【摘要】：面臨能源短缺以及環(huán)境污染的雙重壓力,傳統(tǒng)能量密集型的廢水處理技術(shù)已經(jīng)難以滿足二十一世紀(jì)可持續(xù)發(fā)展的要求。微生物燃料電池(Microbial fuel cell,MFC)是一種新型的廢水處理技術(shù),能夠在降解廢水中污染物的同時(shí)將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能,具有能耗較低、工藝簡(jiǎn)單、清潔高效的優(yōu)點(diǎn),因此受到廣泛的關(guān)注。目前,廢水中的氮污染較為嚴(yán)重,已有研究證明MFC能實(shí)現(xiàn)廢水有效脫氮,但MFC內(nèi)部微生物與電極間的電子傳遞效率不高,導(dǎo)致系統(tǒng)產(chǎn)電性能偏低,廢水處理效果也受到影響,從而限制了 MFC的實(shí)際應(yīng)用。電極材料對(duì)胞外電子傳遞效率具有決定性的作用,是解決問(wèn)題的關(guān)鍵,因此,開(kāi)展電極材料的研究具有重要意義。本論文旨在通過(guò)電極材料改性促進(jìn)電子傳遞,在確保廢水處理效果的基礎(chǔ)上,提高反硝化MFC功率密度。主要結(jié)果如下:1、制備了聚中性紅修飾電極,構(gòu)建了不同微生物燃料電池,對(duì)比了 MFCs之間的性能差異。以碳?xì)譃榛w電極,將吩嗪類介體中性紅通過(guò)電聚合方法合成聚中性紅(Poly-neutral red,PNR)負(fù)載到碳?xì)直砻?得到修飾電極。構(gòu)建了三個(gè)裝置,分別為聚中性紅修飾陽(yáng)極微生物燃料電池(MFC with PNR modified anode,APNR-MFC),聚中性紅修飾陰極微生物燃料電池(MFC with PNR modified cathode,CPNR-MFC)以及以碳?xì)肿麝帢O和陽(yáng)極的對(duì)照組電池(Control MFC,C-MFC)。試驗(yàn)表明,CPNR-MFC具有最強(qiáng)的脫氮和產(chǎn)電性能,其次為APNR-MFC。CPNR-MFC和APNR-MFC啟動(dòng)速度快,平均最大輸出電壓分別達(dá)486 mV和476 mV。在不同進(jìn)水硝氮濃度測(cè)試下,實(shí)驗(yàn)組MFCs對(duì)硝氮的去除率均達(dá)到98%以上,CPNR-MFC具有0.040kg N/(m3·d)的最大硝氮去除速率和15.29 W/m3的最大功率密度,較對(duì)照組分別提高14.29%和82.51%,而APNR-MFC僅分別提高5.71%和31.93%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)聚中性紅修飾陰極對(duì)電池性能提升具有更顯著的作用。2、對(duì)比了 MFCs電化學(xué)特性和微生物群落特征,探究了聚中性紅修飾電極對(duì)MFCs性能影響的機(jī)理。對(duì)MFCs用極化曲線法、電化學(xué)阻抗法進(jìn)行分析,結(jié)果顯示,相比對(duì)照組,APNR-MFC和CPNR-MFC的電荷轉(zhuǎn)移內(nèi)阻顯著降低,全電池總電阻分別降至71.00 Ω和54.49 Ω,僅占對(duì)照組MFC的65.99%和50.64%;微生物群落分析結(jié)果顯示,相比對(duì)照組,在APNR-MFC和CPNR-MFC中,電活性微生物選擇性富集,產(chǎn)電功能菌Geobacter占比上升至31.83%和24.88%,norank f Desulfarculaceae占比上升至10.64%和10.79%,演變成陽(yáng)極優(yōu)勢(shì)菌屬,降解基質(zhì)中的乙酸鹽并釋放電子。陰極富集的功能菌群多為異養(yǎng)反硝化菌,而自養(yǎng)反硝化功能菌Thiobacillus和Afipia只在CPNR-MFC富集,已知的自養(yǎng)反硝化細(xì)菌在CPNR-MFC中的總占比達(dá)20%以上,遠(yuǎn)高于其余兩組MFCs。測(cè)試結(jié)果揭示了聚中性紅修飾電極能夠增加電活性微生物在群落中的占比,降低電荷轉(zhuǎn)移內(nèi)阻,從而提升反應(yīng)器的性能,并以此解釋了 CPNR-MFC性能更好突出的原因。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TM911.4
【圖文】：

主要有雙室ＭＦＣｓ及單室ＭＦＣｓ［１（）］。以經(jīng)典的雙室ＭＦＣｓ為例，傳統(tǒng)裝置是由陽(yáng)逡逑極室和陰極室共同組成，兩個(gè)腔室之間由質(zhì)子交換膜進(jìn)行阻隔分離。其基本工作逡逑原理如圖１－１所示。逡逑１逡逑

降低能源效率，因此反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的電位損失是影響實(shí)際電極電位的決定性因逡逑素［１５］。電位損失主要可以分為歐姆損失、活化損失和濃差損失三個(gè)部分，可以通逡逑過(guò)極化曲線來(lái)分析，如圖１－２。逡逑ｆ邋ｃ邋？邐邐邐＿邐＇§邋ｓ逡逑ａ１逡逑ｒｉ邋；＼１逡逑Ｃｕｒｒｅｎｔ邋ｄｅｎｓｉｔｙ邋（ｍＡｙｍ２）逡逑圖１－２電位損失示意圖［２４］逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ邋ｌｏｓｓｅｓ邋ｄｕｒｉｎｇ邋ｅｌｅｃｔｒｏｎ邋ｔｒａｎｓｆｅｒ邋ｉｎ邋ａ邋ＭＦＣ逡逑歐姆損失主要是由電極、溶液－電極界面和電解質(zhì)－膜界面的電阻引起的［２５］。逡逑控制歐姆損失有助于得到更高的功率密度，可以操作的方法有：使用合適的電極逡逑材料或微生物作為催化劑，增大電極比表面積，縮短陰極和陽(yáng)極的距離，選用合逡逑適的膜，增加電解質(zhì)的電導(dǎo)率等［２６］。逡逑活化損失是由反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的限制所引起，主要用于ＭＦＣ電極表面產(chǎn)生電化逡逑學(xué)反應(yīng)所需要的活化能以及胞外電子傳遞。降低活化損失可以通過(guò)：（１）提供合逡逑適的反應(yīng)條件，加快反應(yīng)速率，如調(diào)節(jié)合適的ｐＨ和溫度，增大底物濃度，增大逡逑電極表面積；（２）選用高效的生物催化劑降低反應(yīng)活化能；（３）對(duì)電極材料進(jìn)行逡逑修飾或功能性強(qiáng)化，使其能夠富集高效產(chǎn)電菌或其他電活性微生物，提高胞外電逡逑子傳遞效率。逡逑濃差損失，也叫傳質(zhì)損失或擴(kuò)散損失，與電極附近的底物以及反應(yīng)產(chǎn)物的濃逡逑度梯度有關(guān)［２７］。其產(chǎn)生的主要原因是反應(yīng)相關(guān)物

．１直接電子傳遞逡逑直接電子傳遞通過(guò)細(xì)胞膜上結(jié)合的電子傳遞蛋白（細(xì)胞色素）或納米導(dǎo)線通過(guò)細(xì)菌細(xì)胞與陽(yáng)極的物理接觸而不依靠任何氧化還原物質(zhì)或介體［３５＿３７］。明，一些電化學(xué)活性細(xì)菌如ＧｅｏＺｗｃ／ｅｒ，邋ｉ？／ｗ＜ｉｏ／ｍ７ｘ和５７？ｅｗａ？ｅ／／＜３已經(jīng)顯示逡逑效的ＤＥＴ機(jī)制［２１，３６，３８４１］。這些微生物具有膜結(jié)合的電子傳遞蛋白，需要附極上（以生物膜的形式）將電子從細(xì)胞內(nèi)通過(guò)電子傳遞蛋白通道轉(zhuǎn)移到膜電子受體／陽(yáng)極上［３６］，但是，這種ＤＥＴ方法需要細(xì)菌細(xì)胞、細(xì)胞色素和電直接的物理接觸。因此，只有貼近電極表面的第一層生物膜中的細(xì)菌具有活性。ＤＥＴ的另一個(gè)方式是通過(guò)在細(xì)菌細(xì)胞表面上形成的納米導(dǎo)線與電極供電子傳遞通道『４邋Ｗ。Ｇｅｏｈｃ／ｅｒ和ＳＡｅｖｒａ？ｅ／／ａ被證實(shí)能夠產(chǎn)生納米導(dǎo)線’１細(xì)菌與電極之間可以通過(guò)納米導(dǎo)線相連，細(xì)菌之間也能，這就有助于形成定厚度的電活性生物膜，從而提高陽(yáng)極性能［４５］。逡逑．２介導(dǎo)電子傳遞逡逑

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2755769