本文關(guān)鍵詞：高催化性能、低鉑載量燃料電池復(fù)合催化劑的制備及其電催化性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：貴金屬Pt及其復(fù)合材料是燃料電池中廣泛使用的電催化劑。鉑做為燃料電池催化劑,同樣也遇到一些問題:(1)鉑作為稀有金屬短缺;(2)成本高;(3)抗毒能力差[2]。因此仍需要降低Pt的使用量和提高催化劑的催化活性。將鉑與其他材料進行復(fù)合能有效提高其催化性能和抗中毒性能并可以降低鉑的載量,有效的解決這一問題。本論文針對制備高催化效能,低Pt載量的燃料電池催化劑進行研究,并測試了相應(yīng)的催化性能。通過電化學(xué)沉積的方法分步制備了納米多孔金負(fù)載Pt/Sb_2O_3催化劑。用納米多孔金(NPG)薄膜作為載體,以氯鉑酸(H2PtCl6)和三氯化銻(SbCl3)作為反應(yīng)前驅(qū)物,分別使用循環(huán)伏安法(CV)和線性掃描法(LS)將鉑和銻沉積在了納米多孔金表面,得到了NPG/Pt(Sb_2O_3)催化劑并對其結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)通過X射線粉末衍射(XRD)和掃描電子顯微鏡(SEM)方法進行了表征測試。XRD測試結(jié)果表明制備得到了納米多孔金負(fù)載Pt/Sb_2O_3催化劑,SEM結(jié)果表證結(jié)果顯示Sb_2O_3成功的外延生長在了NPG/Pt表面并且呈分散性良好的形貌,具有良好的結(jié)構(gòu)連續(xù)性和完整性。組裝單電池,運用電化學(xué)工作站對其基本電化學(xué)性能進行了測試。重點研究了NPG/Pt(Sb_2O_3)催化劑對氧還原電化學(xué)反應(yīng)的催化性能,并測試了其對甲醇的電氧化。測試結(jié)果表明,作為陰極電催化劑,NPG/Pt(Sb_2O_3)催化劑表現(xiàn)出了良好的催化活性,主要表現(xiàn)在極限電流比NPG/Pt的極限電流明顯高出許多,而起峰電位并沒有低于其起峰電位。同時與NPG/Pt催化劑相比,NPG/Pt(Sb_2O_3)催化劑有更高的電子轉(zhuǎn)移數(shù),更大的動力學(xué)電流密度。這說明催化劑的ORR活性在有Sb_2O_3做助催化劑后催化活性得到了有效的提高。作為陽極催化劑,循環(huán)伏安測試結(jié)果表明該NPG/Pt(Sb_2O_3)催化劑在酸性介質(zhì)中對甲醇的電催化活性比NPG/Pt催化劑有明顯的提高。其次,用納米多孔金(NPG)薄膜作為載體,依然采用電化學(xué)沉積法制備了NPG/PtRu催化劑,首先以氯鉑酸(H2PtC l6)為電鍍液,采用欠電位沉積法將鉑沉積到了納米多孔金(NPG)表面,其次在三氯化釕(RuCl3)溶液中,采用線性掃描的方法將釕沉積在了NPG/Pt表面,進行了8次掃描,每掃描一次即為一次沉積,通過改變掃描的次數(shù)控制沉積的釕的量,得到了不同沉積次數(shù)的NPG/Pt Ru催化劑。催化劑的性質(zhì)采用X射線粉末衍射(XRD)和掃描電子顯微鏡(SEM)及能譜分析方法進行表征測試。催化劑對甲醇的催化性能使用電化學(xué)工作站進行測試,NPG/PtRu催化劑較NPG/Pt催化劑對甲醇的催化展示出了更好的催化性能,沉積6次的NPG/PtRu催化劑對甲醇催化的催化性能最佳,起峰電位最低,峰電流最大。Ru的加入改善了催化劑的催化活性和抗中毒性,提高了其催化性能。此外,制備了高活性、低鉑載量的PtCu/C合金催化劑。采用微波還原法制備了Pt:Cu=1:1,1:2,2:1,3:1,4:1(理論原子比)的PtC u/C雙組元合金催化劑,考察了不同原子比的PtCu/C雙組元合金催化劑對甲醇、乙醇、甲酸的催化性能及氧還原活性。通過透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、循環(huán)伏安法(CV)、計時-電流法等分析測試技術(shù),對催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)、電化學(xué)性質(zhì)等進行了詳細(xì)研究。電化學(xué)測試結(jié)果表明,作為陽極催化劑,原子比為1:1的PtCu/C合金催化劑對甲醇甲酸乙醇均表現(xiàn)出了良好的電催化活性。作為陰極催化劑,理論原子比為2:1的PtCu/C合金催化劑的氧還原反應(yīng)活性與相同Pt載量的Pt/C相比起峰電位明顯增大,峰電流顯著提高。主要原因在于Cu的加入改變了Pt表面的性質(zhì),增大了比表面積,使其分散度和利用率得以提高,從而提高了其氧還原催化活性。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 納米多孔金 電沉積法 微波法 甲醇的電催化氧化 乙醇的電催化氧化 甲酸的電催化氧化 氧還原
【學(xué)位授予單位】：曲阜師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.4;O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-14
• 1.1 引言9
• 1.2 燃料電池工作原理9-10
• 1.3 燃料電池的特點10
• 1.4 燃料電池的分類10
• 1.5 質(zhì)子交換膜燃料電池的電極反應(yīng)10-12
• 1.5.1 氫氣的氧化反應(yīng)10
• 1.5.2 甲醇的氧化反應(yīng)10-11
• 1.5.3 甲酸的氧化反應(yīng)11
• 1.5.4 乙醇的氧化反應(yīng)11
• 1.5.5 氧氣的還原反應(yīng)11-12
• 1.6 本論文的主要研究目的、內(nèi)容及意義12-14
• 1.6.1 研究目的及意義12
• 1.6.2 研究內(nèi)容12-14
• 第二章 納米多孔金負(fù)載Pt基復(fù)合催化劑（NPG/Pt(Sb_2O_3)）的制備及其電催化性能研究14-30
• 2.1 實驗部分14-16
• 2.1.1 試劑與儀器14
• 2.1.2 納米多孔金（NPG）載體的選擇14
• 2.1.3 電極的制備14
• 2.1.4 電化學(xué)沉積法制備NPG/Pt(Sb_2O_3)催化劑電極14-15
• 2.1.5 NPG/Pt(Sb_2O_3)催化劑的表征測試15
• 2.1.6 電化學(xué)性能測試15-16
• 2.2 結(jié)果和討論16-30
• 2.2.1 循環(huán)伏安法沉積Pt的循環(huán)伏安(CV)曲線16-17
• 2.2.2 沉積Sb的線性掃描(L-S)曲線17-18
• 2.2.3 不同沉積次數(shù)的NPG/Pt(Sb_2O_3)催化劑的X-射線衍射分析18-19
• 2.2.4 掃描電子顯微鏡（SEM）及能譜(EDS)分析19-20
• 2.2.5 NPG/Pt(Sb_2O_3)催化劑電化學(xué)性能測試曲線分析20-30
• 第三章 納米多孔金負(fù)載PtRu合金復(fù)合催化劑(NPG/Pt Ru)的制備及其電催化性能研究30-40
• 3.1 實驗部分30-32
• 3.1.1 試劑與儀器30
• 3.1.2 電極的制備30
• 3.1.3 電沉積法制備NPG/Pt Ru復(fù)合催化劑電極30
• 3.1.4 NPG/Pt Ru復(fù)合催化劑的表征測試30-31
• 3.1.5 電化學(xué)性能測試31-32
• 3.2 結(jié)果與討論32-40
• 3.2.1 恒電位沉積Pt時的時間電流(i-t)曲線32-33
• 3.2.2 NPG/Pt表面沉積Ru的線性掃描(L-S)曲線33-34
• 3.2.3 NPG/Pt Ru催化劑及NPG/Pt催化劑的X-射線衍射分析34-35
• 3.2.4 掃描電子顯微鏡(SEM)及能譜(EDS)分析35-36
• 3.2.5 NPG/Pt Ru催化劑電化學(xué)性能測定曲線36-40
• 第四章 PtCu/C燃料電池催化劑的合成、表征及電催化性能40-55
• 4.1 實驗部分40-42
• 4.1.1 試劑與儀器40
• 4.1.2 PtCu/C雙組元合金催化劑的制備40
• 4.1.3 PtCu/C電極的制備40-41
• 4.1.4 PtCu/C催化劑的表征測試41
• 4.1.5 電化學(xué)性能測試41-42
• 4.2 結(jié)果與討論42-55
• 4.2.1 PtCu/C雙組元合金催化劑的X-射線衍射曲線分析42-43
• 4.2.2 透射電子顯微鏡測試分析43-44
• 4.2.3 Pt/C及不同原子比PtC u/C催化劑的活化曲線44-46
• 4.2.4 Pt/C及不同原子比PtC u/C催化劑甲醇氧化電催化活性46-48
• 4.2.5 Pt/C及不同原子比PtC u/C催化劑的甲酸氧化電催化活性48-50
• 4.2.6 Pt/C及不同原子比PtC u/C催化劑的乙醇氧化電催化活性50-52
• 4.2.7 Pt/C及不同原子比PtC u/C催化劑的氧還原電催化活性52-55
• 本文總結(jié)55-56
• 參考文獻56-60
• 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果60-61
• 致謝61

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本文編號：482496