過(guò)渡金屬摻雜CeO 2 /TiO 2 催化劑SCR脫硝性能的試驗(yàn)研究
發(fā)布時(shí)間:2021-07-20 12:59
燃煤電廠脫除排放煙氣中NOx最常用的方法之一是選擇性催化還原(Selective Catalytic Reduction,SCR)煙氣脫硝技術(shù)。針對(duì)SCR煙氣脫硝技術(shù)中常用釩系催化劑存在反應(yīng)活性溫度區(qū)間較窄(300-400℃)、易氧化SO2為SO3、高溫時(shí)易生成N2O、活性組分釩有劇毒等缺點(diǎn),考慮到CeO2資源豐富、無(wú)毒、便宜及其出色的氧化還原能力,以及過(guò)渡金屬氧化物對(duì)金屬氧化物催化劑具有改性作用,本文對(duì)過(guò)渡金屬氧化物-CeO2/TiO2催化劑SCR脫硝性能進(jìn)行了系統(tǒng)研究。首先將不同過(guò)渡金屬摻雜到CeO2/TiO2催化劑,對(duì)其進(jìn)行改性。通過(guò)活性實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)W摻雜可以較大程度改善催化劑的活性(275-500℃內(nèi)NO轉(zhuǎn)化率保持90%以上)。優(yōu)化了CeO2-WO3/TiO2催化劑的最佳制備條件和操作條件:最佳煅燒溫度為500℃;最佳配比為CeO2:WO3:T...
【文章來(lái)源】:中國(guó)石油大學(xué)(華東)山東省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:69 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 前言
1.1 我國(guó)氮氧化物污染現(xiàn)狀及控制政策
1.2 氮氧化物控制技術(shù)
1.3 選擇性催化還原法(SCR)煙氣脫硝技術(shù)
1.3.1 SCR脫硝原理及布置方式
1.3.2 含鈰SCR催化劑研究進(jìn)展
1.4 課題研究目的與研究?jī)?nèi)容
第2章 試驗(yàn)系統(tǒng)及催化劑制備、分析測(cè)試方法
2.1 催化劑活性評(píng)價(jià)系統(tǒng)
2.2 化學(xué)試劑和儀器
2.3 催化劑的制備
2.3.1 溶膠凝膠法制備過(guò)渡金屬氧化物-CeO_2/TiO_2催化劑
2.3.2 浸漬法制備CeO_2-WO_3/TiO_2催化劑
2.3.3 共沉淀法制備CeO_2-WO_3/TiO_2催化劑
2.4 催化劑的表征
2.4.1 比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析
2.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
2.4.3 X射線光電子能譜(XPS)分析
2.4.4 H_2程序升溫還原(H_2-TPR)分析
2.4.5 高分子透射電子顯微鏡(HR-TEM)分析
第3章 過(guò)渡金屬摻雜對(duì)鈰鈦催化劑脫硝性能影響研究
3.1 引言
3.2 CeO_2-MO_x/TiO_2催化劑的活性測(cè)試
3.3 CeO_2-MO_x/TiO_2催化劑的表征
3.3.1 催化劑比表面積和孔結(jié)構(gòu)特性分析
3.3.2 催化劑XRD表征分析
3.4 小結(jié)
第4章 CeO_2-WO_3/TiO_2催化劑的脫硝性能研究
4.1 引言
4.2 制備參數(shù)的影響
4.2.1 制備方法
4.2.2 煅燒溫度
4.2.3 W和Ce擔(dān)載量
4.3 操作參數(shù)的影響
4.3.1 反應(yīng)溫度
4.3.2 空速
4.3.3 O_2含量
4.3.4 NH_3濃度
4.3.5 NO濃度
4.3.6 SO2和H_2O含量
4.4 CeO_2-WO_3/TiO_2催化劑的表征
4.4.1 催化劑BET表征分析
4.4.2 催化劑XRD表征分析
4.4.3 催化劑XPS表征
4.4.4 催化劑TEM表征
4.4.5 催化劑的氧化還原性能測(cè)試(H_2-TPR)
4.5 小結(jié)
第5章 Ce基催化劑反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
5.1 引言
5.2 CeO_2-WO_3/TiO_2催化劑催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
5.2.1 內(nèi)外擴(kuò)散影響的排除
5.2.2 反應(yīng)級(jí)數(shù)的測(cè)量
5.2.3 反應(yīng)速率常數(shù)的測(cè)量
5.2.4 活化能與指前因子
5.3 CeO_2/TiO_2催化劑催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
5.4 小結(jié)
第6章 結(jié)論與展望
6.1 結(jié)論
6.2 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的學(xué)術(shù)成果
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]控制氮氧化物排放的含鈰SCR催化劑研究進(jìn)展[J]. 閆艷,黃善波,姜燁,宋文霞,王新偉. 應(yīng)用化工. 2013(12)
[2]焙燒溫度對(duì)鈰改性鈦納米管脫硝活性及理化特性的影響[J]. 唐念,陳雄波,莫建松,王海強(qiáng),吳忠標(biāo). 中國(guó)電機(jī)工程學(xué)報(bào). 2013(29)
[3]我國(guó)脫硫脫硝行業(yè)2012年發(fā)展綜述[J]. (Desulfurization and Denitration Committee of CAEPI,Beijing 100037,China). 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2013(07)
[4]關(guān)于大氣污染控制技術(shù)的幾點(diǎn)思考[J]. 陳運(yùn)法,朱廷鈺,程杰,陳進(jìn)生,馬金珠,劉海弟. 中國(guó)科學(xué)院院刊. 2013(03)
[5]燃煤煙氣脫硝技術(shù)的研究進(jìn)展[J]. 顧衛(wèi)榮,周明吉,馬薇. 化工進(jìn)展. 2012(09)
[6]Effects of WOx modification on the activity, adsorption and redox properties of CeO2 catalyst for NOx reduction with ammonia[J]. Ziran Ma1, Duan Weng1, Xiaodong Wu1,2, Zhichun Si3 1. State Key Laboratory of New Ceramics & Fine Process, Department of Materials Science and Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China 2. Yangtze Delta Region Institute of Tsinghua University, Zhejiang 314000, China 3. Advanced Materials Institute, Graduate School at Shenzhen, Tsinghua University, Shenzhen 518055, China. Journal of Environmental Sciences. 2012(07)
[7]Ce摻雜TiO2催化劑的光催化性能[J]. 張浩,錢付平. 過(guò)程工程學(xué)報(bào). 2011(03)
[8]火電廠脫硝技術(shù)現(xiàn)狀及產(chǎn)業(yè)與市場(chǎng)發(fā)展預(yù)測(cè)[J]. 燕中凱,劉媛,尚光旭. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2011(05)
[9]ZrO2-TiO2-CeO2的制備及其在NH3選擇性催化還原NO中的應(yīng)用[J]. 林濤,李偉,龔茂初,喻瑤,杜波,陳耀強(qiáng). 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2007(12)
[10]NH3選擇性催化還原煙氣中NO的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)[J]. 閆志勇,高翔,吳杰,姜燁,駱仲泱,倪明江,岑可法. 動(dòng)力工程. 2007(04)
博士論文
[1]鐵基SCR脫硝催化劑改性研究[D]. 熊志波.山東大學(xué) 2013
[2]鈦基SCR催化劑及其鉀、鉛中毒機(jī)理研究[D]. 姜燁.浙江大學(xué) 2010
[3]Mn/TiO2系列低溫SCR脫硝催化劑制備及其反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 江博瓊.浙江大學(xué) 2008
本文編號(hào):3292869
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【文章頁(yè)數(shù)】:69 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 前言
1.1 我國(guó)氮氧化物污染現(xiàn)狀及控制政策
1.2 氮氧化物控制技術(shù)
1.3 選擇性催化還原法(SCR)煙氣脫硝技術(shù)
1.3.1 SCR脫硝原理及布置方式
1.3.2 含鈰SCR催化劑研究進(jìn)展
1.4 課題研究目的與研究?jī)?nèi)容
第2章 試驗(yàn)系統(tǒng)及催化劑制備、分析測(cè)試方法
2.1 催化劑活性評(píng)價(jià)系統(tǒng)
2.2 化學(xué)試劑和儀器
2.3 催化劑的制備
2.3.1 溶膠凝膠法制備過(guò)渡金屬氧化物-CeO_2/TiO_2催化劑
2.3.2 浸漬法制備CeO_2-WO_3/TiO_2催化劑
2.3.3 共沉淀法制備CeO_2-WO_3/TiO_2催化劑
2.4 催化劑的表征
2.4.1 比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析
2.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
2.4.3 X射線光電子能譜(XPS)分析
2.4.4 H_2程序升溫還原(H_2-TPR)分析
2.4.5 高分子透射電子顯微鏡(HR-TEM)分析
第3章 過(guò)渡金屬摻雜對(duì)鈰鈦催化劑脫硝性能影響研究
3.1 引言
3.2 CeO_2-MO_x/TiO_2催化劑的活性測(cè)試
3.3 CeO_2-MO_x/TiO_2催化劑的表征
3.3.1 催化劑比表面積和孔結(jié)構(gòu)特性分析
3.3.2 催化劑XRD表征分析
3.4 小結(jié)
第4章 CeO_2-WO_3/TiO_2催化劑的脫硝性能研究
4.1 引言
4.2 制備參數(shù)的影響
4.2.1 制備方法
4.2.2 煅燒溫度
4.2.3 W和Ce擔(dān)載量
4.3 操作參數(shù)的影響
4.3.1 反應(yīng)溫度
4.3.2 空速
4.3.3 O_2含量
4.3.4 NH_3濃度
4.3.5 NO濃度
4.3.6 SO2和H_2O含量
4.4 CeO_2-WO_3/TiO_2催化劑的表征
4.4.1 催化劑BET表征分析
4.4.2 催化劑XRD表征分析
4.4.3 催化劑XPS表征
4.4.4 催化劑TEM表征
4.4.5 催化劑的氧化還原性能測(cè)試(H_2-TPR)
4.5 小結(jié)
第5章 Ce基催化劑反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
5.1 引言
5.2 CeO_2-WO_3/TiO_2催化劑催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
5.2.1 內(nèi)外擴(kuò)散影響的排除
5.2.2 反應(yīng)級(jí)數(shù)的測(cè)量
5.2.3 反應(yīng)速率常數(shù)的測(cè)量
5.2.4 活化能與指前因子
5.3 CeO_2/TiO_2催化劑催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
5.4 小結(jié)
第6章 結(jié)論與展望
6.1 結(jié)論
6.2 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的學(xué)術(shù)成果
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]控制氮氧化物排放的含鈰SCR催化劑研究進(jìn)展[J]. 閆艷,黃善波,姜燁,宋文霞,王新偉. 應(yīng)用化工. 2013(12)
[2]焙燒溫度對(duì)鈰改性鈦納米管脫硝活性及理化特性的影響[J]. 唐念,陳雄波,莫建松,王海強(qiáng),吳忠標(biāo). 中國(guó)電機(jī)工程學(xué)報(bào). 2013(29)
[3]我國(guó)脫硫脫硝行業(yè)2012年發(fā)展綜述[J]. (Desulfurization and Denitration Committee of CAEPI,Beijing 100037,China). 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2013(07)
[4]關(guān)于大氣污染控制技術(shù)的幾點(diǎn)思考[J]. 陳運(yùn)法,朱廷鈺,程杰,陳進(jìn)生,馬金珠,劉海弟. 中國(guó)科學(xué)院院刊. 2013(03)
[5]燃煤煙氣脫硝技術(shù)的研究進(jìn)展[J]. 顧衛(wèi)榮,周明吉,馬薇. 化工進(jìn)展. 2012(09)
[6]Effects of WOx modification on the activity, adsorption and redox properties of CeO2 catalyst for NOx reduction with ammonia[J]. Ziran Ma1, Duan Weng1, Xiaodong Wu1,2, Zhichun Si3 1. State Key Laboratory of New Ceramics & Fine Process, Department of Materials Science and Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China 2. Yangtze Delta Region Institute of Tsinghua University, Zhejiang 314000, China 3. Advanced Materials Institute, Graduate School at Shenzhen, Tsinghua University, Shenzhen 518055, China. Journal of Environmental Sciences. 2012(07)
[7]Ce摻雜TiO2催化劑的光催化性能[J]. 張浩,錢付平. 過(guò)程工程學(xué)報(bào). 2011(03)
[8]火電廠脫硝技術(shù)現(xiàn)狀及產(chǎn)業(yè)與市場(chǎng)發(fā)展預(yù)測(cè)[J]. 燕中凱,劉媛,尚光旭. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2011(05)
[9]ZrO2-TiO2-CeO2的制備及其在NH3選擇性催化還原NO中的應(yīng)用[J]. 林濤,李偉,龔茂初,喻瑤,杜波,陳耀強(qiáng). 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2007(12)
[10]NH3選擇性催化還原煙氣中NO的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)[J]. 閆志勇,高翔,吳杰,姜燁,駱仲泱,倪明江,岑可法. 動(dòng)力工程. 2007(04)
博士論文
[1]鐵基SCR脫硝催化劑改性研究[D]. 熊志波.山東大學(xué) 2013
[2]鈦基SCR催化劑及其鉀、鉛中毒機(jī)理研究[D]. 姜燁.浙江大學(xué) 2010
[3]Mn/TiO2系列低溫SCR脫硝催化劑制備及其反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 江博瓊.浙江大學(xué) 2008
本文編號(hào):3292869
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