【摘要】：有機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦材料具有可調(diào)的直接帶隙、高摩爾吸光系數(shù)、高載流子遷移率和電子-空穴雙極擴(kuò)散等優(yōu)異的特性,因此,近幾年來它成為光電研究領(lǐng)域中人們關(guān)注的焦點(diǎn)之一�；谠擃愨}鈦礦材料的太陽能電池經(jīng)過短短幾年的發(fā)展,其能量轉(zhuǎn)換效率幾乎能夠和傳統(tǒng)晶體硅太陽能電池的效率相媲美。然而由于鈣鈦礦材料在水氧環(huán)境中的不穩(wěn)定性,使得目前絕大多數(shù)高性能鈣鈦礦電池的制備均是在高度真空環(huán)境如手套箱下完成的,這樣無形中增加了鈣鈦礦太陽能電池的制備成本,不利于器件的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。本文較系統(tǒng)的研究了兩種不同方法對鈣鈦礦晶體微觀形貌、晶體結(jié)構(gòu)、光學(xué)特性乃至器件性能的影響,這兩種方法分別為溶液法制備鈣鈦礦晶體采用不同反溶劑以及在鈣鈦礦材料中摻雜非金屬陽離子,它們實(shí)現(xiàn)了在全空氣環(huán)境下制備高性能鈣鈦礦太陽能電池,并由此提出了在全空氣環(huán)境中制備鈣鈦礦太陽能電池提高其光電轉(zhuǎn)化效率的可能途徑與方法。主要研究內(nèi)容概括如下:1、空氣環(huán)境中,不同反溶劑對CH_3NH_3PbI_3鈣鈦礦電池微觀形貌以及光電性能的影響本文系統(tǒng)研究了在高濕度(相對濕度RH50%)的空氣環(huán)境下,氯苯、甲苯、乙醚、乙酸乙酯四種反溶劑對鈣鈦礦晶體的微觀形貌、晶體結(jié)構(gòu)、光學(xué)性能乃至器件性能的影響。我們基于四種不同的反溶劑制備了鈣鈦礦太陽能電池,使用氯苯、甲苯和乙醚反溶劑制備的器件,其光電轉(zhuǎn)換效率效率分別為2.87%、0.2%和13.78%。與之形成對比的是,使用乙酸乙酯反溶劑制備的器件,其最高光電轉(zhuǎn)換效率可高達(dá)17.83%。這可能是由于在高濕環(huán)境下,相比其他三種反溶劑,乙酸乙酯具有一定的濕度耐受性,它能夠快速去除鈣鈦礦制備過程中產(chǎn)生的PbI_2-MAI-DMSO中間相,從而使鈣鈦礦晶體快速結(jié)晶,形成的鈣鈦礦吸收層更加致密,晶粒尺寸更大,而晶界數(shù)目的減少有利于鈣鈦礦晶體中載流子的傳輸,有效抑制復(fù)合。2、Si~(4+)離子摻雜濃度對鈣鈦礦太陽能電池光電性能的影響本文將鈣鈦礦材料中摻雜不同濃度(0.1mol%、0.15mol%、0.3mol%、0.6mol%、1.2mol%)的非金屬陽離子Si~(4+)。通過比較研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)Si~(4+)離子摻雜濃度從0增加至0.3mol%時(shí),鈣鈦礦晶體的結(jié)晶性得到改善,光吸收強(qiáng)度有所增加,而當(dāng)Si~(4+)濃度從0.3mol%升高至1.2mol%時(shí),鈣鈦礦晶體的結(jié)晶性降低,鈣鈦礦晶粒表面會(huì)有疑似SiO_2析出,UV-vis吸收強(qiáng)度也逐漸減弱�；诓煌瑩诫s濃度,我們在高濕環(huán)境下制備了具有平板結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽能電池,研究表明,與未摻雜的樣品相比較,摻雜濃度0.3mol%的器件,其光電轉(zhuǎn)換效率從15.8%提高到18.37%,提高了近15%。當(dāng)摻雜濃度高于0.3mol%時(shí),器件的性能有所下降。這是因?yàn)?摻雜Si~(4+)后,少量的SiO_2會(huì)在鈣鈦礦晶體的晶界處形成,增加鈣鈦礦晶體的致密性,并可以起到鈍化晶界,減少界面上的表面態(tài)的作用。缺陷態(tài)的減少能抑制電子復(fù)合、有利于載流子的傳輸,這是器件性能改善的根本原因。
【圖文】：

圖 1.1 美國國家能源實(shí)驗(yàn)室太陽能電池光電轉(zhuǎn)化效率進(jìn)展表Fig 1.1 Best research-cell efficiencies of all kinds of solar cells of NREL太陽能電池首次出現(xiàn)在 1954 年的美國貝爾實(shí)驗(yàn)室，最初的光電轉(zhuǎn)換效率為.5%，自此開始了太陽能電池蓬勃發(fā)展與研究的序章[3]。如圖 1.1 為美國國家能驗(yàn)室最新的太陽能電池光電轉(zhuǎn)化效率進(jìn)展表。硅基太陽能由于其具有天然的高電轉(zhuǎn)化效率以及使用穩(wěn)定性，很快就被商業(yè)普及開來，并在軍事、民用、航空領(lǐng)域發(fā)展較為完善。然而，硅基太陽能電池由于對硅料純度要求較高，造成成高、能耗大、污染嚴(yán)重的不良影響對其應(yīng)用有所影響[4]，所以我們稱硅基太陽池為第一代太陽能電池。之后，，便有了第二代太陽能電池，其以非晶硅、碲化(CdTe)、砷化鎵(GaAs)、銅銦鎵硒(CuInGaSe)等為主的薄膜太陽能電池為主，，我們稱之為薄膜太陽能電池。薄膜太陽能電池由于具有比較高的缺陷容忍度以它們對材料要求沒有晶體硅那么高，使生產(chǎn)成本較為降低，光電轉(zhuǎn)換效率也高，并且更易于工業(yè)化大規(guī)模組塊化生產(chǎn)，因此，第二代太陽能電池也得到了速的發(fā)展。然而，由于薄膜太陽能電池仍具有原料較為稀缺、工藝較為復(fù)雜，

第一章 緒論Cs2BiAgBr6[35-37]。還有許多另辟蹊徑的鈣鈦礦材料，如 AgBi2I7、 Ag3BiI6、 AgBiI4[38-40]等也取得了一定的成果。作為最經(jīng)典的鈣鈦礦體系 CH3NH3PbI3是被研究最多的一個(gè)鈣鈦礦模型，在此種結(jié)構(gòu)中，CH3NH3+、Pb2+和 I-三種離子半徑分別為 0.132nm、0.206nm、0.18nm[41-42]。可計(jì)算出MAPbI3體系的鈣鈦礦晶體的容忍因子為0.83，在室溫下可形成四方結(jié)構(gòu)，當(dāng)溫度升高至 54℃時(shí)，它會(huì)轉(zhuǎn)變成立方晶相[43]。如圖 1.2 為被制備成薄膜狀的CH3NH3PbI3材料的 XRD 圖。
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TM914.4

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本文編號(hào)：2659675