本文關(guān)鍵詞：鋰離子電池硅基薄膜負(fù)極的制備及其電化學(xué)性能

  更多相關(guān)文章： 鋰離子電池 磁控濺射 Si-Ti薄膜負(fù)極 電化學(xué)性能 有限元分析

【摘要】：硅具有已知最高的嵌鋰容量(4200mAh/g),被認(rèn)為是最有潛力取代碳材料的下一代鋰離子電池負(fù)極材料。硅作為負(fù)極材料所面臨的最主要問題是在嵌鋰和脫鋰過程中體積膨脹收縮(300%)和收縮,導(dǎo)致電極材料的粉化和差的循環(huán)性能。薄膜電極材料因其具有較為穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)以及不需要導(dǎo)電劑和添加劑等優(yōu)勢而極具研究價(jià)值。在本文中,采用磁控濺射法制備了純硅和Si-Ti雙層薄膜負(fù)極材料,研究了薄膜負(fù)極的組織結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能。并建立相應(yīng)的數(shù)值模型,采用ANSYS有限元分析軟件模擬鋰離子在硅薄膜負(fù)極中擴(kuò)散產(chǎn)生的應(yīng)力應(yīng)變以及失效機(jī)制。首先,研究了濺射功率對硅薄膜負(fù)極的組織結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的影響,結(jié)果表明隨著濺射功率的增大,薄膜電極的首次不可逆容量越來越小,而循環(huán)穩(wěn)定性有一個(gè)先下降后上升的趨勢,400次循環(huán)后,濺射功率分別為100W、150W、200W的硅薄膜負(fù)極的可逆比容量分別為48%、29%、54.4%。其次,研究了磁控濺射過程中基底加熱處理對薄膜負(fù)極電化學(xué)性能的影響。結(jié)果表明:Si 290nm 300℃薄膜循環(huán)500次后的可逆比容量達(dá)1536mAh/g,遠(yuǎn)高于未加熱處理的Si 290nm薄膜的538mAh/g;Si 150W 300℃薄膜的鋰離子擴(kuò)散系數(shù)6.88*10-8cm2/s也高于Si 150W薄膜的4.96*10-8cm2/s;而經(jīng)過400次循環(huán)后Ti 15nm-Si 290nm 300℃薄膜負(fù)極的容量保持率62.6%也高于Ti15nm-Si 290nm薄膜負(fù)極的46.2%。說明基底加熱處理可以增強(qiáng)硅膜層與基底的界面結(jié)合力,提高Li+擴(kuò)散動(dòng)力學(xué),從而提高純硅和Si-Ti雙層薄膜負(fù)極的電化學(xué)性能。接著,研究了Si-Ti雙層薄膜負(fù)極的制備工藝、組織結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能。在0.5mA/cm2的電流密度下,400次充放電循環(huán)后,Ti15nm-Si290nm雙層薄膜的可逆比容量為1191mAh/g,剩余可逆比容量為42%,高于Si 290nm薄膜的13.7%。升高到電流密度達(dá)1.2mA/cm2時(shí),Si 290nm薄膜已經(jīng)不能放出容量,而Ti 15nm-Si 290nm薄膜在400次循環(huán)后依然還有447mA/g的比容量。表明Ti層不僅增加薄膜大的導(dǎo)電性,更重要的是可以緩沖硅的體積膨脹效應(yīng)以及提高膜層結(jié)合力,使得Si-Ti雙層表現(xiàn)出較優(yōu)良的電化學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果也表明無論是以銅箔的粗糙面還是光滑面為基體,Ti層厚度對Si-Ti雙層薄膜負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性的影響較小�；趥鳠崤c離子擴(kuò)散方程的相似性,采用ANSYS有限元分析軟件中的結(jié)構(gòu)熱耦合模塊模擬了鋰離子擴(kuò)散產(chǎn)生的應(yīng)力應(yīng)變行為。模擬結(jié)果表明:在嵌鋰過程中,Ti0Si20、Ti0.5Si20、Ti1Si20、Ti2Si20、Ti3Si20這5個(gè)不同的Ti-Si厚度比薄膜的最大應(yīng)力應(yīng)變基本保持不變;而在脫鋰過程中,Ti0Si20的最大應(yīng)變大于4種Si-Ti薄膜,而隨著Ti層厚度增加,最大應(yīng)力應(yīng)變基本保持不變。結(jié)合嵌鋰和脫鋰過程可知本文的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果匹配較好。
【關(guān)鍵詞】：鋰離子電池 磁控濺射 Si-Ti薄膜負(fù)極 電化學(xué)性能 有限元分析
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TM912
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 緒論11-27
• 1.1 引言11-12
• 1.2 鋰離子電池工作原理12-13
• 1.3 正極材料13-14
• 1.4 電解質(zhì)14-15
• 1.5 隔膜15
• 1.6 負(fù)極材料15-24
• 1.6.1 碳負(fù)極材料16-17
• 1.6.2 錫基負(fù)極材料17-18
• 1.6.3 硅基負(fù)極材料18-24
• 1.7 電極材料的失效機(jī)制24-26
• 1.8 本文研究的意義和主要內(nèi)容26-27
• 1.8.1 研究意義26
• 1.8.2 研究內(nèi)容26-27
• 第二章 實(shí)驗(yàn)方法與電極應(yīng)力應(yīng)變的數(shù)值模型27-37
• 2.1 引言27
• 2.2 薄膜制備方法與實(shí)驗(yàn)設(shè)備27-32
• 2.2.1 磁控濺射法鍍膜27-28
• 2.2.2 Mantis磁控濺射系統(tǒng)28-30
• 2.2.3 膜層厚度的測定方法30-32
• 2.3 薄膜結(jié)構(gòu)與性能分析32-33
• 2.3.1 X射線衍射（XRD）分析32
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡（SEM）分析32
• 2.3.3 電化學(xué)性能測試32-33
• 2.4 薄膜負(fù)極失效機(jī)制的ANSYS模型分析33-37
• 2.3.1 模型分析33-35
• 2.3.2 有限元法及ANSYS軟件簡介35-37
• 第三章 硅薄膜負(fù)極的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能37-49
• 3.1 引言37
• 3.2 試驗(yàn)方法37-38
• 3.3 硅薄膜的結(jié)構(gòu)特征38-39
• 3.4 硅薄膜負(fù)極的電化學(xué)性能39-48
• 3.4.1 濺射功率對硅薄膜負(fù)極的影響40-43
• 3.4.2 熱處理對硅薄膜的影響43-48
• 3.5 本章小結(jié)48-49
• 第四章 Si-Ti雙層薄膜負(fù)極的電化學(xué)性能49-60
• 4.1 引言49-50
• 4.2 Si-Ti雙層薄膜負(fù)極的電化學(xué)性能50-52
• 4.3 不同Ti層厚度對Si-Ti雙層薄膜負(fù)極的電化學(xué)性能的影響52-56
• 4.3.1 以銅粗糙面為基體52-55
• 4.3.2 以銅箔光滑面為基體55-56
• 4.4 熱處理對Si-Ti雙層薄膜負(fù)極的電化學(xué)性能56-58
• 4.5 本章小結(jié)58-60
• 第五章 Si-Ti雙層薄膜負(fù)極應(yīng)力應(yīng)變的有限元模擬60-68
• 5.1 引言60
• 5.2 嵌鋰過程60-64
• 5.3 脫鋰過程64-66
• 5.4 本章小結(jié)66-68
• 全文總結(jié)和工作展望68-71
• 1 全文總結(jié)68-69
• 2 工作展望69-71
• 參考文獻(xiàn)71-80
• 攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果80-81
• 致謝81-82
• 附件82

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