【摘要】：柔性超級(jí)電容器作為一種可穿戴儲(chǔ)能電子設(shè)備而廣受關(guān)注。電極是超級(jí)電容器的重要組成部分,電極材料的性能直接影響超級(jí)電容器的儲(chǔ)能本領(lǐng)。近年來(lái),超級(jí)電容器電極材料的研究主要集中在電極材料的納米化和復(fù)合化,其中以摻雜改性電極材料的研究為多。柔性超級(jí)電容器除需具備高功率密度、超長(zhǎng)壽命、快充放電等超級(jí)電容器的儲(chǔ)能特性外,還要兼顧可穿戴、小型化、柔性、便攜、安全等特點(diǎn),所以柔性超級(jí)電容器電極材料的選擇更具挑戰(zhàn)。本文以錳摻雜鎳基雜化柔性電極為研究對(duì)象,采用密度泛函理論計(jì)算與電化學(xué)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證相結(jié)合的方法,研究了柔性超級(jí)電容電極材料的儲(chǔ)能性能及其物理微觀機(jī)理,旨在為柔性超級(jí)電容器的研究及實(shí)用化提供更多的物理依據(jù)和理論參考。首先,初步建立了MnO和NiOOH的晶體模型,對(duì)其進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,并將其與文獻(xiàn)報(bào)道的晶格常數(shù)進(jìn)行了對(duì)比,以驗(yàn)證其可靠性。其次,基于優(yōu)化后的MnO和NiOOH單晶結(jié)構(gòu)模型,建立了Mn-NiOOH@Ni和Mn-NiOOH@C模型,用以分別模擬鎳和碳布為基底的電極材料。采用第一性原理分別計(jì)算了二者的能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度,進(jìn)而揭示了錳摻雜改性對(duì)于提高電極材料儲(chǔ)能性能的物理機(jī)制。為了校驗(yàn)上述理論模型的準(zhǔn)確性,本文還通過水熱法制備了錳摻雜的鎳基材料,利用涂覆法制成了Mn-NiOOHNi電極。對(duì)電極材料進(jìn)行了XRD、SEM和EDS等結(jié)構(gòu)表征,結(jié)果與理論模型預(yù)測(cè)的結(jié)構(gòu)一致。接著,利用曲面積分法考察了不同摻雜對(duì)Mn-NiOOHNi電極儲(chǔ)能性能的影響,從而確定了錳摻雜的鎳基材料的最佳制備條件。最后,制備了基于碳布的柔性電極,并將其組裝成柔性超級(jí)電容器,通過對(duì)其測(cè)試結(jié)果和計(jì)算結(jié)果的對(duì)比,成功驗(yàn)證計(jì)算結(jié)果的可靠性和準(zhǔn)確性,為柔性超級(jí)電容儲(chǔ)能材料的理論研究提供了支持。
【圖文】：

前言 世紀(jì)以來(lái)，世界經(jīng)濟(jì)和科技得到了迅猛的發(fā)展，隨之而來(lái)的環(huán)境惡化和問題日益凸顯。解決這些問題必須尋求新型綠色儲(chǔ)能器件。超級(jí)電容apacitors，SCs)由于其充電速度快、循環(huán)壽命長(zhǎng)及綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)而備注。超級(jí)電容器也被稱作電化學(xué)電容器(Electrochemical capacitors，ECs介于二次電池和普通電容器的一種新型儲(chǔ)能器件。其具備比二次電池更優(yōu)密度和循環(huán)壽命，且具有比普通電容器更優(yōu)異的能量密度等特點(diǎn)。級(jí)電容器有很多不同的分類方法：按正負(fù)電極的相同與否可以分為對(duì)稱型器（Symmertric supercapacitors）和不對(duì)稱型超級(jí)電容器（Asymmepacitors）[2]；按電解液的化學(xué)成分不同，可以分為有機(jī)系超級(jí)電容器和容器；按超級(jí)電容器的組成部分（主要是電解液）的形態(tài)不同，可區(qū)分固態(tài)超級(jí)電容器。雙電層超級(jí)電容器主要靠電極剩余電荷的靜電作用完容的儲(chǔ)能主要靠電子遷移完成，這個(gè)過程中電活性材料發(fā)生了化學(xué)反應(yīng)或應(yīng)，這種能量?jī)?chǔ)存是間接的[3-5]。

圖 1-2 國(guó)內(nèi)超電技術(shù)專利年申請(qǐng)量和公開量[6]超級(jí)電容器相關(guān)技術(shù)一直是儲(chǔ)能領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)之一，圖 1-1 和圖 1-2 分別呈現(xiàn)了國(guó)外和國(guó)內(nèi)超級(jí)電容器技術(shù)專利申請(qǐng)量和公開量[6]。超級(jí)電容器的研究始于上世紀(jì) 90 年代，近年來(lái)研發(fā)熱度持續(xù)高漲。國(guó)外超級(jí)電容器技術(shù)發(fā)展相對(duì)較成熟，，商業(yè)化程度高，自 2010 后，超級(jí)電容的專利申請(qǐng)量明顯下降。但是我國(guó)超級(jí)電容器的研究起步較晚，具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的超級(jí)電容器寥寥可數(shù)，且與國(guó)外超級(jí)電容器相比，性能差距仍較大。因此，研發(fā)性能優(yōu)良且具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的超級(jí)電容器，對(duì)我國(guó)儲(chǔ)能技術(shù)的整體發(fā)展和應(yīng)用具有重要意義。柔性超級(jí)電容器是近年來(lái)隨著柔性電子設(shè)備的發(fā)展而備受研究者矚目的可穿戴便攜式儲(chǔ)能電子器件。靈活耐用的柔性超級(jí)電容器不僅具有高功率密度、快速充放電、超長(zhǎng)循環(huán)壽命等超級(jí)電容器的性質(zhì)，而且還具有靈活、可穿戴、高穩(wěn)定性、低成本、體積小、機(jī)械性能好等柔性電子設(shè)備的特點(diǎn)。然而，柔性可穿戴超級(jí)電容器的開發(fā)還面臨著一系列科學(xué)和技術(shù)上的難題。例如
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TM53;TB34

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本文編號(hào)：2700520