本文關(guān)鍵詞：高活性醇類鉑鈀催化劑的制備及其電性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：直接醇類燃料電池(DAFC)是一種綠色能源技術(shù),不經(jīng)過燃燒直接以電化學(xué)方式將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能,具有無污染、燃料來源廣、能量轉(zhuǎn)化率高、儲存和運輸方便等優(yōu)點,對解決當(dāng)前世界面臨的能源危機和環(huán)境污染這兩大難題具有重要意義。DAFC發(fā)展過程中的主要問題是陽極催化劑對醇類分子的電催化氧化活性太低。因此,制備高效的催化劑從而減少貴金屬用量,是降低燃料電池成本的有效途徑。本文從優(yōu)化催化劑結(jié)構(gòu)、載體材料、合成方法入手,制備了不同類型的電催化劑,并對其在堿性介質(zhì)中對甲醇、乙醇的電催化性能進(jìn)行了詳細(xì)的考察。具體研究工作包括以下幾個方面:(1)通過采用氯化十六烷基吡啶作為表面活性劑和形貌導(dǎo)向劑,用抗壞血酸還原Na_2PdCl_4和H_2PtCl_6,一步水熱法成功合成了蒲公英狀的PtPd異質(zhì)結(jié)構(gòu)。氯代十六烷基吡啶在這個反應(yīng)中起到形貌的決定性作用。合成的蒲公英形狀具有高度開放的結(jié)構(gòu),平均粒徑40 nm,擁有很多由小納米聚集形成的枝,這可以為電催化提供更多的納米級的催化位點,催化的醇類小分子也可以在這種結(jié)構(gòu)中擴散,有利于提高傳質(zhì)速率。經(jīng)過在堿性條件下催化乙醇的測試,該催化劑顯示出較高的催化活性。更有意思的是,通過調(diào)節(jié)Pt和Pd的比例可以進(jìn)一步優(yōu)化催化劑的組分:當(dāng)Pt(7%),Pd(93%)時,催化性能更高。(2)通過使用銳鈦礦二氧化鈦作為金屬載體,在其表面抗壞血酸原位還原金屬離子,由于銳鈦礦型相對于金紅石二氧化鈦有更高的導(dǎo)電性能。在這個工作中,設(shè)計二氧化鈦作為載體有幾個作用:1、TiO_2和金屬納米粒子之間存在強金屬-支持物的相互作用,并且可以修飾金屬電子結(jié)構(gòu),改善催化活性。2、用TiO_2作為抗腐蝕載體,在電催化中防止納米粒子聚合,也能極大改善穩(wěn)定性和持久性。(3)直接在玻碳電極上電沉積制備PtPd納米粒子,直徑約為50 nm。沉積過程由一個交互的沉積電壓組成,包括低電壓EL(0.1 V)和高電壓EH(0.7 V),這樣不會導(dǎo)致納米粒子的過大生長,且方法相比較化學(xué)水熱還原法簡單,易操作,可控。選擇不同的沉積電壓和沉積時間,調(diào)控納米粒子大小,所制備的修飾電極用SEM,EDS和電化學(xué)技術(shù)進(jìn)行表征。在堿性乙醇電催化中顯示出較高的電催化活性。
【關(guān)鍵詞】：鉑鈀 合金 醇類燃料電池 乙醇氧化 甲醇氧化 納米簇 電催化劑 TiO_2
【學(xué)位授予單位】：上海師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要2-3
• Abstract3-7
• 第一章 緒論7-19
• 1.1 燃料電池概述7-10
• 1.1.1 燃料電池優(yōu)點7-8
• 1.1.2 燃料電池分類8-10
• 1.2 直接醇類燃料電池（DAFC）簡介10-13
• 1.2.1 工作原理10-11
• 1.2.2 發(fā)展進(jìn)程11-12
• 1.2.3 目前存在的問題12-13
• 1.3 直接醇類燃料電池陽極催化劑13-17
• 1.3.1 尺寸效應(yīng)14-15
• 1.3.2 協(xié)同效應(yīng)15
• 1.3.3 結(jié)構(gòu)效應(yīng)15-16
• 1.3.4 載體效應(yīng)16
• 1.3.5 Pt基催化劑16-17
• 1.3.6 Pd基催化劑17
• 1.4 本研究論文的構(gòu)思17-19
• 第二章 蒲公英狀鉑鈀納米簇的制備及其作為乙醇燃料電池的研究19-31
• 2.1 引言19-20
• 2.2 實驗部分20-21
• 2.2.1 實驗試劑20
• 2.2.2 實驗儀器20-21
• 2.2.3 鉑鈀納米粒子制備21
• 2.2.4 修飾電極制備21
• 2.2.5 電化學(xué)測量方法21
• 2.3 結(jié)果與討論21-30
• 2.3.1 納米粒子的合成表征21-22
• 2.3.2 納米粒子的形貌表征22-24
• 2.3.3 催化劑的結(jié)構(gòu)表征24-26
• 2.3.4 DPtPdNC催化劑的電化學(xué)行為26-28
• 2.3.5 DPtPdNC催化劑的穩(wěn)定性28
• 2.3.6 調(diào)控Pt含量的Pt-Pd納米粒子的催化性能測試28-29
• 2.3.7 HDPCl在其他組成催化劑的合成探索29-30
• 2.4 本章小結(jié)30-31
• 第三章 TiO_2作為載體提高雙金屬催化劑的抗毒化能力及其在甲醇燃料電池中的應(yīng)用31-42
• 3.1 引言31
• 3.2 實驗部分31-33
• 3.2.1 實驗試劑31-32
• 3.2.2 實驗儀器32
• 3.2.3 二氧化鈦負(fù)載鉑鈀合金催化劑的合成32
• 3.2.4 修飾電極的制備32-33
• 3.2.5 電化學(xué)測量方法33
• 3.3 結(jié)果和討論33-40
• 3.3.1 合成納米粒子的過程及形貌表征33-35
• 3.3.2 合成PtPd/TiO_2的組成和結(jié)構(gòu)表征35-36
• 3.3.3 合成納米粒子的催化性能的考察及優(yōu)化36-37
• 3.3.4 合成納米粒子的與商用催化劑催化性能的比較37-39
• 3.3.5 合成納米粒子的與商用催化劑穩(wěn)定性能的比較39-40
• 3.4 本章小結(jié)40-42
• 第四章 電沉積制備穩(wěn)定的鉑鈀催化劑及其對堿性乙醇的電催化氧化42-50
• 4.1 引言42
• 4.2 實驗部分42-44
• 4.2.1 實驗試劑42-43
• 4.2.2 實驗儀器43
• 4.2.3 鉑鈀納米粒子的合成及修飾電極的制備43
• 4.2.4 電化學(xué)測量方法43-44
• 4.3 結(jié)果和討論44-49
• 4.3.1 合成催化劑條件的優(yōu)化44-48
• 4.3.2 與商用催化劑的性能比較48-49
• 4.4 本章小結(jié)49-50
• 第五章 結(jié)論與展望50-52
• 5.1 結(jié)論50
• 5.2 進(jìn)一步工作的方向50-52
• 參考文獻(xiàn)52-60
• 攻讀學(xué)位期間取得的研究成果60-61
• 致謝61-62

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本文編號：458275