發(fā)布時間：2020-07-30 03:22

【摘要】：鋰空氣電池因為11.8 kWh/kg的超高理論能量密度受到廣泛關注,但電池實際應用存在充放電過電勢高、能量效率低、倍率和循環(huán)性能差等問題。合理選擇催化劑和優(yōu)化正極結構是提高電池性能重要方法。金屬有機框架化合物是一種周期性拓撲多孔材料,相互連通多孔結構可以提供物質(zhì)快速傳輸通道和大量催化活性位點,是鋰空氣電池理想催化劑。本論文通過室溫液相反應制備了ZnCo-ZIF,經(jīng)熱處理制備了Co@NCNT/P鋰空氣電池正極催化劑,材料結構和組成表征證明其為N摻雜碳納米管多面體復合材料。電池在0.1 A/g限壓2 V時,放電比容量高達17000 mAh/g。電池在0.1 A/g下限制比容量1 Ah/g時放電電壓為2.8 V,充電電壓為4.0 V,總過電勢為1.2 V。1 A/g限容1 Ah/g循環(huán)超過350圈。氮摻雜CNT和均勻分布催化活性位點提高了催化劑能力和利用率,提高了電池的倍率性能和循環(huán)性能。為進一步增強催化劑內(nèi)部物質(zhì)傳輸,充分發(fā)揮催化劑催化性能,減少氧氣和鋰離子物質(zhì)傳輸對電池性能影響。以木材為原料碳化制備了具有仿生立體孔道結構Wood-D,將Co-ZIF生長在Wood-D結構中,經(jīng)熱處理制備了Wood-D/Co_3O_4/C。材料結構和組成表征證明Wood-D具備仿生立體孔道結構,Co_3O_4/C單層均勻分布在Wood-D結構中。電池在0.1 mA/cm~2限壓2 V時,放電比容量超過6 mAh/cm~2。在1 mA/cm~2下限制比容量1 mAh/cm~2循環(huán)可達380圈電壓無衰減,放電電壓平臺均高于2.6 V,充電電壓均低于4.3 V。限制放電比容量為1 mAh/cm~2時,0.1 mA/cm~2下電池放電電壓為2.87 V,1 mA/cm~2下放電電壓為2.6 V,不同電流密度下充電電壓均低于4.3 V。Wood-D/Co_3O_4/C電極表面毛細吸附一薄層電解液形成分相傳質(zhì)通道結構:電極表面吸附的薄層電解液構成鋰離子傳質(zhì)通道,孔道中空部分形成氣體擴散傳質(zhì)通道。分相傳質(zhì)通道可以快速傳輸氧氣和鋰離子,在高倍率和長循環(huán)下充分發(fā)揮電極催化能力。
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TM911.41
【圖文】：

哈爾濱工業(yè)大學工學碩士學位論文第 1 章 緒 論1.1 課題背景隨著社會發(fā)展，不可再生化石能源消耗日益加劇，環(huán)境污染嚴重，能源和環(huán)境問題日益凸顯。各國開始加速開發(fā)利用風能、太陽能和潮汐能等可再生的清潔能源。同時為了減少化石能源消耗，降低 CO2排放，電動汽車的推廣與發(fā)展受到了各國的重視與支持[1]。圖 1-1(a)展示了各種類型電池能量密度、功率密度及每次充電之后的續(xù)航里程的對比。在鉛酸、鎳鎘、鎳氫和鋰離子電池幾種商業(yè)化的電池中，從能量密度、環(huán)保、安全和價格等參數(shù)綜合考慮，鋰離子電池擁有最高的比能量與功率密度且與電池管理系統(tǒng)良好的匹配性，成為目前電動汽車中應用最廣的電池[2]。

[13-14]。圖1-2 四種不同類型鋰空氣電池結構示意圖[14]1.2.1 水體系鋰空氣電池1976 年 Littauer 和 Tsai[9]提出使用堿性溶液的水系鋰空氣電池，負極鋰片沒有

2(1-10)圖1-3 全固態(tài)鋰空氣電池放電機制示意圖[36]空氣電極主要放電產(chǎn)物是 Li2O2，但是與水和二氧化碳接觸的 Li2O2會發(fā)生化學反應最終生成 Li2CO3。充電開始時 Li2O2首先分解，對應于充電曲線上電勢較低的第一個平臺，Li2CO3的分解對應于充電曲線上的第二個平臺。全固態(tài)的鋰空氣電池目前關注點主要集中在增加空氣電極的活性位點[35]、減少 Li/聚合物/LATP 之間的界面阻抗[37]和提升固體電解質(zhì)的電導率[38]。1.2.4 有機體系鋰空氣電池質(zhì)子惰性有機體系鋰空氣電池是研究范圍最廣的鋰空氣電池。1996 年 Abrham和 Jiang[11]首次提出了質(zhì)子惰性有機電解液體系鋰空氣電池，以碳材料負載酞菁鈷

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本文編號：2774934