本文關(guān)鍵詞：石墨烯擔(dān)載直接甲醇燃料電池Pt基二元催化劑的制備和表征

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【摘要】：直接甲醇燃料電池(DMFC)以其結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、能量密度高和環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)而廣受關(guān)注,然而目前Pt基催化劑的催化效率低、穩(wěn)定性差等問(wèn)題制約著DMFC的商業(yè)化,因此如何設(shè)計(jì)和制備高效能的催化劑是提高電池性能關(guān)鍵因素之一。本論文基于石墨烯材料制備了兩種新型的Pt基二元催化劑,并對(duì)其催化性能和穩(wěn)定性進(jìn)行了細(xì)致的研究。以石墨烯為載體,以Ni2P為修飾成分,使用微波輔助法制備了新型Pt-Ni2P/G催化劑,并與之對(duì)比制備了Pt/G催化劑。通過(guò)XRD、TEM、XPS等物理方法對(duì)其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)和形貌測(cè)試,發(fā)現(xiàn)Pt-Ni2P/G催化劑的粒徑變小、分散性更好,Ni2P、Pt和石墨烯之間發(fā)生了電子轉(zhuǎn)移,改變了Pt的電子云結(jié)構(gòu)。通過(guò)循環(huán)伏安、CO溶出、計(jì)時(shí)電流測(cè)試等電化學(xué)方法對(duì)其進(jìn)行了電催化能力測(cè)試,結(jié)果表明,Pt-Ni2P/G有更大電化學(xué)活性面積,其甲醇氧化峰值電流為21.84 m A cm-2,高于P/G的16.28 m A cm-2,因而具有更高的催化活性和更優(yōu)異的抗中毒能力。為探索不同二元成分對(duì)催化劑性能的影響,以石墨烯為載體,以Mn O2為修飾成分,制備了Pt-Mn O2/r GO(PMG)催化劑。為進(jìn)一步提升催化劑性能,以低碳糖衍生物L(fēng)-抗壞血酸(C6H8O6)為碳源在Mn O2表面進(jìn)行原位包覆,制備了新型Pt-Mn O2/r GO-L催化劑(PMGL),增強(qiáng)了Pt、Mn O2和石墨烯之間的相互作用。測(cè)試結(jié)果表明:在穩(wěn)定性分析中,PMGL、PMG、PG三種催化劑的電流密度大小分別為2.97 m A cm-2、1.36 m A cm-2和0.84 m A cm-2,。在單電池性能測(cè)試中,PMGL催化劑對(duì)應(yīng)的功率密度最大為26.31 m W cm-2,其次為PMG的21.11 m W cm-2,最小為PG的16.13 m W cm-2。以上結(jié)果反映了Mn O2與Pt的協(xié)同效應(yīng),更體現(xiàn)了原位碳化中L-抗壞血酸對(duì)納米粒子的錨定以及對(duì)穩(wěn)定性的提升作用。本文制備的基于石墨烯的新型二元催化劑具有很大的研究和實(shí)用價(jià)值。
【關(guān)鍵詞】：直接甲醇燃料電池 石墨烯 磷化鎳 二氧化錳 L-抗壞血酸
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-24
• 1.1 燃料電池概況10-11
• 1.2 直接甲醇燃料電池11-13
• 1.3 DMFC陽(yáng)極催化劑研究現(xiàn)狀13-16
• 1.4 催化劑載體16-22
• 1.4.1 碳黑16-17
• 1.4.2 碳納米管17-18
• 1.4.3 石墨烯18-22
• 1.5 催化劑制備方法22-23
• 1.5.1 浸漬還原法22
• 1.5.2 電化學(xué)沉積法22
• 1.5.3 微波還原法22-23
• 1.6 本文的研究?jī)?nèi)容23-24
• 第2章 實(shí)驗(yàn)方法與原理24-31
• 2.1 甲醇電化學(xué)氧化過(guò)程與機(jī)理24-25
• 2.2 形貌與組成分析25-27
• 2.2.1 透射電子顯微分析（TEM）25
• 2.2.2 X射線衍射分析 (XRD)25-26
• 2.2.3 X射線光電子能譜分析 (XPS)26
• 2.2.4 拉曼分析 (Raman Spectroscopy)26-27
• 2.3 電化學(xué)測(cè)試分析27-29
• 2.3.1 循環(huán)伏安法測(cè)試（CV）27-28
• 2.3.2 CO溶出伏安測(cè)試 (CO stripping)28
• 2.3.3 計(jì)時(shí)電流測(cè)試 (I-t)28
• 2.3.4 交流阻抗測(cè)試 (EIS)28-29
• 2.4 三電極測(cè)試體系29-30
• 2.5 DMFC的組裝與測(cè)試30-31
• 2.5.1 Nafion膜的預(yù)處理30
• 2.5.2 膜電極的制備30
• 2.5.3 單電池性能測(cè)試30-31
• 第3章 Pt-Ni_2P/G二元催化劑的制備和表征31-45
• 3.1 前言31-32
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分32-34
• 3.2.1 主要儀器和試劑32-33
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)方法和過(guò)程33-34
• 3.3 結(jié)果與討論34-43
• 3.3.1 催化劑的組成與形貌分析34-38
• 3.3.2 催化劑電化學(xué)分析38-43
• 3.4 本章小結(jié)43-45
• 第4章 Pt-MnO_2/rGO二元催化劑的制備和表征45-57
• 4.1 前言45-46
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分46-47
• 4.2.1 主要儀器和試劑46
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法和過(guò)程46-47
• 4.3 結(jié)果與討論47-55
• 4.3.1 催化劑的組成和形貌分析47-51
• 4.3.2 催化劑電化學(xué)分析51-55
• 4.4 本章小結(jié)55-57
• 結(jié)論57-59
• 參考文獻(xiàn)59-66
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及其他成果66-69
• 致謝69

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：548185