為滿足日益增長的能源需求,光伏產(chǎn)業(yè)以其清潔高效備受青睞。而鈣鈦礦電池因其高的光電轉(zhuǎn)換作效率為最有前景的光伏器件之一,其最近的認證效率已達22.7%,直逼單晶硅太陽能電池。然而,通常鈣鈦礦電池需要使用有機半導體作為空穴傳輸層,其中大部分的有機空穴傳輸材料昂貴且不穩(wěn)定,且電池的貴金屬(如金和銀)電極膜,則需通過真空蒸鍍手段來實現(xiàn),這無疑增加了電池的制作成木和運行成本,因而限制了鈣鈦礦電池的發(fā)展。因此,本論文的研究重點是用價格低廉、資源豐富的碳電極取代貴金屬電極,且構(gòu)建無空穴傳輸層的鈣鈦礦電池,并優(yōu)化電池工藝,研究其光電降解應(yīng)用性能。首先通過兩步法制備了無空穴傳輸層的C/ZrO2/m-TiO2/c-TiO2/FTO鈣鈦礦電池,其中m-TiO2和ZrO2作為介孔雙支架層,鈣鈦礦填充在介孔雙支架層中,碳作為電極,ZrO2作為隔離層分隔碳電極與Ti02層。研究結(jié)果表明,ZrO2隔離層的厚度在200 nm,PbI2溶液與基片的預(yù)熱溫度為50℃,MAI的濃度為9mg/mL,停留時間為50 s時,電池器件的光電轉(zhuǎn)換效率最佳�；谝陨瞎ぷ�,論文通過加入碳納米管和使用CH3NH2氣體處理來改善鈣鈦礦與碳電極之間的界面接觸。研究結(jié)果表明,碳納米管的引入對電池的電流密度具有顯著的提高;CH3NH2氣體處理使得鈣鈦礦表面變得更為平整致密,因而電池的填充因子得到提高。最終,電池的光電轉(zhuǎn)換效率為10.39%,且在1000h的測試之后仍維持在原始效率的84%,顯示出良好的穩(wěn)定性。為了驗證鈣鈦礦電池的實際應(yīng)用的可能性,將電池與TiO2光陽極膜串聯(lián),研究鈣鈦礦電池驅(qū)動下的光電催化降解性能。實驗結(jié)果表明,當質(zhì)量分數(shù)為0.75 wt.%的碳納米管與TiO2復合時,光陽極膜展現(xiàn)出最佳的降解效率,整個光電催化裝置在80 min對羅丹明B的降解達到95%以上,電池器件在持續(xù)工作320 min后依舊維持穩(wěn)定的效率輸出。
【學位單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：TM914.4
【部分圖文】：

媽櫮礦最初僅指代ＣａＴｉ0３氧化物，并以Ｌｅｖ邋Ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ的名字命名發(fā)展至今，逡逑鈣鈦礦已經(jīng)不再僅僅只是一種物質(zhì)，這一詞指代具有ＣａＴｉＣｂ結(jié)構(gòu)的一類物質(zhì)。這類逡逑物質(zhì)的化學式可用通式ＡＢＸ３表示，它們的結(jié)構(gòu)如圖１－１所示，其中Ａ為陽離子，在逡逑立方體的頂點處，Ｂ也為陽離子，在立方體的正中心，而Ｘ則為陰離子，在立方體６逡逑個面的面中心。對于有機金屬鹵化物鈣鈦礦電池中的常用活性吸光材料來說，在分子逡逑結(jié)構(gòu)ＡＢＸ３中，Ａ通常是短鏈的有機陽離子基團（如ＣＨ３ＮＨ３＋，Ｃ２Ｈ５ＮＨ３＋），邋Ｂ通常是逡逑金屬陽離子（如Ｐｂ２＋，Ｓｎ２＋），其中Ｘ通常是鹵素陰離子（如Ｃｒ，Ｂｒ－，Ｉ＿）邋［４］。逡逑ｃ逡逑；邐（Ｘ邋＾逡逑Ａ邋（．邐Ｏｒｇａｎｉｃ邋ｉｏｎ逡逑Ｒ邐Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ邋ｉｏｎ逡逑Ｘ邐Ｈａｌｏｇｅｎ邋ｉｏｎ逡逑圖１－１鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)式逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｃｒｙｓｔａｌ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ邋ｏｆ邋ｇｅｎｅｒａｌ邋ｆｏｒｍｕｌａ逡逑鈣鈦礦獨特的結(jié)構(gòu)決定了它的特殊的性質(zhì)，包括光學、電學等各方面的性質(zhì)，同逡逑時這些性質(zhì)又可以通過組分進行調(diào)控，具有很大延伸空間，也就是說鈣鈦礦材料可以逡逑根據(jù)特定的需求進行人為的調(diào)控。鈣鈦礦材料擁有適宜的禁帶寬度，幾乎能吸收全波逡逑段的可見光１５］

生電子與空穴，它們在兩種不同類型半導體的接觸界面發(fā)生分離，這個界面可以是兩逡逑種半導體形成的異質(zhì)結(jié)，也可以是同時包含Ｐ型和Ｎ型區(qū)域的單一半導體，甚至可以逡逑是半導體與金屬形成的ｓｃｈｏｔｔｋｙ結(jié)。ＰＳＣｓ的基本結(jié)構(gòu)如圖１－２所示，主要包括兩端的逡逑電極，Ｎ型半導體構(gòu)建的電子傳輸層，Ｐ型半導體構(gòu)建的空穴傳輸層和鈣鈦礦活化層，逡逑這種結(jié)構(gòu)類三明治。其基本的工作原理是鈣鈦礦活化層在光照下吸收能量，其價帶電逡逑子受激發(fā)躍遷到導帶，在相應(yīng)的價帶上留下了空穴，導帶上的電子注入到電子傳輸層逡逑的導帶，再被導電玻璃收集，同時價帶上的空穴注入到空穴傳輸層，最終被金屬背電逡逑極收集，從而達到了電子與空穴對的分離，當接兩頭的電極被導線接通時，就產(chǎn)生了逡逑電流。逡逑根據(jù)導電玻璃、電子傳輸層、鈣鈦礦活化層、空穴傳輸層的排序方式，電池可以逡逑劃分為正式結(jié)構(gòu)和反式結(jié)構(gòu)ＰＳＣｓ，不同的結(jié)構(gòu)衍生對應(yīng)的與之匹配使用的材料，這些逡逑材料具有的透光率和溶劑加工特性確定了它適宜正式結(jié)構(gòu)還是反式結(jié)構(gòu)。對于正式逡逑ＰＳＣｓ結(jié)構(gòu)（圖卜２）

圖１－４兩步法制備鈣鈦礦流程圖逡逑Ｆｉｇ．邋１－４邋Ｐｒｏｃｅｓｓ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｔｗｏ－ｓｔｅｐ邋ｓｅｑｕｅｎｔｉａｌ邋ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ邋ｆｏｒ邋ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ逡逑．５．３空穴傳輸層逡逑空穴傳輸材料是電子傳輸材料相對應(yīng)的Ｐ型半導體材料，選擇合適的空穴傳輸材逡逑插入鈣鈦礦和金屬電極之間，可以改善肖特基（Ｓｃｈｏｔｔｋｙ）接觸｜２１】，促使電子和空逡逑在層界面處分離，減少電荷復合，同時有利于空穴傳輸，提高電池性能。目前的空穴逡逑輸材料可以分為三類：聚合物類、無機類和有機小分子類。聚合物類材料存在一些逡逑點，例如合成過程中復雜的提純過程、不確定的分子量，差的溶解性，這類材料包逡逑ＰＴＡＡ＿，Ｐ３ＨＴ＿，ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ［３６〗，考慮有機聚合物在持續(xù)光照下還存在降解，所逡逑無機類空穴材料開始崛起；無機類材料雖然具有較高的空穴遷移率，但是由于加工逡逑劑對鈣鈦礦有一定的溶解性，從而影響了器件的穩(wěn)定性，這類材料包括Ｃｕｌ［３７］，逡逑ｕＳＣＮ［３８］，邋Ｎｉ0ｌ３９］，相對于聚合物類材料來說，無機空穴傳輸材料更加廉價易得，但逡逑效率一直是制約其發(fā)展的關(guān)鍵因素，近來，無機空穴材料逐漸受到重視；有機小分逡逑

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