【摘要】：隨著環(huán)境和能源矛盾的日益突顯,開發(fā)環(huán)境友好、能量密度高、循環(huán)壽命長(zhǎng)、安全系數(shù)大的儲(chǔ)能電子器件成為各國(guó)學(xué)者研究的熱點(diǎn)。近年來(lái),鍺基材料由于其優(yōu)異的容量特性、高的能量密度和良好機(jī)械性能,被認(rèn)為是用于鋰離子電池很有潛力的新型復(fù)合電極�；诖�,本文以鍺元素為構(gòu)筑單元,設(shè)計(jì)制備出多種鍺基材料,研究其作為鋰離子電池負(fù)極材料的儲(chǔ)鋰性能。研究發(fā)現(xiàn),鍺基材料的儲(chǔ)鋰性能較好、可逆容量較高、循環(huán)穩(wěn)定性較好等。碩士期間的工作主要分以下三部分:1、鍺基材料的高理論容量十分適用于高性能鋰離子電池的新型負(fù)極材料。但是,鍺基材料體積膨脹較大的特性會(huì)導(dǎo)致電極材料容量衰減迅速。本研究以(Hbipy)_2[Ge(C_2O_4)_3]·2H_2O晶體為前驅(qū)體,在空氣氣氛中500℃熱解制備多孔GeO_2納米顆粒。作為鋰離子電池負(fù)極材料,比商業(yè)GeO_2微粒表現(xiàn)出更優(yōu)異的電化學(xué)性能。多孔GeO_2納米顆粒的首圈放電容量高達(dá)2578.8 mA h g~(-1),100次循環(huán)后仍保持581.9mA h g~(-1)。即使在2 A g~(-1)的大電流密度下,仍然有184.2 mA h g~(-1)的可逆放電容量。優(yōu)異的儲(chǔ)鋰性能可歸因于納米級(jí)顆粒,多孔結(jié)構(gòu)和低結(jié)晶性的協(xié)同效應(yīng),對(duì)GeO_2納米顆粒的巨大體積膨脹起到緩沖作用,有利于循環(huán)過程中鋰離子的快速擴(kuò)散。2、鍺氧化物作為鋰離子電池的高容量負(fù)極材料具有很大的潛力,然而鋰化和脫鋰過程中的大體積變化導(dǎo)致其容量保持率和倍率性能較差。本研究通過使用生姜衍生的大比表面積和多孔結(jié)構(gòu)的生物質(zhì)分層多孔碳(HPC)負(fù)載GeO_2納米粒子并進(jìn)行N元素?fù)诫s,制備GeO_2/HPC復(fù)合材料。作為鋰離子電池的負(fù)極材料,GeO_2/HPC比純HPC表現(xiàn)出更高比容量和更好循環(huán)性能:在200 mA g~(-1)恒流充放電時(shí)表現(xiàn)出高達(dá)2261.4 mA h g~(-1)的放電容量。經(jīng)過100次循環(huán)后,鋰離子電池的可逆容量達(dá)到1014.3 mA h g~(-1)。GeO_2/HPC的優(yōu)異性能源于生物質(zhì)碳和良好分散的GeO_2之間的直接接觸增大了鋰離子的擴(kuò)散速率。而納米多孔結(jié)構(gòu)可以緩沖大體積膨脹,同時(shí)提高電子傳導(dǎo)性,解決了在鋰化/脫鋰過程中由于體積膨脹引起粉碎和循環(huán)性差的主要問題。3、為了提高鍺復(fù)合物作為鋰離子電池負(fù)極材料的導(dǎo)電性和循環(huán)穩(wěn)定性,本研究采用簡(jiǎn)單的水熱工藝和后退火處理方法,設(shè)計(jì)并制備了碳布上生長(zhǎng)的Zn_2GeO_4納米棒(Zn_2GeO_4/CC)。Zn_2GeO_4/CC復(fù)合材料具有分級(jí)孔隙率和網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。用作鋰離子電池的獨(dú)立負(fù)極和無(wú)粘合劑負(fù)極,它們具有高比容量和優(yōu)異的可逆性。在200 mA g~(-1)的電流密度下,放電容量高達(dá)1851.9 mA h g~(-1),200次循環(huán)后Zn_2GeO_4/CC電極仍保持1302.3 mA h g~(-1)的高可逆容量。即使在2000 mA g~(-1)的高比電流下,它仍然保持847.5 mA h g~(-1)的容量。Zn_2GeO_4/CC復(fù)合材料的優(yōu)異電化學(xué)性能歸因于納米級(jí)孔隙率,而Zn_2GeO_4納米棒和三維碳布網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng),能夠有效地適應(yīng)Zn_2GeO_4納米棒在循環(huán)過程中的巨大體積變化并保持良好的導(dǎo)電性。此外,Zn_2GeO_4/CC復(fù)合材料具有出色的機(jī)械柔韌性,使該材料成為鋰離子電池自支撐和柔性電極的有利候選材料。
【學(xué)位授予單位】：江蘇科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TM912

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