發(fā)布時(shí)間：2020-09-02 15:38

　　 超級(jí)電容器作為一種重要的能量儲(chǔ)存裝置,因其具有比傳統(tǒng)電容器更高的能量密度、比電池具有更高的功率密度而受到廣泛關(guān)注。電極材料的性質(zhì)是決定超級(jí)電容器性能是否優(yōu)異的關(guān)鍵因素,碳材料是比導(dǎo)電聚合物和金屬氧化物應(yīng)用的更早、更廣泛的材料,近些年雖然有眾多研究者對(duì)常見的用于超級(jí)電容器的碳材料做了大量研究,但仍然難以取得突破性的進(jìn)展。單一的碳材料往往因?yàn)樽陨淼木窒扌?或是導(dǎo)電性差,或是有效比表面積不高等,因而難以在超級(jí)電容器各方面都表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,而將不同的碳材料經(jīng)過復(fù)合制備成復(fù)合材料是改善超級(jí)電容器性能的一種有效的手段。在本研究中,首先以對(duì)苯二酚和甲醛作為主要原料設(shè)計(jì)和制備了一種具有全新的微觀形貌的碳材料-碳納米帶(NCNBs),通過控制碳化和活化工藝,制備出了具有多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的的氮氧共摻雜碳納米帶,形成相互連接的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò),并將其作為超級(jí)電容器電極材料。結(jié)果表明,NCNBs-45表現(xiàn)出較大的比電容值(電流密度為0.25 A/g時(shí)的比電容為255 F/g)、優(yōu)異的倍率性能(在電流密度為150 A/g時(shí)比電容值為初始比電容的66.5%)、和良好的循環(huán)穩(wěn)定性(在5 A/g的電流密度下經(jīng)過10000次的充放電循環(huán),NCNBs-45依然可以保持96.2%的初始容量)。接著,用一步法制備了一定氮含量的中空碳納米微球前驅(qū)體,經(jīng)過碳化和活化工藝處理后,獲得具有多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的氮氧共摻雜中空碳納米微球(HCNs)。結(jié)果表明,所制備的中空碳納米微球的比表面積最高可達(dá)2693 m~2/g,將所制備的中空碳納米微球作為超級(jí)電容器電極,HCNs-45表現(xiàn)出最大的比電容值(在電流密度為0.25 A/g時(shí)的比電容為387 F/g)、較好的倍率性能(在電流密度為20 A/g時(shí)的比電容值為152 F/g)和良好的循環(huán)穩(wěn)定性(在5 A/g的電流密度下,經(jīng)過10000次的充放電循環(huán),HCNs-45依然可以保持92.5%的初始容量)。最后,由于復(fù)合材料可以取長補(bǔ)短,充分發(fā)揮各組元性能優(yōu)勢(shì),賦予復(fù)合材料新的性能。基于前期研究發(fā)現(xiàn),碳納米帶具有良好的導(dǎo)電性和優(yōu)異的倍率性能,而中空碳納米微球具有氮含量較高、比電容值高的優(yōu)點(diǎn)。本研究將這兩種材料經(jīng)過復(fù)合,制備了具有多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的氮氧共摻雜碳納米帶-中空碳納米微球復(fù)合材料(NCHCs)。結(jié)果表明,將氮氧共摻雜碳納米帶-中空碳納米微球組裝于超級(jí)電容器電極,NCHCs-50%表現(xiàn)出最大的比電容值(在電流密度為0.25 A/g時(shí)的比電容為348 F/g)、優(yōu)良的倍率性能(在電流密度為150 A/g時(shí)的比電容值為135 F/g)和良好的循環(huán)穩(wěn)定性(在5 A/g的電流密度下,經(jīng)過10000次的充放電循環(huán),NCHCs-45依然可以保持93.8%的初始容量)。
【學(xué)位單位】：深圳大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ127.11;TM53
【部分圖文】：

氮氧共摻雜多級(jí)孔碳材料制備及其超級(jí)電容器性能研究.2.1.1 雙電層電容器的儲(chǔ)能原理早在 19 世紀(jì)，Von Helmholtz[9]就在交替懸浮液的研究中第一次提出了雙電概念，還對(duì)其進(jìn)行了建模，后來 Gouy 和 Stern[10, 11]又將此模型不斷完善，從得到了現(xiàn)在的雙電層電容理論。該理論認(rèn)為，當(dāng)把電極浸入電解液中，并給施加一個(gè)小于電解液分解電壓的電場時(shí)，在原子間作用力、范德華力以及庫的作用下，電極表面上存在的電荷會(huì)吸引電解液中的離子，因此會(huì)在電解液極之間形成一個(gè)電荷數(shù)量一樣但正負(fù)相反的雙電層，從而產(chǎn)生電勢(shì)差。這個(gè)層的厚度一般只有一個(gè)水分子直徑的大小（4×10-10m），正是這種非常小的分離距離使得雙電層電容器相對(duì)于傳統(tǒng)電容器來說具有驚人的靜電容量，這超級(jí)電容器的“超級(jí)”所在。

一理論是 Conway[11]率先提出來的，這礎(chǔ)上所建立的。該理論認(rèn)為電極表面發(fā)，因此法拉第贗電容器并不是真正意義于法拉第氧化還原反應(yīng)，用以儲(chǔ)存和釋電化學(xué)活性物質(zhì)在電極的表面或電極生欠電位沉積，使電極材料發(fā)生快速可雜與脫摻雜過程從而儲(chǔ)存高密度電荷池儲(chǔ)能機(jī)理之間的一種過渡，在一般情電容的。圖 1-2 是贗電容的儲(chǔ)能機(jī)理示還原反應(yīng)是基本相同的，但是其充放高了電荷的存儲(chǔ)密度，但是也帶來超級(jí)

表 1-1 雙電層電容器和法拉第贗電容器的差別雙電層電容器 法拉第贗電容器雙電層儲(chǔ)能機(jī)理 氧化還原反應(yīng)儲(chǔ)能機(jī)理比電容相對(duì)較低 比電容相對(duì)較高適合大電流充放電 不適合大電流充放電導(dǎo)電率高、內(nèi)阻低 導(dǎo)電率低、內(nèi)阻高恒流充放電時(shí)電位線性變化 往往存在特征放電電位電容量隨電壓恒定 電容量不隨電壓恒定級(jí)電容器的結(jié)構(gòu)-3 是超級(jí)電容器的結(jié)構(gòu)示意圖，超級(jí)電容器的結(jié)構(gòu)與電池類似浸入電解液中，中間用隔膜隔開以阻止電接觸，此外還有集流

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8 付韞s

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