發(fā)布時(shí)間：2017-11-18 02:23

  本文關(guān)鍵詞：自支撐石墨烯基復(fù)合膜的制備及其電化學(xué)性能研究

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【摘要】：鋰離子電池作為一種新型的儲(chǔ)能設(shè)備,已經(jīng)在便攜式電子產(chǎn)品上面得到廣泛的應(yīng)用。隨著電動(dòng)汽車和柔性電子等領(lǐng)域的發(fā)展,對(duì)鋰離子電池提出了更高的要求,包括更高的功率密度、更高的輸出電壓、更高的工作溫度和更好的安全性能、以及具備良好的力學(xué)性能和柔韌性。對(duì)于高性能鋰離子電池而言,電極活性材料的改進(jìn)和革新是提高其綜合性能的核心和關(guān)鍵。在鋰離子電池負(fù)極材料方面,商業(yè)化的石墨負(fù)極理論比容量低(372 mAh g-1),不能滿足新一代高性能鋰離子電池的要求,研發(fā)其可代替材料是一種較好的選擇。過(guò)渡金屬氧化物負(fù)極和硅負(fù)極材料就有更高的比容量,是很有發(fā)展前景的負(fù)極材料,然而因其在循環(huán)過(guò)程中的體積膨脹效應(yīng)導(dǎo)致容量衰減過(guò)快的問(wèn)題是限制其應(yīng)用的主要瓶頸。石墨烯作為一種新型的二維材料,具有極強(qiáng)的導(dǎo)電性和極好的力學(xué)強(qiáng)度,可以作為過(guò)渡金屬氧化物負(fù)極和硅負(fù)極的載體,抑制其充放電過(guò)程中體積效應(yīng),達(dá)到改善其性能的目的。因而,本論文通過(guò)制備石墨烯和過(guò)渡金屬氧化物三維復(fù)合材料,以及石墨烯和硅納米顆粒三維復(fù)合材料,考察其微觀結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系,進(jìn)一步優(yōu)化材料的結(jié)構(gòu),得到了一些有意義的結(jié)果。1.首先用改進(jìn)的Hummers法制備了氧化石墨烯,將其水溶液抽濾成膜并還原后得到了自支撐的石墨烯膜,然后再通過(guò)簡(jiǎn)單的溶劑熱-熱分解法在石墨烯膜的表面生長(zhǎng)出多孔的Co3O4納米片陣列,得到自支撐的Co3O4納米片/石墨烯復(fù)合膜材料。SEM結(jié)果表明Co3O4納米片之間相互貫穿,形成一個(gè)三維有序多孔的納米片陣列,且Co3O4納米片是由納米顆粒構(gòu)成的。將這種復(fù)合膜用作鋰離子電池負(fù)極材料,在200 mA g-1的電流密度下,經(jīng)過(guò)200次循環(huán)后,可逆容量高達(dá)453 mAh g-1,倍率性能測(cè)試中,電流密度從100 mA g-1逐漸增大到2000 mA g-1,在這些不同的電流密度下分別循環(huán)10次后再返回到100 mA g-1的電流密度時(shí),其可逆容量可恢復(fù)到650 mAh g-1,表現(xiàn)出較純的石墨烯膜和純的Co3O4粉末更為優(yōu)異的電化學(xué)性能。2.首先通過(guò)水熱法合成了MnO2納米線,然后將其加入到氧化石墨烯水溶液中,超聲分散攪拌均勻,然后再將該均勻的混合溶液抽濾成膜,還原后得到了自支撐MnO2納米線/石墨烯復(fù)合膜。SEM的測(cè)試結(jié)果表明,還原以后的MnO2納米線/石墨烯復(fù)合膜具有多孔結(jié)構(gòu),MnO2納米線均勻地夾雜在石墨烯的片層之間。電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果表明,在200 mA g-1的電流密度下,200次循環(huán)后的可逆容量高達(dá)480 mAh g-1。倍率性能測(cè)試中,電流密度分別為100、200、500、1000、2000 mA g-1時(shí),其可逆比容量分別是900、600、400、300、200 mAh g-1。它表現(xiàn)出比純MnO2納米線更加優(yōu)異的性能,改善了純MnO2的循環(huán)穩(wěn)定性能和倍率性能。3.將表面功能化處理的Si納米顆粒和氧化石墨烯水溶液進(jìn)行超聲分散,攪拌均勻,利用Si納米顆粒表面的氨基和氧化石墨烯表面的含氧基團(tuán)之間的縮合反應(yīng),使得Si納米顆粒均勻的附著在氧化石墨烯片上面,經(jīng)過(guò)抽濾成膜和還原以后得到自支撐的Si納米顆粒/石墨烯復(fù)合膜。SEM測(cè)試結(jié)果表明這種復(fù)合膜是一種層狀結(jié)構(gòu)的多孔膜,Si納米顆粒均勻的負(fù)載在石墨烯片上面并夾在片層之間的多孔結(jié)構(gòu)當(dāng)中。將其用作鋰離子電池負(fù)極材料,在400 mA g-1的電流密度下,首次放電比容量為2500 mAh g-1,充電比容量為1350 mAh g-1,對(duì)應(yīng)的庫(kù)倫效率為54%,且7次循環(huán)以后庫(kù)倫效率就一直保持在98%以上,經(jīng)歷1300次循環(huán)以后復(fù)合膜的可逆比容量仍具有660 mAh g-1。倍率性能結(jié)果表明,當(dāng)電流密度分別為100、200、500、1000、2000 mA g-1時(shí),其可逆比容量分別是1718、1206、864、598、307 mAh g-1。顯著地改善了純Si納米顆粒容量衰減太快、循環(huán)穩(wěn)定性差、循環(huán)壽命短、體積膨脹效應(yīng)嚴(yán)重等方面的問(wèn)題。
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O613.71;TM912

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