直接硼氫化鈉燃料電池（DBFC）是一種通過電化學(xué)反應(yīng)將存儲(chǔ)在堿性硼氫化鈉溶液和氧化劑中的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)換成電能的能量轉(zhuǎn)換裝置,由于DBFC使用液體燃料和可用非貴金屬催化劑而被視為具有發(fā)展前景的燃料電池之一。近年來,含氮碳載過渡金屬（Me-N-C）因具有原材料來源廣、價(jià)格低廉、良好的電催化活性等優(yōu)勢(shì),成為了陰極催化劑材料的研究熱點(diǎn),但是關(guān)于Me-N-C催化劑的催化活性位點(diǎn)的認(rèn)知尚沒有統(tǒng)一。研究在催化反應(yīng)過程中過渡金屬的價(jià)態(tài)和電子結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變信息,有助于揭示這類催化劑的催化活性位點(diǎn)和催化機(jī)制,從而為進(jìn)一步制備出高效Me-N-C催化劑提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。本文旨在以含氮碳載不同價(jià)態(tài)鐵基催化劑為研究對(duì)象,首先,通過濕化學(xué)法和熱處理制備出含氮碳載不同價(jià)態(tài)鐵基催化劑,然后,通過電化學(xué)測(cè)試和電池性能測(cè)試方法考察了不同價(jià)態(tài)鐵基催化劑對(duì)氧還原的催化活性和以鐵基催化劑為陰極催化劑時(shí)DBFC的發(fā)電性能,最后,聯(lián)合原位X射線精細(xì)結(jié)構(gòu)譜（XAFS）和原位X射線衍射（XRD）技術(shù)來進(jìn)一步探討在催化氧還原反應(yīng)過程中鐵基催化劑的催化機(jī)制。研究表明,以FeSO4、吡咯、BP2000為原料采用水熱法可制備出Fe2O3-PPy-BP（... 

【文章來源】：杭州電子科技大學(xué)浙江省

【文章頁數(shù)】：69 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１?ＤＢＦＣ工作原理示意圖［１９］??電極和電池的反應(yīng)過程分別為：??陰極反應(yīng)式為：??＇＇

顯高于文獻(xiàn)報(bào)道中ＣｏｈＳ／Ｎ－Ｓ／Ｇ在３００００?ｓ后電流密度下降了?２０?％。Ｌｉ等人［７０］??以硫脲為氮源和硫源、硼酸為硼源，制備了?Ｎ／Ｓ／Ｂ共摻的石墨化碳載鐵基催化劑，??圖１．３為樣品的ＴＥＭ圖。該催化劑與Ｆｅ－Ｎ－Ｃ和Ｆｅ－Ｎ／Ｓ－Ｃ相比，有更強(qiáng)的循環(huán)??穩(wěn)定性和更正的起始還原電位。??ｍｍ?．Ｖ?？：看—??么霞：．＇，ｋ?＇??圖１．３?Ｆｅ－Ｎ／Ｓ／Ｂ－Ｃ合成示意圖??１．５?Ｍｅ－Ｎ－Ｃ系列催化劑催化活性的討論??近年來，盡管人們對(duì)Ｍｅ－Ｎ－Ｃ系列催化劑的研究取得了不錯(cuò)的成就，制備了??在酸性和堿性環(huán)境中對(duì)氧還原都有優(yōu)異的催化性能和穩(wěn)定性的材料。但值得注意??的是，這類催化劑的催化活性位點(diǎn)的研究仍有較大的爭(zhēng)議，更為關(guān)鍵的是催化活??性位點(diǎn)對(duì)于指導(dǎo)改進(jìn)催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和性能提升具有十分重要的意義。??在熱解Ｍｅ－Ｎ－Ｃ催化劑過程中，催化劑會(huì)發(fā)生明顯的結(jié)構(gòu)和物相變化，可產(chǎn)??生各種復(fù)雜的混合物，包括石墨和非晶碳結(jié)構(gòu)，以及氮化物、金屬氧化物、其它??碳化物等［７１１。不僅由于催化劑中存在這些高度非均相結(jié)構(gòu)，而且由于誘導(dǎo)電子和??幾何效應(yīng)的作用［７２＿７４］，活性原子的近鄰結(jié)構(gòu)也會(huì)影響催化劑的催化活性，讓問題??進(jìn)一步復(fù)雜化

?配套的螺柱、螺母、彈簧墊圈、扳手、游標(biāo)卡尺。單電池極板和裝配好的單電池??的照片如下圖２．１。??⑷：?＾?Ｉ?ｔ??圖２．１?（ａ）單電池的極板（ｂ）裝配好的單電池??本文中使用日本菊水公司的ＰＦＸ－２０１１恒電流充放電電池測(cè)試儀進(jìn)行單電??池的性能測(cè)試，通過蠕動(dòng)栗向陽極輸送燃料，陰極通入純氧，分別在３０?°Ｃ和??６０?°Ｃ的環(huán)境中測(cè)試電池在不同放電電流密度下的輸出電壓，得到電流－電壓曲??線和功率密度曲線。并通過測(cè)試陽極電位來得到陰極電位信息，繼而分析在放??電過程中陰、陽極極化程度對(duì)發(fā)電性能的影響。??２．５原位燃料電池同步輻射測(cè)試??２．５．１原位Ｘ射線衍射平臺(tái)??上海同步福射電源（Ｓｈａｎｇｈａｉ?Ｓｙｎｃｈｒｏｔｒｏｎ?Ｒａｄｉａｔｉｏｎ?Ｆａｃｉｌｉｔｙ，ＳＳＲＦ）是第三??代中能同步輻射光源，主要包含有：１５０ＭｅＶ電子直線加速器、３．５?ＧｅＶ加速器、??３．５?ＧｅＶ高性能電子存儲(chǔ)環(huán)和沿環(huán)外側(cè)分布的同步輻射光束線站和實(shí)驗(yàn)站。??本文測(cè)試主要在硬Ｘ射線微聚焦及應(yīng)用光束線站（ＢＬ１５Ｕ１，如圖２．２所示）??上進(jìn)行，此線站利用高亮度的波蕩器作為Ｘ射線的輻射插入件，結(jié)合先進(jìn)的Ｘ??射線光學(xué)系統(tǒng)


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