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MOFs衍生M/N摻雜碳基氧還原催化劑的制備及其性能研究

發(fā)布時(shí)間:2024-05-20 22:47
  燃料電池作為新一代能源轉(zhuǎn)換技術(shù),受限于陰極氧還原過(guò)程(ORR)中對(duì)鉑基催化劑的依賴,無(wú)法實(shí)現(xiàn)大規(guī)模的商業(yè)化應(yīng)用。過(guò)渡金屬和氮共摻雜的碳基材料(M/N-C)催化劑,因具有價(jià)格低、制備方法簡(jiǎn)單、催化活性高、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是最有望取代鉑基催化劑作為燃料電池陰極氧還原催化劑的材料之一。金屬有機(jī)框架材料(MOFs)具有結(jié)構(gòu)的開(kāi)放性、成分和結(jié)構(gòu)的高度可控性等優(yōu)點(diǎn),成為制備M/N-C催化劑的理想前驅(qū)體選擇。但是,MOFs也存在著一些固有缺陷:(1)單純的MOFs材料大多是納米級(jí)別分散的顆粒,碳化后導(dǎo)電性差;(2)MOFs材料碳化后表面多為微孔,阻礙了活性位點(diǎn)的暴露;(3)MOFs材料作為催化劑使用時(shí),顆粒容易粘結(jié)團(tuán)聚,嚴(yán)重影響了催化劑的使用壽命。為解決以上問(wèn)題,本文分別采用添加調(diào)節(jié)劑控制生長(zhǎng)過(guò)程和添加碳載體的方法,由MOFs材料衍生制備了氮摻雜交聯(lián)結(jié)構(gòu)碳基材料和過(guò)渡金屬、氮共摻雜的一維、二維碳基材料,提高了材料的導(dǎo)電性和活性位點(diǎn)暴露率,使其具有與商業(yè)鉑碳相媲美的催化性能。具體研究方案如下:(1)以硝酸鋅和2-甲基咪唑?yàn)榍膀?qū)體,在水楊酸的調(diào)節(jié)下一步可控制備交聯(lián)結(jié)構(gòu)沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料ZIF-...

【文章頁(yè)數(shù)】:67 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 燃料電池概述
        1.1.1 引言
        1.1.2 燃料電池工作原理及問(wèn)題
        1.1.3 陰極氧還原過(guò)程(ORR)及其催化劑特點(diǎn)
    1.2 金屬有機(jī)框架材料MOFs
        1.2.1 概述
        1.2.2 沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料ZIFs
        1.2.3 MOFs材料和ZIFs材料研究進(jìn)展
    1.3 非貴金屬M(fèi)/N-C催化劑
        1.3.1 摻雜氮元素催化機(jī)理
        1.3.2 碳載體
            1.3.2.1 概述
            1.3.2.2 CNTs的表面修飾條件
            1.3.2.3 CNTs的表面修飾方法及作用
    1.4 本文主要研究?jī)?nèi)容
第二章 水楊酸調(diào)節(jié)ZIF-8 可控生長(zhǎng)制備交聯(lián)結(jié)構(gòu)N-C-L催化劑
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 原料與試劑
        2.2.2 材料制備
            2.2.2.1 80nm ZIF-8 的制備
            2.2.2.2 交聯(lián)結(jié)構(gòu)ZIF-8 的制備
            2.2.2.3 顆粒狀N-C催化劑材料的制備
            2.2.2.4 交聯(lián)結(jié)構(gòu)N-C-L催化劑材料的制備
        2.2.3 材料的物性表征
        2.2.4 材料的電化學(xué)分析測(cè)試
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 催化劑的物性表征
        2.3.2 催化劑的電化學(xué)測(cè)試
    2.4 小結(jié)
第三章 CNTs表面擔(dān)載ZIF-67 制備一維Co/N-CNTs催化劑
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 原料與試劑
        3.2.2 材料制備
            3.2.2.1 200nm ZIF-67 的制備
            3.2.2.2 CNTs擔(dān)載ZIF-67 材料的制備
            3.2.2.3 CNTs-COOH-900 的制備
            3.2.2.4 Co/N-C催化劑的制備
            3.2.2.5 一維Co/N-CNTs催化劑的制備
        3.2.3 材料的物理表征
        3.2.4 材料的電化學(xué)測(cè)試
    3.3 結(jié)果與分析
        3.3.1 催化劑的物性表征
        3.3.2 催化劑的電化學(xué)測(cè)試
    3.4 小結(jié)
第四章 GO表面擔(dān)載5%Co-ZIF-8 制備二維Co/N-GO催化劑
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 原料與試劑
        4.2.2 材料制備
            4.2.2.1 氧化石墨烯(GO)的制備
            4.2.2.2 80nm ZIF-8和200 nm ZIF-67 的制備
            4.2.2.3 5%Co-ZIF-8 的制備
            4.2.2.4 ZIF-67-GO材料的制備
            4.2.2.5 5%Co-ZIF-8-GO材料的制備
            4.2.2.6 顆粒狀N-C催化劑材料和Co/N-C催化劑材料的制備
            4.2.2.7 顆粒狀5%Co/N-C催化劑材料的制備
            4.2.2.8 二維片狀Co/N-GO催化劑材料的制備
            4.2.2.9 二維片狀5%Co/N-GO催化劑材料的制備
    4.3 結(jié)果與分析
        4.3.1 催化劑的物性表征
        4.3.2 催化劑的電化學(xué)測(cè)試分析
    4.4 小結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
在學(xué)期間的研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文



本文編號(hào):3979234

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