【摘要】：本文主要研究了電解液組成對鋅溴液流電池綜合性能的影響,為高性能鋅溴液流電池的開發(fā)提供必要的實驗基礎(chǔ)。論文首先采用循環(huán)伏安(CV)、電化學(xué)阻抗譜(EIS)、恒電流充放電等技術(shù)對四種電極材料和四種隔膜的性能進行了對比研究。結(jié)果得出:經(jīng)過500℃處理的碳?xì)蛛姌O表現(xiàn)出了最好的電化學(xué)活性;貝斯特離子膜具有最小的電阻,且以其為隔膜組裝的電池在充放電測試過程中具有最高的庫倫、能量效率。因此,本論文在后續(xù)研究中均以經(jīng)500℃處理的碳?xì)譃殡姌O,隔膜則選擇貝斯特陽離子交換膜。在上述研究的基礎(chǔ)上,論文以1 M ZnBr_2溶液為基礎(chǔ)電解液,著重考察了KCl、MEP(N-乙基-N-甲基溴化吡咯烷)、Pb(NO_3)_2和SnCl_2?2H_2O四種添加劑對電解液性能的影響。由線性掃描伏安法(LSV)、CV、EIS等電化學(xué)測試結(jié)果可知,組成為1 M ZnBr_2+1 M KCl+1 M MEP+5×10~-44 M Pb(NO_3)_2+5×10~-44 M SnCl_2?2H_2O的電解液具有最小的溶液電阻,該電解液中溴離子具有最小的氧化過電位且具有最大的還原峰電流。此外,還采用赫爾槽電沉積實驗對不同組成電解液中鋅的沉積性能進行了研究,并采用SEM對沉積層形貌進行了表征。結(jié)果表明,溶液組成為1 M ZnBr_2+1 M KCl+1 M MEP+5×10~-44 M Pb(NO_3)_2+5×10~-44 M SnCl_2?2H_2O時,陰極上鋅沉積層最為均勻,所獲得的鍍層光滑致密,意味著該溶液對鋅沉積反應(yīng)具有較好的分散能力。盡管該電池在13 mA/cm~2電流密度下恒電流充放電時,其能量效率、庫倫效率與采用其他幾種溶液為電解液的電池?zé)o明顯差異,但當(dāng)提升充放電電流密度至20 mA/cm~2時,電池表現(xiàn)出了更好的循環(huán)性能,庫倫效率可達(dá)到95%,且能量效率在20周內(nèi)能穩(wěn)定在70%左右,明顯優(yōu)于以其他幾種溶液為電解液的電池。由此可知,組成為1 M ZnBr_2+1 M KCl+1 M MEP+5×10~-44 M Pb(NO_3)_2+5×10~-44 M SnCl_2?2H_2O的溶液是一種較為適宜的鋅溴液流電池電解液。由于電解液中ZnBr_2的濃度對鋅溴液流電池的比能量具有決定性影響,為此論文進一步考察了ZnBr_2濃度對電解液電化學(xué)性能及電池倍率性能和穩(wěn)定性的影響。采用LSV、CV、EIS和恒電流充放電等電化學(xué)技術(shù)測試結(jié)果表明:ZnBr_2濃度為2.5 M的電解液具有最好的電化學(xué)性能。分別以13 mA/cm~2、20 mA/cm~2的電流密度對不同濃度ZnBr_2溶液為電解液的電池進行充放電測試,當(dāng)充放電電流密度為20 mA/cm~2時,發(fā)現(xiàn)ZnBr_2濃度為2.5M時的電池具有最高的庫倫效率和能量效率。因此,在本實驗所采用的電池結(jié)構(gòu)中,以組成為2.5 M ZnBr_2+1 M KCl+1 M MEP+5×10~-44 M Pb(NO_3)_2+5×10~-44 M SnCl_2?2H_2O的溶液為電解液時的電池可在較大電流密度下充放電,且具有良好的穩(wěn)定性。
【圖文】：

圖 1.1 鋅溴液流電池示意圖Fig. 1.1 Schematic diagram of Zinc-bromide flow battery圖可以看出，鋅溴液流電池由電極材料、隔膜、電解液組成，蠕動泵、電解液儲液罐組成。的電極反應(yīng)如下：正極：2Br㧟= Br2+ 2e㧟φ0=1.087V (25oC)負(fù)極: Zn2++ 2e㧟= Zn φ0=0.763V (25oC)反應(yīng)： ZnBr2→ Zn + Br2E0=1.85V (25oC)電極反應(yīng)，正極生成的溴單質(zhì)溶解在水中后，其在水溶液中的n的形式存在的，Br-n離子通常會由正極向負(fù)極擴散，與負(fù)極側(cè)的自放電反應(yīng)：

圖 2.1 循環(huán)伏安圖Fig. 2.1 Cyclic voltammograms伏安法是指在電極上施加一個線性掃描電壓，以恒定的變化速度掃設(shè)定的終止電位時，再反向回歸至某一設(shè)定的起始電位，并記錄下電勢的曲線。我們測試選用三電極體系，測試的經(jīng)典圖形如圖 2.1試得到的圖形，最重要的參數(shù)是峰電流、峰電位，，通過峰電流峰電簡單的計算，可以判斷電極反應(yīng)是否可逆以及電極的相關(guān)活性等等循環(huán)伏安法測得循環(huán)伏安曲線，旨在研究在不同電解液中電極反應(yīng)及判斷電極反應(yīng)是受擴散控制還是傳質(zhì)控制，并根據(jù)此判斷在不同下，研究相應(yīng)的擴散或者傳質(zhì)系數(shù)的大小。流阻抗法阻抗譜方法是一種以小振幅的正弦波電位為擾動信號的電測量方法
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TM912

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8 陳永

本文編號：2674051