質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）因具有功率密度高、啟動(dòng)速度快等優(yōu)勢(shì)受到了廣泛關(guān)注。但由于陰極氧還原（ORR）反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程慢,過(guò)電位高,長(zhǎng)期依靠?jī)r(jià)格高昂的Pt等貴金屬催化劑,嚴(yán)重制約其商業(yè)化進(jìn)程。近年來(lái)降低Pt在催化ORR中的用量主要集中在三方面:1、優(yōu)化鉑基催化層的制備技術(shù)獲得較低載量Pt且分布均勻的陰極催化層;2、利用合金化效應(yīng)制備鉑合金催化劑提高Pt的利用率;3、采用廉價(jià)高效的非貴金屬催化劑從根本上解決Pt資源儲(chǔ)備有限和價(jià)格昂貴等問(wèn)題。本論文分別對(duì)以上三種降低陰極催化層Pt用量的途徑進(jìn)行了探究。首先根據(jù)課題組之前的方法制備了基于間苯二胺的高活性Fe/N/C催化劑,針對(duì)Fe/N/C催化劑在高載量下催化層氧氣傳質(zhì)問(wèn)題進(jìn)行了陰極催化層的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),運(yùn)用激光刻蝕技術(shù)在催化層內(nèi)構(gòu)造氣體傳質(zhì)流道,改善傳質(zhì)性能;探索并優(yōu)化了基于Pt/C催化劑燃料電池的膜電極制備工藝條件,獲得了較高的電池性能。在此基礎(chǔ)上初步探索了高活性PtCu合金催化劑在PEMFC上應(yīng)用。主要的研究結(jié)果如下:（1）Fe/N/C陰極催化層中隨著Nafion用量增大,雖然質(zhì)子傳導(dǎo)能力增強(qiáng),但傳質(zhì)極化迅速增大。采用激光刻蝕的方法在催化... 

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１?ＰＥＭＦＣ分解示意圖：（ａ）?ＰＥＭＦＣ單電池；（ｂ）?ＭＥＡ；?（ｃ）雙層氣體擴(kuò)散層？??

Ｆｉｇ．?ｉ．２?Ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ?ｃｕｒｖｅｓ?ｏｆ?ａ?ＰＥＭＦＣ?（Ｉ：?ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ?ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ??ｓｅｃｔｉｏｎ；?ＩＩ：?ｏｈｍｉｃ?ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ?ｓｅｃｔｉｏｎ；?ＩＩＩ：?ｍａｓｓ?ｔｒａｎｓｐｏｒｔ?ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ?ｓｅｃｔｉｏｎ）??如圖１．２所示是典型的ＰＥＭＦＣ的性能曲線圖，包括了反應(yīng)電池電壓對(duì)于電??流密度變化關(guān)系的極化曲線，以及電池功率密度對(duì)于電流密度變化關(guān)系的功率密??度曲線。對(duì)于氫氧ＰＥＭＦＣ，單電池的理論開(kāi)路電壓是１．２３?Ｖ。由于電化學(xué)反應(yīng)??過(guò)電位以及歐姆極化和濃差極化的影響，最終的單電池額定工作電壓通常為??０．６？０．７Ｖ。圖１．２中在每個(gè)區(qū)域往往存在多種導(dǎo)致電勢(shì)降低的因素，各個(gè)區(qū)域是??按照導(dǎo)致電勢(shì)降低最主要因素來(lái)劃分的。主要有三個(gè)導(dǎo)致電勢(shì)降低的因素：１、??電化學(xué)活化極化，２、歐姆極化，３、傳質(zhì)極化（或稱濃差極化）。式１－４表示了燃??料電池的工作電壓Ｖｃｅｌｌ和各部分極化現(xiàn)象的關(guān)系［３］：??Ｖ?ｃｅｌｌ?＝?Ｆ－Ｔ｜ａＪａ＿ｎａ，ｅ－ｌｌｒ＇ｎｍ，ａ＇Ｔｌｍ，ｃ?（１＿４）??其中化３和１１：１

改性或者開(kāi)發(fā)新的廉價(jià)高效的質(zhì)子交換膜來(lái)提高ＰＥＭＦＣ的性能，促進(jìn)商業(yè)化進(jìn)??程［２４－２６］。??圖１．３所示的是氣體擴(kuò)散層在ＭＥＡ中的位置和微觀結(jié)構(gòu)，其結(jié)構(gòu)通常由單??層碳基體材料或者一層碳基體和一層微孔層（ＭＰＬ）的雙層結(jié)構(gòu)（如圖１．１（ｃ）所??示）構(gòu)成，具有多孔和疏水的特性［２７，２８］。碳基體材料通常采用導(dǎo)電性良好的碳紙??或碳布，ＭＰＬ通常使用導(dǎo)電炭黑和ＰＴＦＥ?（起到粘結(jié)劑和疏水的作用）的混合物??負(fù)載在碳基體表面制備而成。作為基體部分的碳紙或碳布，其厚度和碳纖維的排??布會(huì)影響電池中的水分排放從而在一定程度上決定了電池的性能（例如極限電流??密度）。而ＭＰＬ會(huì)降低接觸電阻，同時(shí)影響ＧＤＬ的毛細(xì)壓力分布、降低水分??在ＧＤＬ和ＣＬ界面間的飽和度，造成水分在質(zhì)子交換膜、催化層以及氣體擴(kuò)散??層中的梯度分布，從而提高氣體向ＣＬ的擴(kuò)散度［３？３３］。作為ＭＥＡ的重要組成部??分，ＧＤＬ最重要的功能之一就是將陰陽(yáng)兩極的反應(yīng)氣體均勻地分散到反應(yīng)區(qū)域??同時(shí)有效地排水

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]介孔結(jié)構(gòu)Fe/N/C作為質(zhì)子交換膜燃料電池氧還原催化劑（英文）[J]. 石尉,王宇成,陳馳,楊曉冬,周志有,孫世剛.  催化學(xué)報(bào). 2016(07)



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