本文關鍵詞：雜原子摻雜碳材料的制備及其電催化氧氣還原性能研究

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【摘要】：低溫燃料電池有著高效、低污染排放等特點,是應對能源可的持續(xù)性和分散生產問題的一種具有廣闊應用前景的能源轉換裝置。由于陰極氧還原進程非常緩慢,需要大量的催化劑負載在陰極以加快其反應進程。目前最有效的電催化劑為鉑基材料。然而,其高成本和穩(wěn)定性能差成為大規(guī)模商業(yè)化應用的障礙。現(xiàn)有的研究致力于開發(fā)出非貴金屬催化劑來降低電池成本。相較于金屬催化劑,雜原子摻雜碳基具有抗CO中毒、抗甲醇滲透、低成本和高穩(wěn)定性等優(yōu)點。本論文主要制備了高活性非金屬雜原子摻雜碳材料,并將其用作燃料電池的陰極氧還原催化劑。我們結合其形貌和電化學活性等參數(shù)對其影響因素進行了系統(tǒng)深入的探討。(1)基于碳納米管獨特的電性能和高比表面積以及硫、碳之間相似的電負性。采用苯二硫醇和酸化的碳納米管為原料,通過熱解法制備得到硫摻雜碳納米管。我們通過采用苯二硫酚的同分異構體為硫源、改變熱解溫度、改變對苯二硫酚與碳納米管的比例來制備得到催化性能最為優(yōu)異的硫摻雜碳納米管。然后使用透射電鏡、x射線光電子能譜和拉曼光譜對硫摻雜碳納米管的結構和化學性質進行了表征。最后我們采用旋轉圓盤伏安法對樣品的氧還原催化性能進行測試。結果表明,熱處理溫度為900 oC時,由對苯二硫酚和酸化碳納米管制備出的硫摻雜碳納米管(pSCNTs)的催化性能最好,其ORR起始電位為-0.082 V(vs Ag/AgCl),在 0.35 V時的極限電流密度為34.6 mA cm-2,電子轉移數(shù)為3.71,說明pSCNTs電催化ORR機理為四電子過程。(2)碳微球具有優(yōu)良的電性能、低密度和高穩(wěn)定性能等特點,而硼原子有著缺電子特性(電負性:2.04),能改變碳晶格SP2雜化軌道中的電荷密度促進氧還原效率。首先我們采用傳統(tǒng)的乳液聚合制備出PS乳膠球,結合水熱反應在PS乳膠球外層包覆酚醛樹脂得到PS@PF復合球,再通過水熱反應將硼酸與制備好的PS@PF復合球中的酚醛樹脂發(fā)生反應,最后高溫碳化得到硼摻雜碳微球。我們使用透射電鏡、傅里葉紅外光譜和旋轉圓盤伏安法分別對硼摻雜碳微球的形貌、化學性質及電化學性能進行表征。當碳化溫度為900 oC時,制備的BHCSs催化性能最好。樣品在堿性電解質溶液中測得的ORR起始電位為-0.025 V(vs Ag/AgCl)。經計算樣品電位值為-0.35 V時,極限電流密度為83.2 mA cm-2,電子轉移數(shù)為3.89,說明BHCSs電催化ORR機理為四電子過程。
【關鍵詞】：碳納米管 中空碳球 氧還原 燃料電池
【學位授予單位】：湘潭大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 文獻綜述9-23
• 1.1 引言9
• 1.2 燃料電池概況9-13
• 1.2.1 燃料電池結構和工作原理10-13
• 1.3 陰極氧還原催化劑13-14
• 1.4 燃料電池非貴金屬氧還原催化劑進展14-18
• 1.4.1 基于非貴金屬制備的催化劑14-15
• 1.4.2 雜原子摻雜碳材料催化劑15-18
• 1.5 研究背景及選題思路18-19
• 1.6 本論文主要工作19
• 參考文獻19-23
• 第2章 硫摻雜碳納米管的制備及其電催化氧氣還原性能的研究23-36
• 2.1 引言23-24
• 2.2 實驗部分24-25
• 2.2.1 原料與儀器24
• 2.2.2 單壁碳納米管的功能化24
• 2.2.3 pSCNT的制備24
• 2.2.4 SCNTs合成條件優(yōu)化24-25
• 2.2.5 電極的修飾25
• 2.2.6 電化學測試25
• 2.3 結果與討論25-32
• 2.3.1 SCNTs的制備和性能25-28
• 2.3.2 SCNTs的循環(huán)伏安測試28-29
• 2.3.3 pSCNTs電化學性能29-32
• 2.4 本章小結32
• 參考文獻32-36
• 第3章 硼摻雜中空碳微球的制備及其電催化氧氣還原性能研究36-47
• 3.1 引言36-37
• 3.2 實驗部分37-38
• 3.2.1 原料與儀器37
• 3.2.2 PS乳膠球的制備37
• 3.2.3 PS@PF復合球制備37
• 3.2.4 硼摻雜PS@PF復合球制備37
• 3.2.5 硼摻雜中空碳微球制備37
• 3.2.6 電極的修飾37-38
• 3.2.7 電化學測試38
• 3.3 結果與討論38-45
• 3.3.1 BHCSs催化劑的制備和性能38-41
• 3.3.2 BHCS-900的化學組成及元素存在形式41
• 3.3.3 BHCSs電化學性能41-45
• 3.4 本章小結45
• 參考文獻45-47
• 總結與展望47-49
• 致謝49-50
• 攻讀碩士期間發(fā)表論文情況50-51
• 附錄A 實驗原料及試劑51-52
• 附錄B 分析測試52

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本文編號：674692