本文關(guān)鍵詞：3D石墨烯基復(fù)合電極柔性超級(jí)電容器的設(shè)計(jì)、制備和組裝　出處：《蘭州大學(xué)》2014年博士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：超級(jí)電容器作為一種新型的電能存儲(chǔ)器件,由于相比于傳統(tǒng)的平行板電容器具有更高的能量密度,而相比于鋰離子電池具有更高的功率密度和更長(zhǎng)的壽命,而被廣泛的研究。隨著柔性電子學(xué)的發(fā)展,柔性超級(jí)電容器在柔性顯示器件、柔性?xún)?chǔ)能系統(tǒng)等方面具有很大的應(yīng)用潛能。因此,輕質(zhì)的柔性高性能儲(chǔ)能系統(tǒng)越來(lái)越受到人們的重視。而石墨烯基柔性超級(jí)電容器由于其優(yōu)異的特性成為很有潛力的發(fā)展方向。 本論文中,以壓薄的泡沫鎳為模板和催化基底,以CH4為碳源,利用化學(xué)氣相沉積(CVD)技術(shù)在1000℃的生長(zhǎng)溫度下生長(zhǎng)了石墨烯。用HCl腐蝕去掉泡沫鎳后,獲得自支撐的柔性3D石墨烯(3DG)。所制備的超薄(200μm)3DG具有低的密度(0.70-0.75mg/cm2).高的電導(dǎo)率(55S/cm)、大的比表面積(392m2/g)和優(yōu)異的柔韌性等優(yōu)點(diǎn)。隨后我們利用電沉積法在其上沉積MnO2制備了柔性的3DG/MnO2復(fù)合電極。由于3DG具有大的比表面積,它成為負(fù)載MnO2的優(yōu)良基底,從而保證了高達(dá)9.8mg/cm2的MnO2負(fù)載量(對(duì)應(yīng)于～92.9%的全電極比重),在2mV/s的掃描速率下獲得了1.42F/cm2的最高面積比容量。從實(shí)際應(yīng)用的角度考慮,優(yōu)化了MnO2在全電極中的比重并獲得了130F/g的全電極比容量。另外,我們將3DG/MnO2復(fù)合電極夾于聚合物隔膜兩側(cè),形成三明治結(jié)構(gòu)并在外邊用PET塑料進(jìn)行包裝,組裝了質(zhì)量輕于10mg、厚度～0.8mm的柔性對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器。本研究為實(shí)現(xiàn)柔性、輕質(zhì)、低成本和環(huán)境友好型的能量存儲(chǔ)系統(tǒng)提供了參考。 為了開(kāi)發(fā)具有高功率密度的柔性超級(jí)電容器,我們通過(guò)在3DG上生長(zhǎng)碳納米管(CNTs)網(wǎng)絡(luò),制備了自支撐的柔性3DG/CNTs/MnO2復(fù)合電極。由于其中引入了相互交聯(lián)的CNTs網(wǎng)絡(luò),所以形成了不間斷連接的三元3D結(jié)構(gòu),從而在復(fù)合電極中構(gòu)建了快速的電子和電解液離子擴(kuò)散通道。因此,所制備的3DG/CNTs/MnO2復(fù)合電極在比容量和速率特性方面都表現(xiàn)出優(yōu)于3DG/MnO2復(fù)合電極的電化學(xué)性能。另外,由3DG/CNTs/MnO2復(fù)合電極組裝的非對(duì)稱(chēng)柔性超級(jí)電容器的能量密度和功率密度分別高達(dá)33.71Wh/kg和22727.3W/kg,而且基于3DG/CNTs/MnO2復(fù)合電極的對(duì)稱(chēng)和非對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器都表現(xiàn)出了高的能量密度保持率。此外,對(duì)組裝的非對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器進(jìn)行1000次循環(huán)測(cè)試后,其比容量保持率高達(dá)95.3%。本研究中提出的三元3D結(jié)構(gòu)復(fù)合電極也可以應(yīng)用于其他的高性能能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)化系統(tǒng)。 為了制備自支撐無(wú)粘接的超級(jí)電容器負(fù)極,我們首先在3DG上生長(zhǎng)了ZnO納米線,然后以ZnO納米線為模板在含F(xiàn)e3+的溶液中通過(guò)Fe3+的沉積和ZnO納米線的溶解,在3DG上生長(zhǎng)了Fe203納米管(Fe2O3NTs)陣列。由于3DG和Fe2O3NTs獨(dú)特結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用,所制備的3DG/Fe2O3NTs復(fù)合負(fù)極表現(xiàn)出了435mF/cm2的最高面積比容量。對(duì)3DG/Fe2O3NTs復(fù)合負(fù)極結(jié)構(gòu)和性能的優(yōu)化正在進(jìn)行中,另外基于這種復(fù)合負(fù)極的柔性非對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器的組裝還在探索中。
[Abstract]:Supercapacitor is a new energy storage device, as compared to the traditional parallel plate capacitor has higher energy density compared to the lithium ion battery has higher power density and longer life, and is widely studied. With the development of flexible electronics, flexible in super capacitor flexible display device, flexible storage has great application potentials system. Therefore, high performance lightweight flexible storage system has attracted more and more attention. The graphene based flexible supercapacitor because of its excellent properties has become a promising method.
In this paper, the thin nickel foam as a template and catalyst substrate, using CH4 as carbon source, by chemical vapor deposition (CVD) growth of graphene in the growth temperature of 1000 DEG C. Remove the foam nickel by HCl after corrosion, self supported flexible 3D graphene (3DG). Ultrathin (200 m) 3DG with low density (0.70-0.75mg/cm2). High conductivity (55S/cm), large specific surface area (392m2/g) and excellent flexibility and other advantages. Then we use electro deposition on the deposition of MnO2 prepared 3DG/MnO2 composite electrode. Because 3DG has great flexibility the specific surface area, it is an excellent base load MnO2, so as to ensure up to 9.8mg/cm2 MnO2 (full load electrode corresponding to the proportion of ~ 92.9%), in the scanning rate of 2mV/s was the highest in area 1.42F/cm2 than capacity. From a practical point of view, to optimize the MnO2 in the electrodes. The proportion and won the 130F/g electrode capacity. In addition, we will 3DG/MnO2 composite electrode sandwiched polymer diaphragm on both sides, forming a sandwich structure and outside PET plastic packaging and assembly quality of light in 10mg, flexible symmetric supercapacitor thickness to 0.8mm. The research for the realization of flexible, lightweight, provides the reference energy storage system with low cost and environment friendly.
In order to develop flexible supercapacitors with high power density, the growth of carbon nanotubes on 3DG (CNTs) network, flexible 3DG/CNTs/MnO2 composite electrode was prepared. The self support due to the introduced interconnected CNTs network, so the formation of a continuous three yuan 3D structure connection, thus constructing electronic and electrolyte fast ion diffusion channels in the composite electrode. Therefore, the preparation of 3DG/CNTs/MnO2 composite electrode prepared in specific capacity and rate characteristics have showed a better electrochemical performance than the 3DG/MnO2 composite electrode. In addition, the energy density and power density of unsymmetrical flexible supercapacitors assembled by 3DG/CNTs/ MnO2 composite electrode were as high as 33.71Wh/kg and 22727.3W/kg moreover, symmetric and asymmetric 3DG/CNTs/MnO2 composite electrode based on super capacitor showed a high energy density retention. In addition, the group. After 1000 cycles of asymmetric supercapacitors, the specific capacity holding rate is as high as 95.3%.. The three yuan 3D structure composite electrode proposed in this study can also be applied to other high-performance energy storage and conversion systems.
In order to prepare free-standing super capacitor anode without bonding, we first growth of ZnO nanowires on 3DG, then using ZnO nanowires as templates by Fe3+ deposition and dissolution of ZnO nanowires in solution containing Fe3+ and 3DG in the growth of Fe203 nanotubes (Fe2O3NTs) array. Because of synergistic effect of 3DG the unique structure and Fe2O3NTs, the prepared 3DG/Fe2O3NTs composite anode showed the highest specific capacity. The optimization area of 435mF/cm2 on the structure and properties of 3DG/Fe2O3NTs composite anode is underway, in addition still flexible assembly based on asymmetric supercapacitor this composite anode material for exploration.

【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類(lèi)號(hào)】：TM53

【共引文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1421733