本文關(guān)鍵詞：氮摻雜石墨烯的制備及其電化學(xué)性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)是一種理想的清潔能源轉(zhuǎn)化裝置,PEMFCs采用Pt基催化劑作為陰極和陽極催化劑。但Pt資源稀缺,導(dǎo)致催化劑成本高,限制了PEMFCs的商業(yè)化發(fā)展。因此,用非貴金屬催化劑代替Pt基催化劑對于PEMFCs的發(fā)展具有十分重要的現(xiàn)實(shí)意義。在諸多的非貴金屬催化劑中,氮摻雜石墨烯(N-doped graphene)催化劑因其成本低、催化活性高和穩(wěn)定性好在燃料電池技術(shù)領(lǐng)域擁有巨大潛力。本文采用Hummer氧化法制備氧化石墨烯,經(jīng)超聲剝離得到氧化石墨烯溶膠,將氧化石墨烯溶膠與不同添加量的雙氰胺混合均勻后,經(jīng)過水熱法制備出催化性能不同的氮摻雜石墨烯催化劑。此外,還研究了不同化學(xué)組成和化學(xué)結(jié)構(gòu)的化合物(單氰胺、雙氰胺、三聚氰胺)為氮源的氮摻雜石墨烯催化劑。運(yùn)用TEM、HRTEM及XPS等測試表征不同雙氰胺氮添加量以及不同氮源(單氰胺、雙氰胺、三聚氰胺)對氮摻石墨烯形貌、化學(xué)組成及價態(tài)的影響,并用電化學(xué)方法在堿性條件下測試氮摻雜石墨烯催化劑的催化性能,研究結(jié)果表明：1.摻氮石墨烯片呈現(xiàn)透明薄紗狀結(jié)構(gòu),尺寸在百納米級大小,并有石墨烯材料特有的皺折和卷曲形態(tài),表明制備的氮摻雜石墨烯催化劑保持了良好的石墨烯二維柔性結(jié)構(gòu),且具有很高的表面積。2.用雙氰胺作氮源制備的氮摻雜石墨烯含有吡咯氮、嘧啶氮、石墨氮等氮物種,表明水熱法能將氮摻入石墨烯的晶格和表面,而且保持石墨烯的形貌,氮摻雜石墨烯催化劑中石墨氮的比例對催化劑的ORR活性有重要貢獻(xiàn)。3.當(dāng)雙氰胺與氧化石墨烯重量比為5：1時,制備的N-graphene-300催化劑穩(wěn)定性好,ORR活性最高。與20%的標(biāo)準(zhǔn)鉑／碳催化劑(JM-20%-Pt/C催化劑)相比N-graphene-300催化劑的ORR起始還原電位僅相差50 mV,半波電位僅差70mV,其極限電流密度接近標(biāo)準(zhǔn)鉑／碳催化劑的極限電流密度。4.對比單氰胺、雙氰胺、三聚氰胺、氨水等不同氮源制備的摻氮石墨烯,用雙氰胺為氮源制備的摻氮石墨烯催化性能最好,其電催化活性與氮含量無直接對應(yīng)關(guān)系,但與氮的種類(石墨氮、吡咯氮、嘧啶氮)及其含量有關(guān),摻雜過程中形成的吡咯氮可能會阻礙氧還原反應(yīng)進(jìn)程,而高含量的石墨氮能提高ORR活性。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 摻氮石墨烯催化劑 水熱法 石墨氮 氧還原反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：云南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;TM911.4
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-8
• 第一章 緒論8-22
• 1.1 質(zhì)子交換膜燃料電池9-12
• 1.1.1 質(zhì)子交換膜燃料電池系統(tǒng)的組成9-10
• 1.1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池的工作原理10-11
• 1.1.3 質(zhì)子交換膜燃料電池的研究現(xiàn)狀11-12
• 1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池陰極催化劑12-16
• 1.2.1 鉑基貴金屬催化劑12-13
• 1.2.2 非貴金屬催化劑13-16
• 1.3 氮摻雜碳基催化劑16-20
• 1.3.1 碳納米管基電催化劑16-17
• 1.3.2 石墨烯基電催化劑17-20
• 1.4 本論文的選題思路和研究內(nèi)容20-22
• 第二章 氮摻雜石墨烯催化劑的制備及表征22-29
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和分析表征22-24
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料22-23
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器23
• 2.1.3 分析表征設(shè)備23-24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方案24
• 2.3 實(shí)驗(yàn)方法24-25
• 2.3.1 氧化石墨烯的制備—改進(jìn)的Hummer氧化法24
• 2.3.2 氮摻雜石墨烯的制備24-25
• 2.4 工作電極的制備25
• 2.5 分析表征25-28
• 2.5.1 X-射線光電子能譜分析(XPS)25-26
• 2.5.2 透射電子顯微鏡表征(TEM)26
• 2.5.3 電化學(xué)性能表征26-28
• 2.6 本章小結(jié)28-29
• 第三章 氮源量對氮摻雜石墨烯結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的影響研究29-39
• 3.1 引言29
• 3.2 氧化石墨烯和摻氮石墨烯催化劑的制備29-30
• 3.3 結(jié)果與討論30-37
• 3.3.1 氧化石墨烯的TEM和XPS表征30-32
• 3.3.2 氮摻雜石墨烯催化劑的電化學(xué)性能研究32-35
• 3.3.3 N-graphene-300催化劑的TEM表征35-36
• 3.3.4 N-graphene-300催化劑XPS表征36-37
• 3.4 本章小結(jié)37-39
• 第四章 氮源種類對氮摻雜石墨烯的電化學(xué)性能影響研究39-46
• 4.1 引言39
• 4.2 不同氮源催化劑的制備39-40
• 4.3 結(jié)果與討論40-44
• 4.3.1 不同氮摻雜石墨烯催化劑的電化學(xué)性能表征40-41
• 4.3.2 不同氮源摻氮石墨烯催化劑的TEM表征41-42
• 4.3.3 不同氮源的氮摻雜石墨烯催化劑的XPS表征42-44
• 4.4 本章小結(jié)44-46
• 第五章 結(jié)論與展望46-48
• 5.1 主要結(jié)論46
• 5.2 本論文的創(chuàng)新之處46-47
• 5.3 展望47-48
• 攻讀碩士期間參與的課題48-49
• 參考文獻(xiàn)49-57
• 致謝57

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 ;科學(xué)家首次用納米管制造出石墨烯帶[J];電子元件與材料;2009年06期

2 ;石墨烯研究取得系列進(jìn)展[J];高科技與產(chǎn)業(yè)化;2009年06期

3 ;新材料石墨烯[J];材料工程;2009年08期

4 ;日本開發(fā)出在藍(lán)寶石底板上制備石墨烯的技術(shù)[J];硅酸鹽通報;2009年04期

5 馬圣乾;裴立振;康英杰;;石墨烯研究進(jìn)展[J];現(xiàn)代物理知識;2009年04期

6 傅強(qiáng);包信和;;石墨烯的化學(xué)研究進(jìn)展[J];科學(xué)通報;2009年18期

7 ;納米中心石墨烯相變研究取得新進(jìn)展[J];電子元件與材料;2009年10期

8 徐秀娟;秦金貴;李振;;石墨烯研究進(jìn)展[J];化學(xué)進(jìn)展;2009年12期

9 張偉娜;何偉;張新荔;;石墨烯的制備方法及其應(yīng)用特性[J];化工新型材料;2010年S1期

10 萬勇;馬廷燦;馮瑞華;黃健;潘懿;;石墨烯國際發(fā)展態(tài)勢分析[J];科學(xué)觀察;2010年03期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 成會明;;石墨烯的制備與應(yīng)用探索[A];中國力學(xué)學(xué)會學(xué)術(shù)大會'2009論文摘要集[C];2009年

2 錢文;郝瑞;侯仰龍;;液相剝離制備高質(zhì)量石墨烯及其功能化[A];中國化學(xué)會第27屆學(xué)術(shù)年會第04分會場摘要集[C];2010年

3 張甲;胡平安;王振龍;李樂;;石墨烯制備技術(shù)與應(yīng)用研究的最新進(jìn)展[A];第七屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集（第3分冊）[C];2010年

4 趙東林;白利忠;謝衛(wèi)剛;沈曾民;;石墨烯的制備及其微波吸收性能研究[A];第七屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集（第7分冊）[C];2010年

5 沈志剛;李金芝;易敏;;射流空化方法制備石墨烯研究[A];顆粒學(xué)最新進(jìn)展研討會——暨第十屆全國顆粒制備與處理研討會論文集[C];2011年

6 王冕;錢林茂;;石墨烯的微觀摩擦行為研究[A];2011年全國青年摩擦學(xué)與表面工程學(xué)術(shù)會議論文集[C];2011年

7 趙福剛;李維實(shí);;樹枝狀結(jié)構(gòu)功能化石墨烯[A];2011年全國高分子學(xué)術(shù)論文報告會論文摘要集[C];2011年

8 吳孝松;;碳化硅表面的外延石墨烯[A];2011中國材料研討會論文摘要集[C];2011年

9 周震;;后石墨烯和無機(jī)石墨烯材料:計算與實(shí)驗(yàn)的結(jié)合[A];中國化學(xué)會第28屆學(xué)術(shù)年會第4分會場摘要集[C];2012年

10 周琳;周璐珊;李波;吳迪;彭海琳;劉忠范;;石墨烯光化學(xué)修飾及尺寸效應(yīng)研究[A];2011中國材料研討會論文摘要集[C];2011年

中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 姚耀;石墨烯研究取得系列進(jìn)展[N];中國化工報;2009年

2 劉霞;韓用石墨烯制造出柔性透明觸摸屏[N];科技日報;2010年

3 記者 王艷紅;“解密”石墨烯到底有多奇妙[N];新華每日電訊;2010年

4 本報記者 李好宇 張們捷(實(shí)習(xí)) 特約記者 李季;石墨烯未來應(yīng)用的十大猜想[N];電腦報;2010年

5 證券時報記者 向南;石墨烯貴過黃金15倍 生產(chǎn)不易炒作先行[N];證券時報;2010年

6 本報特約撰稿 吳康迪;石墨烯 何以結(jié)緣諾貝爾獎[N];計算機(jī)世界;2010年

7 記者 謝榮　通訊員 夏永祥 陳海泉 張光杰;石墨烯在泰實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化[N];泰州日報;2010年

8 本報記者 紀(jì)愛玲;石墨烯：市場未啟 炒作先行[N];中國高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)導(dǎo)報;2011年

9 周科競;再說石墨烯的是與非[N];北京商報;2011年

10 王小龍;新型石墨烯材料薄如紙硬如鋼[N];科技日報;2011年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 呂敏;雙層石墨烯的電和磁響應(yīng)[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2011年

2 羅大超;化學(xué)修飾石墨烯的分離與評價[D];北京化工大學(xué);2011年

3 唐秀之;氧化石墨烯表面功能化修飾[D];北京化工大學(xué);2012年

4 王崇;石墨烯中缺陷修復(fù)機(jī)理的理論研究[D];吉林大學(xué);2013年

5 盛凱旋;石墨烯組裝體的制備及其電化學(xué)應(yīng)用研究[D];清華大學(xué);2013年

6 姜麗麗;石墨烯及其復(fù)合薄膜在電極材料中的研究[D];西南交通大學(xué);2015年

7 姚成立;多級結(jié)構(gòu)石墨烯/無機(jī)非金屬復(fù)合材料的仿生合成及機(jī)理研究[D];安徽大學(xué);2015年

8 伊丁;石墨烯吸附與自旋極化的第一性原理研究[D];山東大學(xué);2015年

9 梁巍;基于石墨烯的氧還原電催化劑的理論計算研究[D];武漢大學(xué);2014年

10 王義;石墨烯的模板導(dǎo)向制備及在電化學(xué)儲能和腫瘤靶向診療方面的應(yīng)用[D];復(fù)旦大學(xué);2014年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 詹曉偉;碳化硅外延石墨烯以及分子動力學(xué)模擬研究[D];西安電子科技大學(xué);2011年

2 王晨;石墨烯的微觀結(jié)構(gòu)及其對電化學(xué)性能的影響[D];北京化工大學(xué);2011年

3 苗偉;石墨烯制備及其缺陷研究[D];西北大學(xué);2011年

4 蔡宇凱;一種新型結(jié)構(gòu)的石墨烯納米器件的研究[D];南京郵電大學(xué);2012年

5 金麗玲;功能化石墨烯的酶學(xué)效應(yīng)研究[D];蘇州大學(xué);2012年

6 黃凌燕;石墨烯拉伸性能與尺度效應(yīng)的研究[D];華南理工大學(xué);2012年

7 劉汝盟;石墨烯熱振動分析[D];南京航空航天大學(xué);2012年

8 雷軍;碳化硅上石墨烯的制備與表征[D];西安電子科技大學(xué);2012年

9 于金海;石墨烯的非共價功能化修飾及載藥系統(tǒng)研究[D];青島科技大學(xué);2012年

10 李晶;高分散性石墨烯的制備[D];上海交通大學(xué);2013年

  本文關(guān)鍵詞：氮摻雜石墨烯的制備及其電化學(xué)性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

，

本文編號：493404