本文關(guān)鍵詞：釕系合金對(duì)電極的制備及其染料敏化太陽(yáng)能電池的性能研究

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【摘要】：對(duì)電極是染料敏化太陽(yáng)能電池(Dye-Sensitized Solar Cells, DSSC)的重要組成部分,主要功能是催化電解質(zhì)中I3-還原為I-,同時(shí)收集并傳遞外電路電子。因此,對(duì)電極材料的導(dǎo)電性、電催化活性及穩(wěn)定性顯著影響著整個(gè)電池器件的光伏性質(zhì)。傳統(tǒng)對(duì)電極常采用導(dǎo)電材料表面鍍鉑,因鉑具有良好的電導(dǎo)率、電催化活性及化學(xué)穩(wěn)定性：然而,鉑是貴金屬,在自然界的儲(chǔ)量有限,不利于由鉑對(duì)電極組裝的DSSC實(shí)現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。尋找性能優(yōu)異且可替代Pt的新材料,降低對(duì)電極材料成本具有重要科學(xué)意義。本論文系統(tǒng)研究了氧化石墨烯／聚苯胺(GO/PANi)復(fù)合材料、鉑-釕(Pt-Ru)合金、釕-硒(Ru-Se)合金等對(duì)電極的制備及其對(duì)DSSC光伏性能的影響。層層自組裝是制備優(yōu)異電學(xué)、電化學(xué)性質(zhì)納米結(jié)構(gòu)的簡(jiǎn)單方法。在此,我們研究了層層自組裝PANi-(GO/PANi)n導(dǎo)電多層膜的電學(xué)及電化學(xué)行為,研究結(jié)果表明導(dǎo)電多層膜的生長(zhǎng)方式為均勻線性生長(zhǎng),且每雙層膜厚度基本一致；在硫酸電解質(zhì)中氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)受擴(kuò)散過(guò)程控制;導(dǎo)電多層膜的電導(dǎo)率與組裝雙層數(shù)呈線性關(guān)系,表明組裝過(guò)程中表面電荷積累隨組裝雙層數(shù)增加而線性增加,表現(xiàn)出電子隧穿效應(yīng)。導(dǎo)電多層膜對(duì)I-/I3-電解質(zhì)的催化活性隨著組裝雙層數(shù)的增加而提高,氧化還原反應(yīng)中的電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)過(guò)程受膜內(nèi)電荷擴(kuò)散作用所控制。將PANi-(GO/PANi)n導(dǎo)電多層膜作為對(duì)電極應(yīng)用于DSSC,當(dāng)組裝雙層數(shù)為1時(shí),PANi-(GO/PANi)i對(duì)電極組裝的DSSC測(cè)得6.37%的光電轉(zhuǎn)換效率,而使用雙層數(shù)為4的對(duì)電極組裝的DSSC的光電轉(zhuǎn)換效率為7.41%。自組裝技術(shù)為制備高效率DSSC提供了新途徑,將其應(yīng)用于DSSC有望刷新電池效率記錄。碳材料和導(dǎo)電聚合物在原材料來(lái)源、制備工藝等方面具有優(yōu)勢(shì),在DSSC對(duì)電極領(lǐng)域應(yīng)用也取得一定成果。但與金屬材料相比,此類材料的導(dǎo)電能力仍有待提高。鑒于燃料電池領(lǐng)域合金電催化材料所取得的優(yōu)秀成果,我們采用低溫水熱法制備Pt-Ru合金對(duì)電極,并用于組裝DSSC研究電池光伏性質(zhì)。SEM觀察結(jié)果表明Pt:Ru=1:3時(shí),PtRU3合金呈現(xiàn)均勻的納米棒結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)可為I-/I3-反應(yīng)的發(fā)生提供更多的活性面積,使PtRu3合金具有更高的電催化活性。采用電化學(xué)方法(CV、 EIS、Tafel)分析Pt-Ru合金對(duì)電極的電催化性能,結(jié)果表明,對(duì)于I-/I3-電解質(zhì),PtRu3合金對(duì)電極具有比Pt對(duì)電極更優(yōu)的電催化活性和化學(xué)穩(wěn)定性。由PtRu3合金對(duì)電極組裝的DSSC的光電轉(zhuǎn)換效率為6.8%,高于基于Pt對(duì)電極的DSSC的效率(6.17%)。提高光捕獲率有利于提高DSSC的能量轉(zhuǎn)換效率。過(guò)渡金屬硒化物具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu),我們采用低溫水熱法合成透明Ru-Se合金對(duì)電極。SEM觀察結(jié)果表明Ru0.33Se合金呈現(xiàn)均勻的介孔結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)可為I-/I3-提供更多傳輸通道,為氧化還原反應(yīng)提供更大的反應(yīng)面積。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明Ru-Se合金對(duì)電極對(duì)I-/I3-的電催化活性優(yōu)于Pt對(duì)電極。紫外-可見(jiàn)光譜測(cè)試結(jié)果表明Ru-Se合金對(duì)電極具有良好的透光性。將透明Ru-Se合金對(duì)電極組裝成雙面DSSC,探究入射光分別從正面、背面和雙面同時(shí)照射時(shí)DSSC的光伏性質(zhì)。研究結(jié)果表明,入射光從正面和背面入射時(shí),由Ru0.33Se合金對(duì)電極組裝的DSSC的光電轉(zhuǎn)換效率分別為8.76%和5.90%。雙面同時(shí)照射DSSC,較之Pt對(duì)電極組裝的電池,基于Ru-Se合金對(duì)電極DSSC的最大輸出功率有明顯提高。由對(duì)電極入射的光能補(bǔ)償從Ti02光陽(yáng)極入射的光損失,致使染料分子光捕獲率顯著提高,染料激發(fā)更高效。穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果表明由透明Ru-Se合金對(duì)電極組裝的雙面電池表現(xiàn)出快速的開(kāi)關(guān)響應(yīng)、良好的多重啟動(dòng)功能、較低的電子復(fù)合和優(yōu)異的光電穩(wěn)定性能,在發(fā)動(dòng)機(jī)、汽車和電源等領(lǐng)域中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TM914.4

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10 丁雨田;尚興記;王t，

本文編號(hào)：1138631