【摘要】：近年來,隨著對微生物燃料電池(MFC)的深入研究,發(fā)現(xiàn)MFC在作為可替代綠色能源及節(jié)能高效處理廢水領(lǐng)域具備越來越廣闊的發(fā)展前景。由微生物供電的MFC具有清潔和可持續(xù)的特征,在自然條件下它能有效的催化降解一系列有機基質(zhì)。然而,盡管目前關(guān)于MFC的研究越來越多,但其產(chǎn)電性能依舊存在瓶頸,實現(xiàn)其放大化、規(guī)�；⑼度雽嶋H應(yīng)用仍需要不斷的探索。影響MFC產(chǎn)電性能的因素很多,但陰極的氧還原催化性能是一個關(guān)鍵的制約因素。本課題旨在對MFC陰極催化劑特性、影響因素及改進方法進行研究,探求性能優(yōu)良的碳基材料陰極催化劑。由于炭材料導電性和表面能態(tài)較高,容易失去電子而呈現(xiàn)還原性。作為MFC陰極催化劑與鉑炭相比具有較高的性價比,得到了很多研究者的青睞。與其他炭材料相比,石墨烯具備優(yōu)良的化學、電學和力學等性能。而氮原子半徑與碳原子相近,且電負性較高,通過氮修飾石墨烯可以達到調(diào)整石墨烯能帶結(jié)構(gòu)的效果,并借助與Fe之間的協(xié)同效應(yīng),可提升MFC輸出功率密度和耐久性能。研究者對此進行了大量研究。但由于這些使用的石墨烯性能差別較大、應(yīng)用環(huán)境條件不一,對石墨烯效果的研究仍然不系統(tǒng)。本文首先考察了 Fe-N與石墨的混合比例對MFC產(chǎn)電性能的影響,由此選取最佳配比。結(jié)果顯示:隨著Fe-N含量的增加,Fe3C和FeNx的結(jié)晶峰更明顯,強度更高,結(jié)晶效果更好;當Fe-N與石墨的混合比例為4:1時催化性能最佳。在此結(jié)果的基礎(chǔ)上,本課題探討了 Fe-N分別摻雜高導電石墨烯(HCG)、高活性石墨烯(HAG)及單層石墨烯(SLG)時催化性能的差別,以及碳化保溫時間對催化劑的微觀形貌及催化性能的影響。通過掃描電子顯微鏡(SEM)及透射電子顯微鏡(TEM)觀察,顯示催化劑均形成了晶體粒子,并且在Fe-N摻雜單層石墨烯(Fe-N/SLG)催化劑中的片層上形成了直徑為0.1-1μm的簇狀碳管。簇狀碳管的形貌受保溫時間影響會先產(chǎn)生后消失。當保溫時間為90～180min時,簇狀碳管的形貌最佳,熱重質(zhì)譜聯(lián)用(TG-MS)測試結(jié)果進一步印證了簇狀碳管產(chǎn)生和消失機理。X射線光電子能譜(XPS)對催化劑表面的元素種類及含量進行對比,得出不同類石墨烯催化性能差異的原因來自于Fe、N、O元素含量及吡啶氮、石墨氮的總量不同,因此具有不同的活性位點數(shù)量。利用K-L方程計算了催化劑催化氧還原反應(yīng)(ORR)時的轉(zhuǎn)移電子數(shù)(n),發(fā)現(xiàn)本實驗使用的催化劑ORR反應(yīng)歷程均是以4電子方式主導的過程。通過電化學性能測試及旋轉(zhuǎn)圓環(huán)盤電極技術(shù)(RDE)對陰極催化劑ORR催化性能的測試,表明Fe-N/SLG的催化性能最佳,MFC達到穩(wěn)定產(chǎn)電時的最大功率密度為1210mW/m2。此外,本課題首次使用鐵摻雜聚酰胺酸(Fe-PAA)作為陰極催化劑,并研究了鐵摻雜結(jié)構(gòu)不同的聚酰胺酸(PAA)、不同的碳化溫度及碳化保溫時間對Fe-PAA作為陰極催化劑的結(jié)構(gòu)及性能的影響,得到的結(jié)論如下:(1)鐵元素摻雜PMDA(均苯四甲酸二酐)/p-PDA(對苯二胺)縮合聚合而成的PAA時,得到的催化劑催化效果較好;(2)雖然PAA本身含氮,但Fe的摻雜能有效提高其催化活性;(3)碳化溫度為800℃,保溫時長為90min時,Fe-PAA具備最優(yōu)異的催化效果,MFC獲得的最大功率密度為984±29mW·m-2,氧還原電子轉(zhuǎn)移數(shù)為3.55。PAA本身含有氮元素并易于制備,這將大大降低陰極催化劑制備成本,提高制備效率,對實現(xiàn)MFC商業(yè)化和實際應(yīng)用擴大化具有重要意義�？傊�,長有碳管石墨烯及鐵摻雜的含氮聚酰胺酸作為MFC陰極催化劑,不僅能夠為從技術(shù)和經(jīng)濟性的角度優(yōu)化MFC,并為其設(shè)計與運行提供切實可行的理論依據(jù),而且對MFC反應(yīng)系統(tǒng)的放大研究也存在參考和指導意義。
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TM911.45
【圖文】：

池系統(tǒng)設(shè)計改造比較方便，而單室ＭＦＣ的電極之間沒有質(zhì)子交換膜，但庫侖效率通逡逑常只有３０％左右。其他分類方式本文不再一一贅述。逡逑以雙室ＭＦＣ為例，它是由陰極室和陽極室組成（圖１－１）。污泥或污水中的有機逡逑物等營養(yǎng)物質(zhì)通過陽極附著的產(chǎn)電菌的代謝活動，產(chǎn)生電子、質(zhì)子以及其他代謝物，逡逑電子首先通過介質(zhì)傳送至陽極的表面，然后沿著外部電路移至陰極，而質(zhì)子可通過電逡逑池內(nèi)部的交換膜到達陰極。陰極表面的氧化態(tài)物質(zhì)（如0２）可與來自陽極的質(zhì)子、電逡逑子反應(yīng)產(chǎn)生電流，使化學能轉(zhuǎn)化為電能。逡逑邐１邐逡逑媭．．．．．．．！邐ｉ逡逑Ｈ＊＿邋＿逡逑Ｘ．邋0２逡逑Ａｎｏｄｅ邋ｄｍｎｔｉｃｒ邐Ｃａｔｈｏｄｅ邋ｃｈａｍｂｅｒ逡逑圖１－１微生物燃料電池的基本工作原理逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｏｐｅｒａｔｉｏｎａｌ邋ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ邋ｏｆ邋ｍｉｃｒｏｂｉａｌ邋ｆｕｅｌ邋ｃｅｌｌｓ逡逑２逡逑

Ａ：邋ＣＵＤ＃邋ＭＦＣ邐；邋Ｂｌ邋Ｔｕｔｌｔｉ邋ＭＦＣ邐ｒａｒＷｎ邋ｆｉｌｖｒ邋ｒＵ＜ｌｉ逡逑圖１－３立方體ＭＦＣ與管狀ＭＦＣ的結(jié)構(gòu)示意圖逡逑Ｆｉｇ．１－３邋Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｓｃｈｅｍａｔｉｃｓ邋ｏｆ邋ｃｕｂｉｃ邋ＭＦＣ邋ａｎｄ邋ｔｕｂｕｌａｒ邋ＭＦＣ逡逑郭坤等［５３］采用膜電極，構(gòu)建了一種裝配較為方便的短壁型ＭＦＣ邋（如圖１－４），探逡逑宄了在不同運行條件下，用夾子將膜和載Ｐｔ碳紙固定在一起的電極的產(chǎn)電特性，除此逡逑之外，也研究了底物濃度對電池產(chǎn)電性能的影響，展望了這種短臂型ＭＦＣ在ＢＯＤ傳逡逑感器方面的應(yīng)用價值。逡逑上流式單室ＭＦＣ實驗裝置及實驗流程如圖１－５所示。趙立新等利用上流式單逡逑室ＭＦＣ對底物葡萄糖的含量及電解質(zhì)濃度與ＭＦＣ產(chǎn)電性能之間存在的關(guān)系進行了探逡逑討。ＭＦＣ的擴大化是實現(xiàn)其在“電解制氫”、海水淡化、污水處理等的必然途徑，而逡逑研究表明ＭＦＣ尺寸大小與輸出功率呈負相關(guān)。逡逑８逡逑

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前6條

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本文編號：2742042