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基于ZIF-8與MIL-53制備非貴金屬氧還原催化劑

發(fā)布時間:2020-04-28 05:52
【摘要】:燃料電池是一種能夠直接將燃料中的化學能轉(zhuǎn)化為電能的裝置,作為一種綠色能源被認為是解決當今社會能源問題的重要手段之一。然而目前燃料電池由于其高昂的成本難以商業(yè)化推廣,僅僅在軍工和航空航天等特殊領域有應用,民用領域如質(zhì)子交換膜燃料電池汽車仍然處于起步階段,但近幾年來發(fā)展迅猛。時至今日,質(zhì)子交換膜燃料電池仍然大量使用貴金屬鉑作為催化劑,這占到了燃料電池成本的30%左右。因此,發(fā)展非貴金屬催化劑用于代替價格高昂的鉑催化劑是當下降低燃料電池成本加速燃料電池商業(yè)化的重要研究方向。本論文以金屬有機框架材料(Metal-Organic Framework,MOF)為研究基礎,參考文獻合成了多種含有不同金屬的MOF材料,通過球磨法對MOF進行混合和摻雜,得到了在酸性環(huán)境中具有高氧還原活性的非貴金屬氧還原催化劑。并通過多種物理和電化學表征方法對催化劑進行詳細的研究,討論了催化劑成分對氧還原活性和穩(wěn)定性的影響。具體工作如下:1、分別以水熱法和球磨法合成MIL-53(Fe)與ZIF-8兩種不同的MOF材料,含鐵的MIL-53(Fe)作為鐵源,以高速球磨的方式把不同比例的兩種MOF混合,采用惰性氣體中高溫熱解的方法制備FeNC催化劑。樣品在酸性溶液中具有很高的氧還原活性,用其制備成的燃料電池膜電極開路電位在0.9 V以上。實驗探究了氮元素和鐵元素對氧還原活性的影響。2、介紹了以ZIF-8為基底,以MIL-53(Fe)、MIL-53(Co)分別作為鐵源與鈷源制備的CoNC催化劑和FeCoNC雙金屬催化劑。鈷的加入極大地提高了催化劑的穩(wěn)定性,而鈷、鐵元素的比例對催化劑性能和穩(wěn)定性有較大的影響。研究發(fā)現(xiàn)鈷、鐵兩種金屬的協(xié)同作用能夠保護氧還原活性位點。3、采用鄰菲羅啉和醋酸亞鐵對CoNC進行氮、鐵摻雜。探究摻雜后的氧還原活性變化,進一步論證金屬氮化物對催化劑活性的影響。
【圖文】:

質(zhì)子交換膜燃料電池,氫氧,工作原理圖,反應方程式


氫氧質(zhì)子交換膜燃料電池工作原理圖

掃描電鏡圖,碳納米管,結(jié)球,鐵摻雜


3-1 FeNC-1:15(a,b),F(xiàn)eNC-1:5(c,d)和 FeNC-1:1(e,f)的掃描電鏡有研究指出,鐵摻雜的 ZIF-8 在高溫作用下會形成碳納米管[45],從本實驗的結(jié)球磨的方法使得 ZIF-8 與含有鐵元素的 MIL-53(Fe)結(jié)合,,能夠在高溫下充分應,碳納米管的數(shù)量、長度、直徑與鐵含量有著直接明確的關系。從圖 3-1a、
【學位授予單位】:暨南大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:O643.36;TM911.4

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本文編號:2643143

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