【摘要】：銅銦硫(CuInS2,簡稱CIS)薄膜為Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ三元化合物半導體材料,其禁帶寬度為1.53eV,與太陽能電池材料所需最佳禁帶寬度(1.45eV)相接近,其吸收系數(shù)在可見光范圍內(nèi)高達105cm-1,僅需1～2μm的厚度就可吸收90%的太陽光。因此,以其作為薄膜太陽能電池的吸收層,可以大幅度降低電池的制備成本。本文采用溶劑熱合成技術(shù),以氯化銅作為銅源,硝酸銦作為銦源,硫脲作為硫源和絡(luò)合劑,十六烷基三甲基溴化銨(Hexadecyl trimethyl ammonium bromide,簡稱CTAB)作為陽離子表面活性劑,草酸作為還原劑,無水乙醇作為溶劑,配制反應(yīng)前驅(qū)液,直接在摻氟二氧化錫(SnO2:F,簡稱FTO)襯底上生長CIS薄膜,并在此基礎(chǔ)上制備了具有g(shù)lass/FTO/CIS/CdS/i-ZnO/Al-ZnO/Ag結(jié)構(gòu)的太陽能電池。系統(tǒng)研究了硫脲濃度、反應(yīng)前驅(qū)液濃度、草酸濃度、CTAB濃度和反應(yīng)時間對CIS薄膜形貌、結(jié)構(gòu)和性能的影響規(guī)律,并對CIS薄膜太陽能電池的光伏性能進行了測試和分析,其主要結(jié)果如下： 1.采用溶劑熱合成技術(shù),以氯化銅、硝酸銦、硫脲、CTAB、草酸和乙醇制備反應(yīng)前驅(qū)液,直接在FTO襯底上形成了CIS薄膜。通過控制前驅(qū)液的濃度實現(xiàn)了薄膜的微觀結(jié)構(gòu)和形貌的可控生長,當前驅(qū)液濃度比較低時,形成了納米紙垂直FTO襯底整齊地生長的“CIS納米紙陣列薄膜”；當前驅(qū)液濃度比較高時,形成了由納米紙聚集在一起形成的“CIS納米紙微球薄膜”。 2.通過XRD、HRTEM拉曼光譜研究表明：不論是組成陣列薄膜的納米紙還是組成微球的納米紙,都是具有單一黃銅礦結(jié)構(gòu)、且沿(112)面擇優(yōu)生長的單晶,納米紙的厚度約20～30nm;CIS薄膜中Cu/In/S原子比率較為接近CuInS2理想的化學計量比1/1/2,但是由于制備工藝條件不同,薄膜可以是Cu/In1的富In的n型半導體薄膜,也可以是Cu/In1的富Cu的p型半導體薄膜；CIS薄膜在400～850nm波段具有良好的光吸收特性,禁帶寬度為1.49～1.52eV。 3.研究了表面活性劑的種類和濃度對CIS薄膜的形貌和生長機理的影響。實驗發(fā)現(xiàn),改變CTAB的濃度,可以調(diào)控CIS薄膜的形貌。當CTAB濃度較低時,形成納米紙陣列薄膜；當CTAB濃度較高時,納米紙趨向于聚集在一起形成納米紙微球有利于降低總能量。陽離子表面活性劑CTAB可以降低界面張力,CTAB吸附在新形成的晶核表面,與陰離子相互作用,限制CIS在二維平面內(nèi)生長,形成納米紙陣列。由于CTAB有降低界面張力的作用,當CTAB濃度較高時,納米紙聚集在一起形成CIS納米紙微球。同時用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)代替CTAB進行了實驗,其結(jié)果表明SDBS也可以代替CTAB起表面活性劑的作用,但使用PVP代替CTAB不能在FTO襯底上形成CIS納米紙陣列薄膜。 4.探討了襯底在CIS薄膜生長過程中的作用。在相同的反應(yīng)前驅(qū)液中同時采用硅片、石英片、鈦片和FTO導電玻璃作為襯底,進行溶劑熱反應(yīng)。結(jié)果表明：在硅片、石英、以及FTO背面的玻璃襯底上并沒有形成CIS薄膜,在鈦片和FTO導電面上形成了相同形貌的CIS薄膜,表明襯底的導電性對CIS薄膜的成核和生長具有重要作用。另外,FTO與CIS相似的晶格結(jié)構(gòu)、表面的導電特性和粗糙度可能是導致CIS直接在FTO襯底上成核和生長的主要原因。 5.通過研究不同反應(yīng)時間合成的CIS薄膜的形貌、結(jié)構(gòu)和成分分析,探討了CIS薄膜的生長機理。金屬離子與硫脲(Tu)發(fā)生了絡(luò)合反應(yīng),形成[Cu(Tu)n(H2O)x]2+和[In(Tu)n(H2O)x]3+絡(luò)合離子,而[Cu(Tu)n(H2O)x]2+被草酸還原形成[Cu(Tu)n(H2O)x]+。當反應(yīng)前驅(qū)液的溫度和反應(yīng)釜中的壓力達到一定程度時,溶液處于過飽和狀態(tài),Tu便會釋放出S2-,S2-與[Cu(Tu)n(H2O)x]+和[In(Tu)n(H2O)x]3+發(fā)生化學反應(yīng),在FTO上形成沿各個方向生長的納米片晶核,由于反應(yīng)溶液濃度的不同,晶核在生長過程中就形成不同形貌的CIS薄膜。當反應(yīng)溶液濃度較低時,晶核主要通過異質(zhì)生長形成納米紙陣列薄膜；當反應(yīng)劑濃度較高時,在溶液中首先通過同質(zhì)反應(yīng)形成類花狀的納米紙微球,然后吸附在FTO襯底上形成納米紙微球薄膜。 6.初步嘗試制備了具有g(shù)lass/FTO/CIS/CdS/i-ZnO/Al-ZnO/Ag結(jié)構(gòu)的CIS薄膜太陽能電池。性能最佳的電池的開路電壓為341mV,短路電流密度為1.09mA·cm-2,填充因子為0.29,光電轉(zhuǎn)換效率為0.21%。為提高電池的光電轉(zhuǎn)換效率,還需要對電池的制備工藝做進一步的研究。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：廣東工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：TM914.4;TN304.055

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本文編號：2363876