發(fā)布時(shí)間：2017-06-02 18:04

  本文關(guān)鍵詞：火電廠煙氣脫硝SCR催化劑制備及其催化反應(yīng)性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：火力發(fā)電廠排放的煙氣中含有大量的氮氧化物(NOx),對(duì)大氣環(huán)境產(chǎn)生了極其嚴(yán)重的污染,由此煙氣的脫硝處理成為各國(guó)政府和科學(xué)研究的關(guān)注熱點(diǎn),選擇性催化還原(SCR)采用V2O5-WO3/TiO2等催化劑、利用NH3還原NOx成為氮?dú)夂退_(dá)到良好的脫除效果且運(yùn)行穩(wěn)定,從而成為煙氣脫硝的首選技術(shù)。然而TiO2載體性能對(duì)SCR反應(yīng)活性至關(guān)重要,同時(shí)文獻(xiàn)中多采用模擬煙氣氣氛導(dǎo)致距離實(shí)際脫硝效率偏差較大,為此本論文從TiO2氣凝膠的溶膠凝膠-常壓干燥制備入手,并通過自行設(shè)計(jì)、搭建的SCR煙氣脫硝實(shí)驗(yàn)平臺(tái),探索和研究制備參數(shù)和反應(yīng)條件對(duì)脫硝效率的影響規(guī)律,以期研發(fā)出高效低廉的SCR催化劑,從而為國(guó)產(chǎn)SCR催化劑的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。本論文首先采用溶膠凝膠-常壓干燥法,以四氯化鈦較廉價(jià)化合物為前驅(qū)體,有機(jī)配體丙酸為水解降速劑,甲酰胺為干燥控制添加劑,環(huán)氧丙烷為促凝劑,進(jìn)行正交設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)制備TiO2氣凝膠載體,并采用BET、XRD、TEM、SAXS和FT-IR等表征手段對(duì)樣品進(jìn)行分析。結(jié)果表明,以n(四氯化鈦):n(去離子水):n(甲酰胺):n(丙酸):n(環(huán)氧丙烷)=1:14:2:0.5:10制備的TiO2氣凝膠,達(dá)到比表面積632.87 m2/g,平均孔徑7.87nm,孔容1.24 cm3/g;隨著焙燒溫度上升,晶化度逐漸增強(qiáng),到900℃才有微弱的金紅石礦型特征峰出現(xiàn),表明所制備的TiO2具有較好的熱穩(wěn)定性;通過回轉(zhuǎn)半徑計(jì)算和XRD分析得出,載體的焙燒溫度以700℃為宜。根據(jù)上述優(yōu)選的TiO2氣凝膠載體,以活性成分負(fù)載量、負(fù)載順序和焙燒溫度等關(guān)鍵制備參數(shù)因素進(jìn)行正交設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)制備SCR催化劑,并對(duì)其進(jìn)行XRD和TPR表征,并在自行設(shè)計(jì)、搭建的SCR煙氣脫硝實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上評(píng)價(jià)其300至390℃溫度區(qū)間的SCR脫硝性能。結(jié)果表明,活性成分釩和鎢絕大多數(shù)以非晶態(tài)形式存在于載體表面,且具有良好的分散性;主要活性成分V2O5負(fù)載量越多脫硝效率就越高;400℃焙燒溫度可以形成催化反應(yīng)所需的晶相,且維持催化劑較高的比表面積;催化劑的低溫活性和高溫活性是由表面富集和各種成分之間相互作用共同產(chǎn)生的結(jié)果,活性組分與載體之間的相互作用對(duì)315℃低溫脫硝活性影響明顯,以先釩后鎢負(fù)載順序?yàn)橐?表面富集對(duì)390℃高溫脫硝活性起主要作用,以釩鎢同時(shí)負(fù)載或先釩后鎢負(fù)載順序較好;隨著WO3/V2O5比率的增加,在7.5:1處催化劑的脫硝效率最高,隨后迅速下降,WO3負(fù)載量以6%為宜。以0.8%V2O5、6%WO3、先釩后鎢負(fù)載和400℃焙燒溫度制備最優(yōu)催化劑并進(jìn)行脫硝性能驗(yàn)證,315℃低溫脫硝活性達(dá)到69.56%。
【關(guān)鍵詞】：煙氣脫硝效率 選擇性催化還原催化劑 TiO2氣凝膠 正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)
【學(xué)位授予單位】：太原科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X773
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 緒論11-25
• 1.1 課題研究背景11-12
• 1.2 NO_x生成機(jī)理及危害12-14
• 1.2.1 NO_x的生成機(jī)理12-13
• 1.2.2 NO_x的危害13-14
• 1.3 NO_x控制技術(shù)14-17
• 1.3.1 燃燒過程控制14-15
• 1.3.2 煙氣NO_x的脫除15-17
• 1.4 SCR脫硝技術(shù)17-19
• 1.4.1 應(yīng)用現(xiàn)狀17
• 1.4.2 反應(yīng)機(jī)理17-18
• 1.4.3 還原劑的選擇18-19
• 1.4.4 影響SCR技術(shù)的因素19
• 1.4.5 SCR技術(shù)存在的問題及解決途徑19
• 1.5 SCR催化劑研究進(jìn)展19-23
• 1.5.1 催化劑研究進(jìn)展20-22
• 1.5.2 載體研究進(jìn)展22-23
• 1.5.3 TiO_2氣凝膠研究現(xiàn)狀23
• 1.6 本論文研究目標(biāo)及內(nèi)容23-25
• 1.6.1 研究目標(biāo)23
• 1.6.2 研究?jī)?nèi)容23-25
• 第二章 實(shí)驗(yàn)方法25-38
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑25-26
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器25
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑25-26
• 2.2 催化劑的制備26-31
• 2.2.1 載體的制備26-29
• 2.2.2 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑的制備29-31
• 2.3 催化劑的表征31-33
• 2.3.1 物理吸附31-32
• 2.3.2 X射線衍射（XRD）32
• 2.3.3 透射電子顯微鏡（TEM）32
• 2.3.4 X射線小角散射（SAXS）32
• 2.3.5 傅里葉紅外光譜（FT-IR）32-33
• 2.3.6 化學(xué)吸附33
• 2.4 煙氣脫硝反應(yīng)性能評(píng)價(jià)33-38
• 2.4.1 脫硝測(cè)試方法33
• 2.4.2 煙氣脫硝SCR實(shí)驗(yàn)平臺(tái)33-36
• 2.4.3 實(shí)驗(yàn)步驟36-38
• 第三章 催化劑載體TiO_2氣凝膠的制備研究38-50
• 3.1 TiO_2氣凝膠比表面積的正交分析38-39
• 3.2 TiO_2氣凝膠平均孔徑和孔容分析39-41
• 3.3 TiO_2氣凝膠的晶體結(jié)構(gòu)分析41-44
• 3.4 TiO_2氣凝膠的形貌分析44-45
• 3.5 TiO_2氣凝膠的傅里葉紅外光譜分析45-46
• 3.6 TiO_2氣凝膠的小角散射分析46-48
• 3.7 本章小結(jié)48-50
• 第四章 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑的制備及其催化反應(yīng)性能研究50-63
• 4.1 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑的制備50-53
• 4.1.1 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑的正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)50
• 4.1.2 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑的晶體結(jié)構(gòu)分析50-51
• 4.1.3 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑的TPR分析51-53
• 4.2 SCR催化反應(yīng)性能研究53-61
• 4.2.1 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑脫硝效率正交分析53-55
• 4.2.2 V2O5負(fù)載量對(duì)V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑脫硝效率的影響規(guī)律55-56
• 4.2.3 焙燒溫度對(duì)V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑脫硝效率的影響規(guī)律56-57
• 4.2.4 負(fù)載順序?qū)_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑脫硝效率的影響57-58
• 4.2.5 WO3負(fù)載量對(duì)V_2O_5-WO_3/TiO_2催化劑脫硝效率的影響58-60
• 4.2.6 最優(yōu)因素組合催化劑的制備與催化反應(yīng)性能驗(yàn)證60-61
• 4.3 本章小結(jié)61-63
• 第五章 結(jié)論與建議63-65
• 5.1 主要結(jié)論63
• 5.2 后續(xù)工作建議63-65
• 參考文獻(xiàn)65-74
• 致謝74-75
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄75-76

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