發(fā)布時(shí)間：2020-06-19 18:08

【摘要】：納米孔柔性碳纖維是超級(jí)電容器電極材料有希望的候選者,尤其在可穿戴設(shè)備能源存儲(chǔ)中。由于傳統(tǒng)的碳納米纖維低的比表面積和單一的孔結(jié)構(gòu),碳纖維電極往往表現(xiàn)出低的容量。高比表面積、多級(jí)孔結(jié)構(gòu)有益于提高電極材料的電化學(xué)性能,然而其制備工藝仍然是當(dāng)前一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。本文通過(guò)靜電紡絲技術(shù),將聚丙烯腈高聚物(PAN)同高比表面積的金屬有機(jī)骨架(ZIF-8,ZIF-C)混合,紡絲制備復(fù)合纖維,并通過(guò)后續(xù)的熱解碳化以及酸洗處理,成功制備了高比表面積的多級(jí)孔柔性碳纖維材料。結(jié)合掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、X-射線粉末衍射儀、Raman光譜儀、比表面分析儀等分析設(shè)備,分析了材料的形貌、物相組成以及結(jié)構(gòu),并將碳纖維材料制備為電極,系統(tǒng)研究了其電化學(xué)性能。(1)采用靜電紡絲技術(shù),電紡制備了ZIF-8/PAN復(fù)合纖維,將復(fù)合纖維熱解碳化制備了多孔碳纖維電極材料。探究ZIF-8/PAN比值,熱解溫度對(duì)碳纖維材料形貌結(jié)構(gòu),比表面積,氮含量,孔結(jié)構(gòu)等物理性質(zhì)的影響,并研究了碳纖維電極材料的電化學(xué)性能。研究表明多孔碳纖維材料兼具有分級(jí)孔、氮摻雜以及高比表面的特點(diǎn)。其比表面積最高可達(dá)1349 m~2·g~(-1),N含量最高可達(dá)16.72 wt%。在800 ~oC下熱解ZIF-8含量為66.7 wt%的復(fù)合纖維可獲得最佳的電化學(xué)性能,0.5 A·g~(-1)的電流密度下比電容可達(dá)302 F·g~(-1),10A·g~(-1)的大電流密度下仍然可獲得172 F·g~(-1)的質(zhì)量比電容;5 A·g~(-1)電流密度下,循環(huán)12000次后,容量的保持率維持在84%。(2)通過(guò)Co對(duì)ZIF-8晶體中Zn金屬簇的等效置換,合成了雙金屬配位的金屬有機(jī)骨架材料(ZIF-C)。結(jié)合靜電紡絲和熱解工藝,制備了具備石墨化微晶的多孔碳纖維網(wǎng)絡(luò)電極材料。探究了ZIF-C中Co的含量,熱解溫度對(duì)碳纖維材料形貌、比表面積、氮含量、石墨化及孔結(jié)構(gòu)等性質(zhì)的影響,并進(jìn)一步分析碳纖維電極材料的電化學(xué)行為�；瘜W(xué)分析表明Co的引入會(huì)加速材料石墨化進(jìn)程,同時(shí)也會(huì)致使大量的摻雜雜原子損失。通過(guò)進(jìn)一步對(duì)材料的電化學(xué)研究表明,當(dāng)ZIF-C中Co含量為5%,熱解溫度為800?C時(shí)碳纖維電極材料具有最佳的電化學(xué)性能,其表現(xiàn)為高的質(zhì)量比電容(在0.5 A·g~(-1)電流密度下,其電容為326 F·g~(-1))、優(yōu)異的倍率性能(40 A·g~(-1)大電流密度下,其電容仍高達(dá)170F·g~(-1))以及好的循環(huán)穩(wěn)定性(循環(huán)14000次后,容量保持率維持在81%)。這些性能是基于材料高的比表面積(623 m~2·g~(-1))、高的氮含量(13.83 wt%)、層次分明的分級(jí)孔微石墨化結(jié)構(gòu)以及纖維導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)協(xié)同作用的結(jié)果。(3)將獲得的柔性碳纖維材料,組裝成超級(jí)電容器器件,研究了材料在不同電解液中的電化學(xué)行為。研究結(jié)果表明在水系電解液中可以獲得更高的質(zhì)量比電容,于能量密度而言,其在1 mol·L~(-1)四乙基四氟硼酸銨(TEABF_4/AN)電解質(zhì)中獲得更優(yōu)異的表現(xiàn),其能量密度可達(dá)9.61 Wh·kg~(-1)。此外,實(shí)驗(yàn)組裝的超級(jí)電容器器件(紐扣式)成功點(diǎn)亮不同電壓的LED并為迷你電風(fēng)扇供電。這些結(jié)果說(shuō)明了制備的多孔碳纖維柔性電極在儲(chǔ)能方面的可用性。
【學(xué)位授予單位】：深圳大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ342.742;TM53
【圖文】：

圖 1-1 EDLC 結(jié)構(gòu)示意圖Ragone 曲線對(duì)比了不同存儲(chǔ)機(jī)制下的儲(chǔ)能設(shè)備可以看出超級(jí)電容器可以獲得比傳統(tǒng)的電容器池以及燃料電池更高的功率密度。另外，與電明，它們將廣泛用于下一代高功率、高能量密對(duì)電極材料的理性化設(shè)計(jì)，對(duì)器件的整體調(diào)控會(huì)出現(xiàn)。

圖 1-1 EDLC 結(jié)構(gòu)示意圖Ragone 曲線對(duì)比了不同存儲(chǔ)機(jī)制下的儲(chǔ)能設(shè)備可以看出超級(jí)電容器可以獲得比傳統(tǒng)的電容器池以及燃料電池更高的功率密度。另外，與電明，它們將廣泛用于下一代高功率、高能量密對(duì)電極材料的理性化設(shè)計(jì)，對(duì)器件的整體調(diào)控會(huì)出現(xiàn)。

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本文編號(hào)：2721154