發(fā)布時(shí)間：2017-08-23 15:07

  本文關(guān)鍵詞：燃料電池陰極金屬摻雜多孔碳催化劑研究

  更多相關(guān)文章： 燃料電池 氧還原反應(yīng) 多孔碳材料 Fe-N-C催化劑 MnO_x

【摘要】：綠色能源是社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵。低溫燃料電池具有能量轉(zhuǎn)化率高、操作溫度低、燃料豐富、環(huán)境友好等特點(diǎn),是便攜式電器、電動(dòng)汽車等理想的電源。然而,燃料電池的性能和成本問題仍制約著其商業(yè)化進(jìn)程,其中貴金屬催化劑約占其成本的49%,研發(fā)高活性、高穩(wěn)定性以及廉價(jià)的燃料電池陰極非貴金屬電催化劑具有重要的理論意義和應(yīng)用價(jià)值。本論文主要針對(duì)堿性介質(zhì)中非貴金屬催化劑結(jié)構(gòu)不合理、活性較差的問題,從仿生及利用生物質(zhì)材料角度出發(fā),設(shè)計(jì)并制備了一系列過渡金屬摻雜的多孔碳材料,采用現(xiàn)代譜學(xué)顯微技術(shù)及電化學(xué)方法對(duì)其進(jìn)行了物性表征及電化學(xué)性能測(cè)試,研究了其微觀結(jié)構(gòu)與催化行為之間的關(guān)系。研究工作主要包括：(1)采用簡(jiǎn)單的“一鍋法”制備了仿肺三維多孔Fe-N-C高效氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑。將SiO2微球模板與碳源、氮源、鐵源直接混合,利用溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)模板自組裝合成Fe-N-C前體,通過高溫?zé)峤鈨?yōu)化制備了具有三維相連通的球形介孔-大孔結(jié)構(gòu)的Fe-N-C電催化劑,其孔徑分布在10-100 nm之間,Fe、N、C元素均勻分布,且分析了不同熱解溫度對(duì)材料結(jié)構(gòu)形貌的影響。該催化劑起始氧還原電位為OV(vs.Ag/AgCl),半波電位為-0.15 V (vs. Ag/AgCl),活性與商品Pt/C催化劑相當(dāng)(半波電位為-0.147 V)。在-0.4 V (vs. Ag/AgCl)下進(jìn)行1800s計(jì)時(shí)電流測(cè)試,電流密度僅衰減7%,優(yōu)于商品Pt/C(衰減18%)。在CV法抗甲醇性能測(cè)試中,與Pt/C相比無氧化電流,抗甲醇性能優(yōu)異。(2)以柑橘皮為碳源,利用其自身孔結(jié)構(gòu)通過浸漬法擔(dān)載Mn前體,采用高溫?zé)峤夥ㄖ苽淞碎倨ぬ紦?dān)載的面心立方結(jié)構(gòu)的MnOx電催化劑。MnOx納米顆粒粒徑為10-20nm,均勻擔(dān)載于多孔橘皮碳表面。其ORR起始氧還原電位為-0.09 V (vs. Ag/AgCl),半波電位為-0.175V(vs. Ag/AgCl),與商品Pt/C催化劑接近,極限電流密度為6mA cm-2,在-0.4 V (vs. Ag/AgCl)下進(jìn)行1800s計(jì)時(shí)電流測(cè)試,電流密度衰減3.3%,均優(yōu)于商品Pt/C(電流衰減18%)。在CV法抗甲醇性能測(cè)試中,與Pt/C相比無氧化電流,抗甲醇性能優(yōu)異。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 氧還原反應(yīng) 多孔碳材料 Fe-N-C催化劑 MnO_x
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ426;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文獻(xiàn)綜述10-23
• 1.1 燃料電池10-12
• 1.1.1 燃料電池的發(fā)展及種類10-11
• 1.1.2 燃料電池的基本結(jié)構(gòu)和工作原理11-12
• 1.2 燃料電池陰極氧還原反應(yīng)12-13
• 1.3 Pt基氧還原催化劑13-14
• 1.4 非貴金屬氧還原催化劑14-19
• 1.4.1 過渡金屬氧化物電催化劑15
• 1.4.2 非金屬摻雜碳電催化劑15-18
• 1.4.3 金屬-氮摻雜碳電催化劑18-19
• 1.5 金屬-氮摻雜碳電催化劑氧還原反應(yīng)機(jī)理19-21
• 1.6 本論文的工作思路和主要內(nèi)容21-23
• 2 實(shí)驗(yàn)部分23-26
• 2.1 化學(xué)試劑及材料23-24
• 2.2 電催化劑工作電極的制備24
• 2.3 電催化劑的表征與測(cè)試24-26
• 2.3.1 X-射線衍射技術(shù)24
• 2.3.2 透射電子顯微鏡表征24
• 2.3.3 X射線光電子能譜分析24-25
• 2.3.4 電化學(xué)測(cè)試25-26
• 3 三維多孔Fe-N-C催化劑的制備及ORR性能研究26-42
• 3.1 前言26-27
• 3.2 三維多孔Fe-N-C催化劑的制備27
• 3.3 三維多孔Fe-N-C催化劑的物性表征27-33
• 3.3.1 形貌及結(jié)構(gòu)分析27-30
• 3.3.2 表面結(jié)構(gòu)表征30-33
• 3.4 三維多孔Fe-N-C催化劑ORR活性與穩(wěn)定性研究33-40
• 3.4.1 鐵、氮含量對(duì)Fe-N-C催化劑活性影響33-35
• 3.4.2 熱解溫度對(duì)Fe-N-C催化劑活性影響35
• 3.4.3 三維多孔Fe-N-C催化劑ORR活性研究35-37
• 3.4.4 Fe-N-C催化劑ORR機(jī)理初步探索37-38
• 3.4.5 Fe-N-C催化劑的穩(wěn)定性研究38-40
• 3.5 本章小結(jié)40-42
• 4 橘皮碳擔(dān)載MnO_x電催化劑的制備及ORR性能研究42-52
• 4.1 前言42
• 4.2 橘皮碳擔(dān)載MnO_x電催化劑的制備42-43
• 4.3 橘皮碳擔(dān)載MnO_x電催化劑的物性表征43-45
• 4.3.1 形貌分析43-44
• 4.3.2 結(jié)構(gòu)表征44-45
• 4.4 橘皮碳擔(dān)載MnO_x電催化劑ORR活性及穩(wěn)定性測(cè)試45-50
• 4.4.1 橘皮碳擔(dān)載MnO_x電催化劑ORR活性測(cè)試45-49
• 4.4.2 橘皮碳擔(dān)載MnO_x電催化劑ORR穩(wěn)定性評(píng)價(jià)49-50
• 4.5 本章小結(jié)50-52
• 5 結(jié)論52-53
• 參考文獻(xiàn)53-61
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況61-62
• 致謝62-63

【共引文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫 前5條

1 劉松;柯強(qiáng);李苗苗;;Pt/CeO_2/RGO復(fù)合材料的制備以及對(duì)乙醇的電催化性能研究[J];廣東化工;2015年07期

2 樸海燕;任秀麗;孟龍?jiān)?韓順玉;;ZnCl_2活化制備N摻雜多孔碳材料及其CO_2吸附性能研究[J];材料導(dǎo)報(bào);2015年S1期

3 王旭紅;紀(jì)網(wǎng)金;阮世棟;曹晨;陳夢(mèng)s，

本文編號(hào)：725707