本文關(guān)鍵詞：基于石墨烯載體的鈀基催化劑的制備及電催化性能

  更多相關(guān)文章： 石墨烯 鈀基電催化劑 電化學(xué)置換 離子液體 直接醇燃料電池

【摘要】：直接醇類燃料電池(Direct Alcohol Fuel Cells,DAFCs),是一種非常有潛力的環(huán)境友好型能源,具有燃料來源豐富、能量密度高、便于操作以及運行溫度低等優(yōu)點。在堿性介質(zhì)中,DAFCs不僅能有效緩解醇類滲透問題,具有優(yōu)異于酸性條件下的反應(yīng)動力學(xué),而且在該條件下催化劑的選擇范圍大大拓寬。Pd比Pt價格低廉,儲量相對豐富,在堿性環(huán)境中表現(xiàn)出優(yōu)于Pt的電催化性能,因此Pd基催化劑逐漸成為直接堿性醇類燃料電池中非常有應(yīng)用前景的一類催化劑。石墨烯具有比表面積大、成本較低、導(dǎo)電性好及優(yōu)異的熱學(xué)性能,作為一種高效的催化劑載體材料在電催化領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。然而,在石墨烯做為載體的實際應(yīng)用過程中容易產(chǎn)生不可逆的團(tuán)聚或疊加,限制了其發(fā)展和應(yīng)用。因此,通過自組裝的方法將石墨烯制備成三維網(wǎng)狀立體結(jié)構(gòu)以解決石墨烯的團(tuán)聚問題成為目前的研究熱點之一。離子液體具有綠色環(huán)保,結(jié)構(gòu)設(shè)計性強以及穩(wěn)定性高等特點,被廣泛應(yīng)用于各種碳納米材料的功能化修飾,包括對石墨烯的非共價功能化、共價功能化和摻雜功能化修飾,大大地提高了石墨烯的分散性和穩(wěn)定性�；陔x子液體和石墨烯的優(yōu)異性能,本論文圍繞三維石墨烯負(fù)載鈀(Pd/3DGA),三維石墨烯負(fù)載鈀銀合金(Pdx Agy3DGA)及聚離子液體修飾石墨烯負(fù)載多孔鈀銀金(Pd Ag Au/PIL-G)三種催化劑展開了以下研究:(1)采用水熱-冷凍干燥法合成了Pd/3DGA催化劑,利用SEM、IR和Raman等測試技術(shù)對催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,并通過電化學(xué)測試對催化劑的電催化性能進(jìn)行研究,研究結(jié)果表明:和商業(yè)Pd/C相比,Pd/3DGA在堿性介質(zhì)中對甲醇、乙醇、乙二醇和異丙醇的電氧化不僅表現(xiàn)出了很好的電催化活性,而且具有良好的催化穩(wěn)定性。(2)通過水熱-冷凍干燥和共還原的方法合成了不同組成的Pdx Agy/3DGA催化劑,利用SEM、EDS、Raman和XRD等方法對催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,并研究了該系列催化劑在堿性條件下對乙醇氧化的電催化性能,結(jié)果表明:催化劑Pd1Ag1/3DGA表現(xiàn)出最優(yōu)的催化活性和穩(wěn)定性。(3)利用電化學(xué)置換法合成了多孔PdAgAu納米籠材料,并通過原位聚合合成咪唑類聚離子液體(聚1-乙烯基-3-乙腈基咪唑溴鹽),利用該聚離子液體對石墨烯進(jìn)行表面功能化修飾,形成復(fù)合載體PIL-G,將多孔Pd Ag Au金屬負(fù)載在PIL-G上,得到Pd Ag Au/PIL-G催化劑,通過SEM、EDS、UV-vis等方法表征了催化劑的形貌和組成,通過電化學(xué)性能測試評價了其電催化性能,結(jié)果表明:咪唑類聚離子液體對石墨烯進(jìn)行功能化修飾后可促進(jìn)催化劑的電催化活性和穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：石墨烯 鈀基電催化劑 電化學(xué)置換 離子液體 直接醇燃料電池
【學(xué)位授予單位】：華僑大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要3-5
• abstract5-10
• 第1章 緒論10-24
• 1.1 引言10-12
• 1.1.1 燃料電池基礎(chǔ)10
• 1.1.2 燃料電池的分類10-11
• 1.1.3 質(zhì)子交換膜燃料電池的發(fā)展現(xiàn)狀11-12
• 1.2 直接醇類燃料電池概述12-15
• 1.2.1 直接甲醇燃料電池的反應(yīng)機理及存在問題12-14
• 1.2.2 直接乙醇燃料電池的反應(yīng)機理14-15
• 1.3 直接醇類燃料電池中陽極催化劑研究進(jìn)展15-17
• 1.3.1 直接醇類燃料電池中鈀基催化劑的研究15-17
• 1.4 直接醇類燃料電池中催化劑載體研究進(jìn)展17-21
• 1.4.1 石墨烯的制備17-18
• 1.4.2 石墨烯的結(jié)構(gòu)修飾18-21
• 1.4.2.1 石墨烯的三維自組裝19
• 1.4.2.2 離子液體對石墨烯的修飾19-21
• 1.5 課題研究來源和內(nèi)容：21-24
• 第2章 材料表征和電化學(xué)性能測試24-30
• 2.1 實驗試劑24-25
• 2.2 實驗儀器25-26
• 2.3 催化劑結(jié)構(gòu)表征26-27
• 2.3.1 X-射線粉末衍射(XRD)26
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)26
• 2.3.3 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)26-27
• 2.3.4 拉曼光譜(Raman)27
• 2.3.5 紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)27
• 2.4 電化學(xué)性能測試27-30
• 2.4.1 電極體系27-28
• 2.4.2 工作電極的處理28
• 2.4.3 循環(huán)伏安法(CV)28-29
• 2.4.4 計時電流法(CA)29
• 2.4.5 電化學(xué)交流阻抗(EIS)29
• 2.4.6 線性掃描伏安法(LSV)29-30
• 第3章 三維石墨烯負(fù)載Pd催化劑的制備及其在堿性介質(zhì)中對甲醇的電催化性能研究30-42
• 3.1 引言30-31
• 3.2 實驗部分31
• 3.2.1 三維石墨烯負(fù)載Pd(Pd/3DGA)的制備31
• 3.2.2 樣品的電化學(xué)測試31
• 3.3 結(jié)果與討論31-39
• 3.3.1 Pd/3DGA的形貌和結(jié)構(gòu)表征31-35
• 3.3.2 電化學(xué)性能表征35-39
• 3.4 本章小結(jié)39-42
• 第4章 三維石墨烯負(fù)載鈀銀催化劑的制備及其在堿性介質(zhì)中對乙醇的電催化性能研究42-52
• 4.1 引言42-43
• 4.2 實驗部分43
• 4.2.1 樣品的制備43
• 4.2.2 樣品的電化學(xué)測試43
• 4.3 結(jié)果與討論43-51
• 4.3.1 PdxAgy/3DGA的形貌和結(jié)構(gòu)表征43-46
• 4.3.2 電化學(xué)性能表征46-51
• 4.4 本章小結(jié)51-52
• 第5章 PIL-G負(fù)載多孔PdAgAu催化劑的制備及其在堿性介質(zhì)中對乙醇的電催化性能研究52-66
• 5.1 引言52-53
• 5.2 實驗部分53-54
• 5.2.1 材料(PdAgAu/PIL-G)的制備：53-54
• 5.2.2 樣品的電化學(xué)測試54
• 5.3 結(jié)果與討論54-63
• 5.3.1 IL的圖譜數(shù)據(jù)54-56
• 5.3.2 多孔PdAgAu納米籠合成反應(yīng)機理56-58
• 5.3.3 PdAgAu/PIL-G的形貌和結(jié)構(gòu)特征58-60
• 5.3.4 電化學(xué)性能表征60-63
• 5.4 本章小結(jié)63-66
• 第6章 總結(jié)與展望66-68
• 6.1 總結(jié)66-67
• 6.2 工作展望67-68
• 參考文獻(xiàn)68-78
• 致謝78-79
• 研究生期間參與科研項目及成果79

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