本文關鍵詞：燃料電池陰極氧還原催化劑的研究

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【摘要】：燃料電池的應用對有效的減輕環(huán)境壓力和緩解能源危機具有重要意義。陰極氧還原(ORR)催化劑的研究對燃料電池提高性價比至關重要。本文采用改進的電化學沉積和化學氧化聚合的方法制備了多種不同的新型碳載鉑合金、碳載大環(huán)聚合物催化劑,并采用多種物理(SEM、XPS)和電化學表征手段(CV、RDE、RRDE、EIS)對其表面特性、元素形態(tài)、電化學性能及穩(wěn)定性等性質(zhì)進行了表征。(1)用循化伏安法制備了碳負載金屬及其合金催化劑,研究發(fā)現(xiàn)Pt-Cu/C的ORR催化性能優(yōu)于Pt/C、Cu/C和C催化劑。花狀結(jié)構(gòu)的Pt-Cu合金納米金屬粒子以多種金屬鍵結(jié)合,并以總體呈電中性的分數(shù)型氧化數(shù)存在;其催化ORR過程為4電子途徑,溶液中溶解O_2還原的主要產(chǎn)物是H_2O。(2)用電化學在C電極表面聚合成膜-與2,4-二氨基吡啶縮合-Cu~(2+)配合方法制備出高穩(wěn)定性的復合催化劑。表面和電化學性質(zhì)分析評價結(jié)果顯示,摻雜Cu~(2+)并C載后的復合催化劑體改變了ORR催化途徑。其中CuINPD/C催化劑的ORR催化活性及穩(wěn)定性優(yōu)于INPD、CuINPD和INPD等催化劑。動力學研究確定CuINPD/C催化氧還原的過程是以4電子途徑為主的混合途徑。(3)以含N量高和對稱性好的有機物為原料,用改進的合成方法在常溫常壓下合成了兩種高穩(wěn)定性、高催化活性催化的ORR復合催化劑CuPPyPhen/C和FePPyPhen/C。用XPS的實驗結(jié)果確定了合成路線。并用現(xiàn)代儀器研究并評價了其催化活性和穩(wěn)定性,二者中CuPPyPhen/C的氧還原過程中生成的H_2O_2含量低、以4電子轉(zhuǎn)移過程為主,其性能超過報導的許多同類型過渡金屬大環(huán)聚合物催化劑。總之,本文研究獲得的Pt-Cu/C、CuINPD/C和CuPPyPhen/C等3種電化學催化劑具有ORR催化性能優(yōu)越、合成方法簡便易行、成本低等優(yōu)點,在能源、燃料電池及電催化的理論研究和實際應用領域都具有廣闊的應用前景。
【學位授予單位】：中國石油大學(華東)
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TM911.4

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