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低溫固體氧化物燃料電池復合電解質性能優(yōu)化

發(fā)布時間:2017-10-05 06:03

  本文關鍵詞:低溫固體氧化物燃料電池復合電解質性能優(yōu)化


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【摘要】:固體氧化物燃料電池(SOFC)是一種高效、清潔的發(fā)電裝置,被認為是二十一世紀最具有發(fā)展前景的發(fā)電裝置。低溫化是SOFC發(fā)展的必然趨勢,其關鍵在于開發(fā)低溫(400-600℃)環(huán)境下具有優(yōu)良性能的電解質材料。氧化物、二元碳酸鹽復合電解質在400-600℃范圍內表現(xiàn)出較高的離子電導率,近年來得到了廣泛的研究。然而,碳酸鹽摻雜的復合電解質依然存在諸多缺點,如碳酸鹽的摻雜明顯降低了電池的機械強度,電池在高溫環(huán)境下操作時容易變形甚至漏氣,嚴重影響電池輸出性能和壽命。為了進一步提高碳酸鹽摻雜的復合電解質的電導率、穩(wěn)定性和機械強度,本文通過摻雜絕緣相MgO,針對La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(0.285)-MgO-碳酸鹽復合電解質的電化學性能、穩(wěn)定性以及機械性能進行了研究。1.本文通過聚丙烯酰胺溶膠凝膠法合成La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(0.285)(LSGM)初級粉體,經900℃煅燒4h以后,與二元碳酸鹽(52Li2CO3:48Na2CO3)和絕緣相Mg O(國藥)混合,形成不同配比的LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復合電解質粉體。通過XRD、SEM、EIS、TG-DTA、TEC、BET和抗彎強度測試,分析復合電解質的材料結構和電化學性能。實驗結果表明,LSGM、碳酸鹽、MgO三相可以穩(wěn)定共存,且隨著MgO含量的增加,復合電解質的電導率呈先增加后降低的規(guī)律,MgO含量為2 wt%時,復合電解質的電導率達到最大值,650℃時達0.17 S·cm-1,相較未添加MgO的復合電解質,其電導率提高了15%。同時,復合電解質的抗彎強度隨MgO含量的增加呈線性增加。本實驗采用干壓成型的方法,制備了LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復合電解質的單電池。不同配比的LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復合電解質的單電池在低溫輸出性能良好,復合電解質中MgO含量為2 wt%時單電池性能最高,600℃和500℃時最高功率密度分別為590 mW·cm-2、380 mW·cm-2,各復合電解質燃料電池開路電壓均在0.95V以上。2.考察不同MgO含量對LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復合電解質穩(wěn)定性的影響。經過600℃、200h熱處理,LSGM、MgO和(Li/Na)2CO3三相穩(wěn)定共存,當MgO的摻雜量為2 wt%時,LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復合電解質相結構最穩(wěn)定。分別將未摻雜MgO的LSGM-(Li/Na)2CO3復合電解質和MgO含量為2 wt%的LSGM-Mg O-(Li/Na)2CO3復合電解質干壓成片,在空氣氣氛下、室溫-600℃進行20次共200h的熱循環(huán)測試。結果發(fā)現(xiàn),未摻雜MgO的LSGM-(Li/Na)2CO3復合電解質的電導率由原來的0.118 S·cm-1降低到0.071 S·cm-1,電導率損失40%。MgO含量為2 wt%的LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復合電解質電導率由原來的0.131 S·cm-1降低到0.081 S·cm-1,電導率損失36%,在整個的測試過程中MgO含量為2 wt%的LSGM-MgO(Li/Na)2CO3復合電解質的電導率始終大于未摻雜MgO的LSGM-(Li/Na)2CO3復合電解質的電導率。復合電解質能夠在一個較長的時間內保持穩(wěn)定,600℃、200h的電導率基本保持在0.08 S·cm-1。3.通過均勻沉淀法合成了納米MgO(2)粉體,討論不同顆粒尺寸的MgO對復合電解質形貌和電導率的影響。均勻沉淀法合成的納米MgO(2)粉體粒徑略小于的MgO(1),且MgO(2)對復合電解質電導率的提高更明顯。通過本論文研究,證實MgO可以作為LSGM-碳酸鹽體系復合電解質的穩(wěn)定添加劑。MgO的添加不僅降低了復合電解質中LSGM的用量,尤其是Ga和La等貴金屬元素,降低了燃料電池的成本,而且有效地提高了復合電解質及燃料電池的整體性能和機械強度。
【關鍵詞】:低溫固體氧化物燃料電池(LT-SOFC) 碳酸鹽復合電解質 MgO La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(0.285)-(LSGM) 穩(wěn)定性
【學位授予單位】:太原理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TM911.4
【目錄】:
  • 摘要3-5
  • ABSTRUCT5-10
  • 第一章 緒論10-32
  • 1.1 引言10
  • 1.2 燃料電池簡介10-12
  • 1.3 燃料電池概述12-15
  • 1.3.1 固體氧化物燃料電池工作原理12-13
  • 1.3.2 固體氧化物燃料電池特點13
  • 1.3.3 固體氧化物的結構設計13-15
  • 1.4 固體氧化物燃料電池關鍵材料15-28
  • 1.4.1 電解質材料15-21
  • 1.4.1.1 氧離子傳導型電解質材料15-20
  • 1.4.1.2 質子傳導型電解質材料20
  • 1.4.1.3 復合電解質材料20-21
  • 1.4.2 電極材料21-27
  • 1.4.2.1 陽極材料22-25
  • 1.4.2.2 陰極材料25-27
  • 1.4.3 連接及密封材料27-28
  • 1.5 固體氧化物燃料電池發(fā)展現(xiàn)狀與趨勢28-30
  • 1.5.1 固體氧化物燃料電池發(fā)展現(xiàn)狀28-29
  • 1.5.2 固體氧化物燃料電池發(fā)展趨勢29-30
  • 1.6 研究意義及主要內容30-32
  • 第二章 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質的結構與性能研究32-56
  • 2.1 引言32-33
  • 2.2 實驗方法33-41
  • 2.2.1 實驗原料與設備33-35
  • 2.2.2 LSGM粉體的制備35-37
  • 2.2.3 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質的制備37
  • 2.2.4 測試手段和表征方法37-39
  • 2.2.5 單電池的制備39-41
  • 2.3 結果與討論41-54
  • 2.3.1 XRD物相分析41-44
  • 2.3.2 SEM形貌分析44-46
  • 2.3.3 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質熱分析46-47
  • 2.3.4 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質熱膨脹分析47-49
  • 2.3.5 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質抗彎強度49
  • 2.3.6 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質其他性能參數49-50
  • 2.3.7 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質電導率分析50-52
  • 2.3.8 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質單電池性能分析52-54
  • 2.4 小結54-56
  • 第三章 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質的穩(wěn)定性研究56-68
  • 3.1 引言56-57
  • 3.2 實驗部分57-58
  • 3.2.1 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質老化性能表征方法57-58
  • 3.2.2 LSGM-MGO-碳酸鹽復合電解質單電池穩(wěn)定性測試58
  • 3.3 結果與討論58-66
  • 3.3.1 XRD相分析58-59
  • 3.3.2 SEM形貌分析59-61
  • 3.3.3 循環(huán)電導率分析61-65
  • 3.3.4 單電池穩(wěn)定性分析65-66
  • 3.4 本章小結66-68
  • 第四章 MgO的形貌對LSGM-MgO-碳酸鹽復合電解質電導率的影響68-76
  • 4.1 引言68
  • 4.2 實驗部分68-70
  • 4.2.1 MgO粉體的制備68-69
  • 4.2.2 粉體表征與電導率測試69-70
  • 4.3 結果與討論70-74
  • 4.3.1 不同形貌MgO的XRD分析70
  • 4.3.2 SEM形貌分析70-71
  • 4.3.3 電導率分析71-74
  • 4.4 小結74-76
  • 第五章 結論與展望76-80
  • 5.1 結論76-77
  • 5.2 展望77-80
  • 參考文獻80-92
  • 致謝92-93
  • 發(fā)表論文和參加科研情況說明93

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