F摻雜鈰鈦低溫SCR催化劑的制備及脫硝性能研究
發(fā)布時間:2018-05-13 03:20
本文選題:SCR + 低溫。 參考:《南京理工大學》2014年碩士論文
【摘要】:隨著經(jīng)濟的迅速發(fā)展,對電力需求的日益增長使得電廠燃煤鍋爐排放出的NOx含量也在逐漸增加,而選擇性催化還原技術(shù)(SCR)是控制固定源NOx排放最有效的方法。近些年來,低溫SCR技術(shù)因其節(jié)能減耗、運行成本低和廣闊的工業(yè)應(yīng)用前景等優(yōu)點受到了越來越多的關(guān)注。V2O5-WO3(MoO3)/TiO2是SCR技術(shù)中廣泛應(yīng)用的商業(yè)催化劑,但由于它在300-400℃的中高溫范圍才能表現(xiàn)出最佳的脫硝效果,同時也存在釩的毒性、SO2氧化率高和易產(chǎn)生二次污染等缺點,因此不適合在低溫SCR技術(shù)中應(yīng)用和推廣。本論文提出了新型的F摻雜改性的鈰鈦基SCR催化劑,并對其低溫SCR脫硝性能進行了系統(tǒng)性的研究。 本論文分別采用溶膠凝膠一浸漬法和共沉淀法制備了兩種系列的F摻雜鈰鈦催化劑,結(jié)果發(fā)現(xiàn)F摻雜提高了鈰鈦催化劑的脫硝活性,而且F摻雜量和Ce含量對催化劑脫硝活性的影響表明,最佳配比的催化劑分別是Ce0.1/TiF1.5和Ce0.3TiF1.5.通過對空速、O2濃度、[NH3]/[NO](?)口煅燒溫度等工藝條件進行考察,結(jié)果表明500℃煅燒制備的兩種催化劑均在O2濃度為5%、[NH3]/[NO]為1.2時的脫硝活性最高;相同條件下,共沉淀法制備催化劑的低溫脫硝活性大大高于溶膠凝膠-浸漬法制備的催化劑,Ce0.3TiF1.5催化劑在空速41000h-1時,180℃的脫硝效率達到92.19%。通過考察H20和S02對催化劑脫硝性能的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)兩種催化劑均表現(xiàn)出了良好的抗H20性和相對較差的抗S02性,相比而言,共沉淀法制備催化劑的抗硫抗水性更好。 采用XRD、BET、PL、XPS和NH3-TPD表征手段對兩個系列催化劑的晶型結(jié)構(gòu)、比表面積、氧空位、元素價態(tài)及表面酸性等物化性質(zhì)進行了分析,結(jié)果表明通過F進入Ti02晶格取代部分氧原子引起了一系列催化劑結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)的變化。與溶膠凝膠-浸漬法相比,共沉淀法制備的催化劑呈現(xiàn)出無定型結(jié)構(gòu),F摻雜更能加強催化劑中Ce與Ti之間的相互作用,從而使催化劑產(chǎn)生了更大的比表面積、更多的氧空位、化學吸附氧和酸性位點,這些因素對催化劑脫硝性能的提高是非常有利的;诠渤恋矸ㄖ苽涞拇呋瘎┚哂懈玫牡蜏卮呋钚院透欣慕Y(jié)構(gòu)及物化性能,因此我們對該系列的催化劑進行了更為深入的研究。Raman測試表明,F摻雜有利于O2吸附在氧空位上產(chǎn)生高活性的超氧自由基(O2),而02-能與NO反應(yīng)生成硝基和亞硝基等中間物種;而DRIFTS表征結(jié)果也證明F摻雜的催化劑表面具有更多吸附態(tài)的NOx,以及硝酸鹽和亞硝酸鹽物種,這些有利的變化共同促進了催化劑低溫SCR脫硝活性的提高。
[Abstract]:With the rapid development of economy, the increasing demand for electricity makes the content of NOx emitted from coal-fired boilers in power plants increase gradually, and selective catalytic reduction is the most effective method to control fixed-source NOx emissions. In recent years, low temperature SCR technology has attracted more and more attention because of its advantages of saving energy and reducing consumption, low operation cost and wide prospect of industrial application. V2O5-WO3MoO _ 3 / TIO _ 2 is a commercial catalyst widely used in SCR technology. However, due to the optimum denitrification effect in the temperature range of 300-400 鈩,
本文編號:1881426
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