【摘要】：超級電容器作為一種高比功率和長循環(huán)壽命的新型儲能器件,在許多領(lǐng)域受到了廣泛的關(guān)注。其中,電極材料是超級電容器研究的重中之重。碳材料是一種常用的電極材料,但由于其雙電層的儲能機制,擁有比較低的比電容和能量密度。所以為了進一步提高超電容的能量密度,改善碳材料的現(xiàn)有的缺點,本文通過雜原子摻雜改性和活化的方式,制備了具有優(yōu)異電化學(xué)性能的碳材料。同時探究了雜原子的摻雜對其微觀結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的影響。主要研究內(nèi)容如下:(1)采用薔薇花瓣作為原料,KOH作為活化劑,制備了具有微孔和介孔的多級孔道結(jié)構(gòu)的富氮碳材料,其比表面積達到1646.7 m~2 g~(-1)。其多級的孔道結(jié)構(gòu)給電解液提供了更多離子傳輸通道�；罨蟮牡繛�1.2 at.%。氮元素的摻雜可以提高導(dǎo)電性和材料潤濕性。在6 M KOH的水系電解液中,薔薇衍生多孔碳的質(zhì)量比電容和體積比電容分別為340.0 F g~(-1)和238.0 F cm~(-3)(0.5 A g~(-1)),能量密度為(8.3 Wh kg~(-1))。另外,在1 M TEABF_4/PC有機電解液中,電壓窗口為0-2.8V時,薔薇衍生多孔碳擁有更高的能量密度(52.6 Wh kg~(-1)),經(jīng)過6500圈的循環(huán)后,依然能保持96.6%,表現(xiàn)出良好的電化學(xué)穩(wěn)定性。(2)一步法制備PVA-KOH凝膠聚合物,KOH作為活化劑,經(jīng)過高溫碳化得到碳材料具有豐富且均一的孔道結(jié)構(gòu)和含氧官能團。物性表征表明,PVA-KOH凝膠聚合物衍生碳(POC-K)高比表面積(1084.8 m~2 g~(-1)),多級孔道結(jié)構(gòu)(介孔率為45.3%),同時其氧含量為6.0 at%。電化學(xué)測試表明,當(dāng)電流密度為0.5 A g~(-1)時,負載量為5 mg cm~(-2)的電極在堿性電解液中的質(zhì)量比容量為256.7 F g~(-1),當(dāng)電流密度上升到10 A g~(-1),質(zhì)量比容量(186.0 F g~(-1))保持在72.46%。說明由于高介孔率,POC-K擁有良好的倍率性能。在酸性電解液中產(chǎn)生了更大的質(zhì)量比容量(406.1 F g~(-1)),是由于含氧官能團在酸性電解液中提供贗電容。同時,當(dāng)POC-K作為鈉離子電池負極材料也展現(xiàn)出了良好的可逆比容量(在100 mA g~(-1)的電流密度下,250 mAh g~(-1))。(3)以聚丙烯酰胺水凝膠作為前驅(qū)體,通過冷凍干燥的方法摻雜了N/P和N/S元素,最終得到N/P共摻雜多孔碳材料(HNPC-F)和N/S共摻雜多孔碳材料(HNSC-F)。冷凍干燥的方法不僅操作簡單,環(huán)境友好,也可更好保留材料本身的形貌及疏松多孔的孔道結(jié)構(gòu)。通過物性表征可知,HNPC-F和HNSC-F擁有高比表面積(813.3;1192.1 m~2 g~(-1))和多級孔道結(jié)構(gòu)。摻雜處理后的HNPC-F(N:7.1%;P:0.42%)和HNSC-F(N:7.1%;S:0.8%)的N\P和N\S含量均有所上升。這些優(yōu)點使HNPC-F和HNSC-F擁有良好的電化學(xué)性能。當(dāng)電流密度為0.5A g~(-1)時,負載量為5 mg cm~(-2)的HNPC-F和HNSC-F電極在酸性電解液中的質(zhì)量比容量分別為284.7和325.8 F g~(-1)。另外,在堿性電解液中,由于P原子的摻雜使HNPC-F獲得了大的電勢窗口(0.0~1.3V),在功率密度為325 W kg~(-1)時,其能量密度為10.3 Wh kg~(-1)。當(dāng)HNPC-F和HNSC-F作為鈉離子電池負極材料時,也表現(xiàn)出了良好的電化學(xué)穩(wěn)定性(在50 mA g~(-1)的電流密度下循環(huán)500圈之后的可逆比容量分別為88.0和138.5 mAh g~(-1))。
【圖文】：

第一章 緒 論容器的概述電容器的特點容器，也被稱為雙電層電容器、超大容量電容器、贗電容電容器和二次電池優(yōu)點為一體的新型儲能裝置。通過形成第贗電容反應(yīng)來進行能量存儲。如圖 1.1 所示，，[3]超級電儲存器件的 Ragone 圖。與傳統(tǒng)電容器相比，超級電容器表面積，因此，超級電容器的容量遠超傳統(tǒng)電容器。同時級電容器的比能量及比功率的范圍大。

圖 1.2 雙電層電容器工作原理示意圖[3].2 The schematic diagram of electrochemical doubl第贗電容器，與雙電層電容器的儲能機理不生了氧化還原反應(yīng)，從而產(chǎn)生了電容。Co時發(fā)現(xiàn)了這種新的儲能機理，之后便提出機理如圖 1.3 所示。[5]法拉第贗電容器的電的碳原子或者導(dǎo)電聚合物，因此可以產(chǎn)生工作原理示意圖：（a）欠電位沉積（b）氧化還原
【學(xué)位授予單位】：安徽工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ127.11;TM53

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本文編號：2696230