本文關鍵詞：新型碳基非貴金屬催化劑的可控制備及其高效氧還原性能研究

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【摘要】：燃料電池作為一種新型的清潔能源裝置,其能量轉化效率高、功率密度大、能在低溫下操作、啟動速度快且環(huán)境友好。然而,燃料電池陰極氧還原反應過程緩慢,一般需在貴金屬(Pt,Pd)鉑基催化劑作用下才能達到實用要求。而鉑基催化劑使用壽命短且價格昂貴,這大大限制了燃料電池的廣泛應用。為了解決以上問題,相當多的研究關注于非貴金屬氧還原催化劑。碳基非貴金屬氧還原電催化劑,可以有效降低燃料電池的成本。目前的碳基非貴金屬氧還原電極材料仍存在催化活性較低、穩(wěn)定性不足等缺陷,不能滿足燃料電池的實際應用要求。為此,本論文致力于制備新型微觀結構和組成的碳基非貴金屬氧還原(ORR)催化劑,主要研究結果如下:1.利用一步還原法,制備出了一種新型的由石墨烯納米帶負載石墨烯量子點的無金屬催化劑,該材料在堿性介質中,為四電子氧還原過程,具有優(yōu)異的電催化活性(和鉑相比,具有較高的極限電流密度和較低的過電位),和目前報道最好的無金屬催化劑和其他氧還原催化劑相比,具有更好的選擇性和穩(wěn)定性。2.利用一種廉價金屬鐵粉在不同氮源(如吡啶、吡咯)存在的條件下原位還原鹵代烴的新方法,可控制備出了兩種類型的Fe-N-共摻雜碳基氧還原催化劑(分別標記為Fe-N-C-pd和Fe-N-C-py)。通過氧還原的活性測試結果表明,在堿性介質中,吡啶氮含量高的Fe-N-C-pd,其電催化氧還原的活性明顯高于吡咯氮含量高的Fe-N-C-py催化劑,并且其抗甲醇中毒性優(yōu)于商業(yè)化的Pt-C催化劑。
【關鍵詞】：燃料電池 氧還原 石墨烯量子點/石墨烯納米帶雜化材料 Fe-N-C 可控合成
【學位授予單位】：溫州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 緒論9-23
• 1.1 碳納米材料9-11
• 1.1.1 富勒烯9
• 1.1.2 石墨烯量子點9-10
• 1.1.3 碳納米管10
• 1.1.4 石墨烯10-11
• 1.2 燃料電池概述11-13
• 1.2.1 燃料電池(FC)的分類11-12
• 1.2.2 燃料電池的的工作原理12
• 1.2.3 燃料電池陰極氧還原反應機理12-13
• 1.3 燃料電池陰極氧還原電催化劑的研究進展13-21
• 1.3.1 鉑基合金MPt催化劑14-15
• 1.3.2 鉑基核殼M/PtML催化劑15-17
• 1.3.3 非金屬碳基催化劑17-18
• 1.3.4 非貴金屬M-N-C催化劑18-21
• 1.4 論文選題的依據(jù)、意義及主要研究內容21-23
• 第二章 石墨烯量子點-石墨烯納米帶雜化材料的制備及氧還原性能研究23-35
• 2.1 引言23-24
• 2.2 實驗部分24-27
• 2.2.1 實驗藥品24-25
• 2.2.2 實驗儀器25
• 2.2.3 石墨烯量子點-石墨烯納米帶雜化材料的制備25
• 2.2.4 材料的形貌和結構表征25-26
• 2.2.5 材料的電化學性能測試26-27
• 2.3 實驗結果與討論27-34
• 2.3.1 材料的形貌表征27-28
• 2.3.2 材料的結構表征28-30
• 2.3.3 材料的電化學性能表征30-34
• 2.4 本章總結34-35
• 第三章 Fe-N-C復合催化劑的合成與氧還原催化性能研究35-49
• 3.1 引言35-36
• 3.2 實驗部分36-40
• 3.2.1 實驗藥品36-37
• 3.2.2 實驗儀器37
• 3.2.3 Fe-N-C材料的制備37-38
• 3.2.3.1 吡啶作氮源的Fe-N-C的制備37-38
• 3.2.3.2 吡咯作氮源的Fe-N-C的制備38
• 3.2.4 Fe-N-C材料的形貌和結構表征38-39
• 3.2.5 Fe-N-C材料的電化學性能測試39-40
• 3.3 實驗結果與討論40-47
• 3.3.1 Fe-N-C材料的形貌表征40-41
• 3.3.2 Fe-N-C材料的結構表征41-43
• 3.3.2.1 Fe-N-C材料的XRD和Raman表征41-42
• 3.3.2.2 Fe-N-C材料的XPS表征42-43
• 3.3.3 Fe-N-C復合材料的電化學性能表征43-47
• 3.3.3.1 不同原料比對催化劑性能的影響43-44
• 3.3.3.2 熱解溫度對材料性能的影響44-45
• 3.3.3.3 不同氮源對催化劑性能的影響45-46
• 3.3.3.4 材料的抗毒性和穩(wěn)定性46-47
• 3.4 本章小結47-49
• 總結與展望49-51
• 參考文獻51-65
• 致謝65-66
• 攻讀學位期間發(fā)表的學術論文66

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本文編號：749266