎂為模板的多孔碳材料的合成20
• 2.3.2 以三氧化二鐵為模板的多孔碳材料的合成20
• 2.3.3 以氫氧化鐵為模板的多孔碳材料的合成20-21
• 2.4 多孔碳材料的表征及測(cè)試21-22
• 2.4.1 比表面積與孔徑分布的測(cè)定21
• 2.4.2 X射線粉末衍射（XRD）21
• 2.4.3 拉曼光譜（Raman Spectra）21
• 2.4.4 掃描電子顯微鏡（SEM）21
• 2.4.5 高分辨的透射電子顯微鏡（HRTEM）21
• 2.4.6 X射線光電子能譜（XPS）21-22
• 2.4.7 電催化氧還原性能研究22
• 2.5 結(jié)果與討論22-38
• 2.5.1 孔徑分布曲線及吸附脫附等溫線22-26
• 2.5.2 不同多孔碳材料的XRD分析26
• 2.5.3 多孔碳的拉曼光譜分析26-27
• 2.5.4 不同多孔碳材料的SEM分析27-29
• 2.5.5 不同多孔碳材料的TEM分析29-30
• 2.5.6 不同多孔碳材料的XPS分析30-34
• 2.5.7 不同多孔碳材料在堿性環(huán)境下的電催化氧還原活性研究34-38
• 2.6 本章小結(jié)38-39
• 第三章 多孔碳材料固載的酞菁催化劑的制備及其性能研究39-66
• 3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及材料39
• 3.2 實(shí)驗(yàn)儀器39
• 3.3 多孔碳材料固載的酞菁催化劑的制備39-40
• 3.3.1 催化劑的固載工藝39
• 3.3.2 催化劑的活化工藝39-40
• 3.4 多孔碳固載酞菁催化劑的表征及測(cè)試40-41
• 3.4.1 X射線粉末衍射（XRD）40
• 3.4.2 高分辨的透射電子顯微鏡（HRTEM）40
• 3.4.3 X射線光電子能譜（XPS）40
• 3.4.4 電催化氧還原性能研究40-41
• 3.5 結(jié)果與討論41-65
• 3.5.1 不同多孔碳固載酞菁催化劑的XRD分析41-43
• 3.5.2 多孔碳固載酞菁催化劑的TEM分析43-44
• 3.5.3 不同多孔碳固載的酞菁催化劑的XPS分析44-51
• 3.5.4 多孔碳固載的酞菁鈷催化劑在堿性環(huán)境下的催化氧還原性能研究51-58
• 3.5.5 對(duì)催化劑電化學(xué)穩(wěn)定性的考察58-65
• 3.6 本章小節(jié)65-66
• 第四章 鎂空氣電池的性能研究66-74
• 4.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器66
• 4.2 鎂空氣電池外殼的設(shè)計(jì)及制備66-67
• 4.3 鎂空氣電池陰極的制備67-68
• 4.3.1 集流層的制備67
• 4.3.2 防水透氣層的制備67
• 4.3.3 催化層的制備67
• 4.3.4 電極預(yù)處理67
• 4.3.5 空氣電極性能測(cè)試67-68
• 4.4 鎂空氣電池的組裝及性能測(cè)試68
• 4.5 結(jié)果與討論68-74
• 4.5.1 不同多孔碳固載催化劑的空氣電極極化曲線68-69
• 4.5.2 防水透氣層厚度對(duì)電池性能的影響69
• 4.5.3 不同催化劑對(duì)電池放電性能影響69-71
• 4.5.4 鎂空氣電池單體放電性能測(cè)試71-72
• 4.5.5 鎂空氣電池阻抗測(cè)試72-74
• 第五章 結(jié)論74-75
• 參考文獻(xiàn)75-81
• 碩士期間成果81-82
• 致謝82

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