本文關(guān)鍵詞：直接甲醇燃料電池鉑基復(fù)合催化劑的制備與研究

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【摘要】：近年來燃料電池得到廣泛研究。但是由于燃料電池催化劑的材料價(jià)格昂貴,催化過程中易被氧化所得中間產(chǎn)物毒化,而且隨使用時(shí)間的不斷延長,催化劑會(huì)出現(xiàn)坍塌和團(tuán)聚現(xiàn)象,影響催化劑的活性和使用壽命。為了提高催化劑的催化活性與長期穩(wěn)定性,本文通過微波輔助乙二醇還原法,以XC-72為載體,共沉積制備三元催化劑Pt Ni W/C以及復(fù)合催化劑Pt/Ni-WC/nD。通過XRD和TEM方法來研究復(fù)合催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌,并且研究了催化劑對甲醇氧化和氧還原的催化活性以及穩(wěn)定性。結(jié)果表明,Pt NiW/C催化劑較PtNi/C和Pt/C具有更高的催化甲醇氧化與氧還原活性,并且表現(xiàn)出較好的抗中毒能力。ADT前后Pt Ni W/C比PtNi/C和Pt/C具有較多的ECSA剩余量,而且半波電位減小的也最少。說明PtNiW/C催化劑具有更好的長期穩(wěn)定性。通過微波法將Ni、W負(fù)載到XC-72上,在飽和氮?dú)庵?300°C熱處理,W與載體反應(yīng)碳化為WC,并且無定型的碳轉(zhuǎn)化為新金剛石結(jié)構(gòu),再以Ni-WC/nD為載體,借助微波法負(fù)載Pt納米顆粒,制得Pt/Ni-WC/nD催化劑。通過XRD、TEM和XPS來研究復(fù)合催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌。結(jié)果表明,Pt/Ni-WC/nD催化劑中Pt納米顆粒均勻分散在載體材料上,并且在Pt納米顆粒載到載體上后,WC的結(jié)構(gòu)變?yōu)榭諝そY(jié)構(gòu),這有利于提高催化劑的導(dǎo)電性以及Ni-WC/nD載體與Pt顆粒之間的親和力。通過循環(huán)伏安、計(jì)時(shí)電流和線性伏安掃描法研究了催化劑對甲醇氧化和氧還原的催化活性以及穩(wěn)定性。結(jié)果顯示,Pt/Ni-WC/nD催化劑較Pt/C有較高的電化學(xué)活性比表面積,對催化甲醇氧化具有比較高的活性與穩(wěn)定性。氧還原催化反應(yīng)均為四電子過程,Pt/Ni-WC/nD催化劑較Pt/C對催化氧還原具有較大的起始和半波電位。ADT前后Pt/Ni-WC/nD比Pt/C ECSA剩余量多并且半波電位減小的少,ADT后Pt/Ni-WC/nD催化劑中的Pt納米顆粒幾乎沒有發(fā)生大量的遷移和團(tuán)聚現(xiàn)象。說明Pt/Ni-WC/nD催化劑具有更好的氧還原催化活性和長期穩(wěn)定性。由于Pt納米顆粒均勻分散以及與Ni-WC/nD載體的共同作用,Pt/Ni-WC/nD復(fù)合催化劑表現(xiàn)出比Pt/C較高的催化活性和穩(wěn)定性,同時(shí)提高了貴金屬Pt的利用率。
【關(guān)鍵詞】：Ni-WC/nD 電催化劑 甲醇氧化 氧還原
【學(xué)位授予單位】：燕山大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TM911.4;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-11
• 第1章 緒論11-21
• 1.1 燃料電池簡介11-12
• 1.2 直接甲醇燃料電池工作原理12-14
• 1.3 直接甲醇燃料電池催化劑材料14-17
• 1.3.1 電催化劑材料14-16
• 1.3.2 電催化劑載體材料16-17
• 1.4 直接甲醇燃料電池存在的問題17-18
• 1.5 WC的性質(zhì)18-19
• 1.6 本課題的研究意義和目的19-21
• 第2章 實(shí)驗(yàn)方法及過程21-37
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料、試劑、溶液配制及實(shí)驗(yàn)設(shè)備21-22
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料及試劑21-22
• 2.1.2 溶液配制22
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)設(shè)備22
• 2.2 Pt基催化劑的制備方法22-25
• 2.2.1 浸漬還原法23
• 2.2.2 膠體溶膠法23-24
• 2.2.3 微乳法24
• 2.2.4 離子交換法24
• 2.2.5 電化學(xué)沉積法24-25
• 2.2.6 沉淀法25
• 2.2.7 乙二醇法25
• 2.3 微波輔助乙二醇還原法制備催化劑25-26
• 2.4 電催化劑的制備26-27
• 2.4.1 電催化劑Pt Ni W/C的制備26
• 2.4.2 載體材料Ni-WC/n D的制備26
• 2.4.3 電催化劑Pt/Ni-WC/n D的制備26-27
• 2.4.4 催化劑電極的制備27
• 2.5 結(jié)構(gòu)及形貌表征27-30
• 2.5.1 X射線衍射27-28
• 2.5.2 透射電子顯微鏡28-29
• 2.5.3 X射線光電子能譜29-30
• 2.6 電化學(xué)性能表征30-36
• 2.6.1 電化學(xué)測量儀器及體系30-32
• 2.6.2 循環(huán)伏安測試32-34
• 2.6.3 線性掃描伏安法測試34-35
• 2.6.4 計(jì)時(shí)電流測試35-36
• 2.7 本章小結(jié)36-37
• 第3章 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析37-63
• 3.1 Pt Ni W/C催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌37-39
• 3.1.1 Pt Ni W/C的XRD分析37
• 3.1.2 Pt Ni W/C的TEM分析37-39
• 3.2 Pt Ni W/C催化劑對甲醇氧化的的電催化性能研究39-46
• 3.2.1 Pt Ni W/C催化劑對甲醇氧化的催化性能39-41
• 3.2.2 Pt Ni W/C催化劑對氧還原的催化性質(zhì)41-43
• 3.2.3 Pt Ni W/C催化劑的穩(wěn)定性研究43-46
• 3.3 Ni-WC/n D載體的結(jié)構(gòu)和形貌46-47
• 3.3.1 Ni-WC/n D的XRD分析46-47
• 3.3.2 Ni-WC/n D的TEM、EDS分析47
• 3.4 Pt/Ni-WC/n D催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌47-52
• 3.4.1 Pt/Ni-WC/n D催化劑的XRD分析47-50
• 3.4.2 Pt/Ni-WC/n D催化劑的TEM分析50
• 3.4.3 Pt/Ni-WC/n D催化劑的XPS分析50-52
• 3.5 Pt/Ni-WC/n D催化劑對甲醇氧化的的電催化性能研究52-57
• 3.5.1 Pt/Ni-WC/n D催化劑對甲醇氧化的催化性能52-54
• 3.5.2 Pt/Ni-WC/n D催化劑對氧還原的電催化性能54-57
• 3.6 Pt/Ni-WC/n D催化劑的穩(wěn)定性研究57-61
• 3.6.1 Pt/Ni-WC/n D催化劑的穩(wěn)定性分析58-61
• 3.6.2 Pt/Ni-WC/n D催化劑的穩(wěn)定性測試后形貌61
• 3.7 本章小結(jié)61-63
• 結(jié)論63-64
• 參考文獻(xiàn)64-69
• 攻讀碩士學(xué)位期間承擔(dān)的科研任務(wù)與主要成果69-70
• 致謝70

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