利用可再生資源進(jìn)行化學(xué)能和電能的轉(zhuǎn)化是解決能源問題和環(huán)境問題最有效的方式之一。氧氣還原反應(yīng)(ORR)是燃料電池裝置中的關(guān)鍵過程,同時在電催化領(lǐng)域中扮演了重要的角色。在ORR過程中,分子氧(O₂)還原為四質(zhì)子耦合的電子轉(zhuǎn)移過程,生成水的過程中同時對外輸出電能。然而,低溫質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)中ORR動力學(xué)緩慢,成為了限制燃料電池性能的關(guān)鍵因素。貴金屬Pt催化劑雖然性能優(yōu)異,但其價格昂貴、儲量稀少、穩(wěn)定性差等因素限制了其進(jìn)一步發(fā)展。因此,開發(fā)高效穩(wěn)定的新型燃料電池催化劑成為了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界共同關(guān)心的問題。相對于ORR直接生成水的過程,其兩電子ORR到過氧化氫(H₂O₂)的副反應(yīng)過程在熱力學(xué)上是不利的,產(chǎn)生的H₂O₂容易與催化劑組分發(fā)生相互作用導(dǎo)致其失活,而且會產(chǎn)生氧化性很強(qiáng)的自由基,破壞Nafion膜結(jié)構(gòu)。然而兩電子過程產(chǎn)物H₂O₂卻是非常重要的綠色化學(xué)品,不僅在環(huán)境保護(hù)、化學(xué)合成領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用,且能夠作為燃料直接應(yīng)用于H<...

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【學(xué)位級別】：博士

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圖1-1氫/氧燃料電池示意圖

華南理工大學(xué)博士學(xué)位論文可以克服傳統(tǒng)熱機(jī)中卡諾循環(huán)的限制，而且可以低零排放。傳統(tǒng)熱機(jī)能量效率通常只有大約20%[1]，%[2]。燃料電池的能量效率（ζ）可以粗略地通過陽計算，如式（1-1）所示：ζ1Δanodecathodeo+=-Eηηηcathode分別為陽極和陰....

圖1-2水溶液中O2/OH-氧化還原電對的RHE和SHE隨pH值變化情況

華南理工大學(xué)博士學(xué)位論文氣體常數(shù)，T為卡爾文溫度，n為電子轉(zhuǎn)移數(shù)，F(xiàn)為法拉活度。在25oC、1atm氧氣分壓情況下，堿性溶液中E0OE）電位。如圖1-2和式1-11所示：ERHE=ESHE+0.059pH

圖1-3在三電極體系中典型的旋轉(zhuǎn)圓盤電極（RDE）測試系統(tǒng)的配置示意圖（催化劑

4體系中典型的旋轉(zhuǎn)圓盤電極（RDE）測試系統(tǒng)的配置入在RDE上的玻碳電極上；CE為對電極，RE為參aticdiagramoftypicalrotating-diskelectrode(RDE)tesration(Catalystsareloadedo....

圖1-4RDE系統(tǒng)上旋轉(zhuǎn)速率為2000rpm時Pt/C催化劑上典型的ORR極化曲線

第一章緒論構(gòu)如圖1-3所示。型的ORR反應(yīng)中RDE極化曲線的圖，從中能得出許多電位，半波電位，在特定電流密度下的過電位以及極限力學(xué)性質(zhì)與Koutecky-Levich（K-L）方程相關(guān)聯(lián)，如式23-16120011111=+=062ω/....

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