本文選題：氮氧化物 + 選擇性催化還原�。� 參考：《上海電力學(xué)院》2014年碩士論文

【摘要】：氮氧化物是燃煤電廠排放的主要污染物之一，能夠造成酸雨和光化學(xué)煙霧等污染現(xiàn)象。選擇性催化還原（SCR）技術(shù)是控制固定源氮氧化物排放的有效方法，目前工業(yè)上廣泛應(yīng)用的釩系催化劑存在活性窗口窄（300-400℃）、催化劑易中毒、使用壽命短以及含釩毒物易造成二次污染等問題。本文以錳的氧化物為主要活性組分，試圖研發(fā)出適合低溫SCR反應(yīng)的催化劑，能將SCR裝置置于電除塵甚至脫硫系統(tǒng)之后，減輕煙氣中的有害成分對催化劑的毒化作用，延長催化劑的使用壽命，同時(shí)能夠縮小SCR裝置的體積，，降低煙氣脫硝成本。 本文采用溶膠-凝膠法制備了一系列錳基低溫SCR催化劑，對其低溫催化活性和抗硫性進(jìn)行了測試，并運(yùn)用XRD衍射分析、BET表面積以及H2-TPR和NH3-TPD程序升溫技術(shù)等方法對制備的催化劑進(jìn)行了表征實(shí)驗(yàn)，系統(tǒng)地研究了催化劑的低溫SCR性能。 首先研究了制備條件對Mn-Cu/TiO2催化劑低溫催化性能的影響，發(fā)現(xiàn)過高的錳負(fù)載量和焙燒溫度均不利于催化劑的低溫催化性能，主要是因?yàn)樗鼈儠?huì)導(dǎo)致催化劑表面活性組分不夠分散、發(fā)生燒結(jié)以及催化劑孔道坍塌等現(xiàn)象。 在此研究基礎(chǔ)上，比較了以Mn-Cu為主要活性組分的催化劑負(fù)載于TiO2和Al2O3兩種不同載體時(shí)催化劑的低溫SCR性能。以TiO2為載體的催化劑在整個(gè)實(shí)驗(yàn)溫度窗口內(nèi)都比負(fù)載于Al2O3載體時(shí)擁有更高的低溫SCR活性和抗硫性。NH3-TPD的測試結(jié)果表明，TiO2載體有助于Lewis酸性中心的形成，而Al2O3載體則更易形成Br nsted酸性中心。 然后，針對實(shí)驗(yàn)效果較好的TiO2載體以及其他文獻(xiàn)中研究較多的Ce元素，本文研究了Na、Ca這兩種堿金屬對Mn-Ce/TiO2催化劑毒化作用，結(jié)果表明，Na或Ca加入后均對催化劑的活性產(chǎn)生了抑制作用，而且Na元素對Mn-Ce/TiO2催化劑的毒化作用要明顯強(qiáng)于Ca元素。Na元素加入后導(dǎo)致的催化劑結(jié)晶度的增高，比表面積、氧化還原能力和表面酸性的降低，可能是催化劑活性降低的主要原因。 最后，采用量子化學(xué)理論建立和優(yōu)化了負(fù)載錳和銅的TiO2和Al2O3兩種催化劑表面吸附氨氣的模型，并計(jì)算了吸附能，比較了這兩種載體催化劑表面與氨氣分子之間的成鍵情況，結(jié)果發(fā)現(xiàn)以TiO2為載體的催化劑表面與氨氣分子的吸附能和成鍵情況都要優(yōu)于以Al2O3為載體的催化劑，這與實(shí)驗(yàn)的結(jié)果是相一致的，說明本文量子化學(xué)的計(jì)算結(jié)果是符合實(shí)際情況的，是合理以及準(zhǔn)確的。 本文通過實(shí)驗(yàn)研究與理論計(jì)算相結(jié)合的方法研究了錳系低溫SCR催化劑的低溫催化性能，并通過表征實(shí)驗(yàn)和量子化學(xué)計(jì)算深入地揭示了脫硝反應(yīng)的機(jī)理，為將來低溫SCR催化劑的設(shè)計(jì)和改進(jìn)提供了一定的理論依據(jù)。
[Abstract]:Nitrogen oxide is one of the main pollutants emitted from coal-fired power plants, which can cause acid rain and photochemical smog. Selective catalytic reduction (SCR) technique is an effective method to control the emission of nitrogen oxides from fixed sources. At present, vanadium catalysts widely used in industry have narrow active window of 300-400 鈩

本文編號(hào)：1951040