【摘要】：2,4,6-三氯苯酚(2,4,6--trichlorophenol,TCP)是一種常見的“三致”難降解有機物,常存在于造紙廢水和印刷廢水中,但由于其具有較高的生物毒性,傳統(tǒng)生物方法處理TCP廢水的能力有限。微生物燃料電池(Microbial fuel cells,MFC)是一種利用產(chǎn)電微生物作為催化劑來降解有機污染物、同時伴隨產(chǎn)能過程的可再生污水處理技術(shù)。然而,產(chǎn)電微生物更傾向于利用易生物降解的有機物進行代謝,對有毒難降解有機物耐受性不高。因此,本文將光催化技術(shù)和MFC結(jié)合形成光催化MFC耦合系統(tǒng)來實現(xiàn)TCP的高效降解,通過光催化反應(yīng)將難降解有機物降解成無毒或低毒的小分子有機物,有利于MFC進一步利用降解產(chǎn)電。本文主要研究內(nèi)容和研究結(jié)果包括:(1)本論文利用硬模板法制備不同模板比例的mpg-C_3N_4光催化材料,當(dāng)模板劑氧化硅與前驅(qū)體硫氰酸銨的質(zhì)量比為0.4:1時,制備出的mpg-CN_(0.4)光催化材料對TCP的降解效率最高,可達(dá)65.4%。經(jīng)循環(huán)穩(wěn)定性測試和XRD分析后發(fā)現(xiàn),mpg-C_3N_4光催化材料的光催化性能穩(wěn)定。通過對光催化過程降解TCP的中間產(chǎn)物進行測定和DFT計算,推斷出TCP在光催化反應(yīng)中具有兩條降解路徑:(a)TCP在·OH的攻擊下,發(fā)生一系列脫氯反應(yīng),依次生成2,4-二氯苯酚、4-氯苯酚、苯酚和苯醌等,最終被氧化成CO_2和H_2O;(b)TCP在·OH的作用下,苯環(huán)上的-Cl被-OH取代,生成的2,6-二氯對苯二酚,然后脫氯氧化生成苯醌,最終被降解為CO_2和H_2O。(2)通過將mpg-C_3N_4光催化材料負(fù)載在MFC陽極材料碳?xì)稚现苽涠傻墓獯呋枠O用于MFC中,形成光催化MFC耦合系統(tǒng)來降解不同濃度的TCP。實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)光催化MFC 10 h內(nèi)在閉路光照、閉路黑暗、開路光照和開路黑暗條件下降解初始濃度為200 mg L~(-1) TCP的降解效率分別為80.2%,66.5%,56.7%和47.3%。同時光催化MFC光照時輸出電壓可提高54 mV,功率密度可達(dá)19.8 W m~(-3),比黑暗條件下(17.6 W m~(-3))提高了13%。光催化MFC耦合體系中,TCP的降解路徑主要分為光催化路徑和MFC路徑,光催化路徑主要進行脫氯反應(yīng),而MFC路徑中,TCP苯環(huán)上的-Cl被-OH取代,然后被·OH氧化開環(huán)生成酮己二酸,最終被徹底氧化為CO_2和H_2O。(3)通過高通量測序方法對不同MFC系統(tǒng)中陽極和陰極微生物群落結(jié)構(gòu)進行分析比對發(fā)現(xiàn):以乙酸鈉為基質(zhì)時,MFC陽極微生物中產(chǎn)電菌主要為Geobacter,而以TCP為基質(zhì)時,MFC陽極微生物中產(chǎn)電菌主要為對污染物耐受性強的Pseudomonas;陽極微生物中產(chǎn)電菌豐度最高,而在陰極微生物中可降解芳香族有機物的Rhodococcus則占主導(dǎo)地位。
【圖文】：

2圖 1-1 典型微生物燃料電池耦合光催化技術(shù)的反應(yīng)器構(gòu)型示意圖[6-11]本課題通過總結(jié)近年來研究人員針對 MFC 電極材料、降解污染物機理和光催化料等方面的進展，對光催化技術(shù)和 MFC 目前存在問題進行深度剖析，提出相應(yīng)的解

圖 1-2 MFC 原理示意圖[15]燃料電池污水處理應(yīng)用具有豐富的微生物種類，其通過新陳代謝和電子轉(zhuǎn)移可以降解重金屬，實現(xiàn)重金屬無害化轉(zhuǎn)化，同時產(chǎn)生一定的電能，因此處理和資源回收。處理有機廢水6]利用雙室MFC處理20mgL1的磺胺甲惡唑(Sulphamethoxazo的去除率可達(dá)到 85%。而開路條件下，24 h 內(nèi) SMX 的去除率FC 能夠高效去除難降解有機物。Feng 等[17]利用雙室 MFC 處1400mgL1苯酚，46h 內(nèi)，氨氮的去除率達(dá)到 100%，苯酚則在究結(jié)果表明，相較于開路條件下微生物的厭氧發(fā)酵作用，閉路傳遞，其溶解氧溶度一直在降低，有利于反硝化反應(yīng)的發(fā)生，從
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TM911.4

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2675428