各種技術(shù)的進(jìn)步離不開(kāi)相應(yīng)材料的支持,而傳統(tǒng)的材料研發(fā)過(guò)程需要耗費(fèi)大量人力和物力以及時(shí)間成本來(lái)制備和分析樣品。隨著計(jì)算機(jī)硬件水平的提升,利用計(jì)算機(jī)來(lái)模擬材料微觀結(jié)構(gòu)中原子核和電子的運(yùn)動(dòng)規(guī)律,從而預(yù)測(cè)出材料的結(jié)構(gòu)與性質(zhì),已經(jīng)變得越來(lái)越方便。本論文中,我們選擇了磷酸鐵鋰和硅酸鐵鋰這兩種鋰離子電池正極材料以及鋁釤金屬玻璃體系,通過(guò)計(jì)算模擬,研究了它們的微觀結(jié)構(gòu)、電化學(xué)性質(zhì)以及相變過(guò)程,在一定程度上為實(shí)驗(yàn)和理論研究提供了參考。在第一章中,我們簡(jiǎn)單介紹了一些量子化學(xué)的基本概念和計(jì)算方法,以及晶體結(jié)構(gòu)的搜索方法。在第二章中,我們介紹了鋰電池相關(guān)的背景知識(shí)以及各種正極材料的研究現(xiàn)狀。在第三章中,我們?cè)敿?xì)介紹了一種基于磷酸鐵鋰晶體中的Fe-P網(wǎng)架的結(jié)構(gòu)搜索方案,并得到了大量的磷酸鐵鋰低能晶體結(jié)構(gòu),從而為構(gòu)建一個(gè)全面的晶體結(jié)構(gòu)大數(shù)據(jù)庫(kù)提供了有力支持,而這個(gè)結(jié)構(gòu)搜索方案還可以擴(kuò)展到其它類(lèi)似體系的晶體結(jié)構(gòu)探索研究中。在第四章中,我們通過(guò)Fe-P網(wǎng)架的形狀對(duì)搜索到的大量磷酸鐵鋰晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分類(lèi),計(jì)算了不同類(lèi)型結(jié)構(gòu)在不同鋰組分下的能量、體積、電壓和電荷變化,分析了不同F(xiàn)e-P網(wǎng)架對(duì)其電化學(xué)性質(zhì)的影響。在第五章中...

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 理論計(jì)算方法介紹
    1.1 基本概念
        1.1.1 概述
        1.1.2 絕熱近似
        1.1.3 電子結(jié)構(gòu)
        1.1.4 勢(shì)能面
    1.2 計(jì)算方法
        1.2.1 概述
        1.2.2 密度泛函理論
        1.2.3 經(jīng)驗(yàn)方法
    1.3 晶體結(jié)構(gòu)搜索
        1.3.1 概述
        1.3.2 遺傳算法
        1.3.3 自適應(yīng)遺傳算法
        1.3.4 原子網(wǎng)絡(luò)方法
    1.4 使用的軟件
        1.4.1 LAMMPS
        1.4.2 VASP
        1.4.3 POTFIT
    參考文獻(xiàn)
第二章 鋰電池相關(guān)的背景知識(shí)
    2.1 引言
        2.1.1 儲(chǔ)能技術(shù)
        2.1.2 各種類(lèi)型電池簡(jiǎn)介
    2.2 鋰離子電池
        2.2.1 發(fā)展歷程
        2.2.2 工作原理
        2.2.3 正極材料
        2.2.4 負(fù)極材料
        2.2.5 電解質(zhì)
    2.3 聚陰離子型正極材料研究進(jìn)展
        2.3.1 磷酸鹽
        2.3.2 硅酸鹽
        2.3.3 硫酸鹽
    參考文獻(xiàn)
第三章 基于Fe-P網(wǎng)架的LiFePO₄低能結(jié)構(gòu)搜索
    3.1 引言
        3.1.1 材料信息大數(shù)據(jù)
        3.1.2 LiFePO₄材料現(xiàn)有數(shù)據(jù)
        3.1.3 Fe-Si網(wǎng)架與Fe-P網(wǎng)架
    3.2 計(jì)算方法與細(xì)節(jié)
        3.2.1 現(xiàn)有數(shù)據(jù)庫(kù)中的Fe-P網(wǎng)架
        3.2.2 Fe-P網(wǎng)架的生成
        3.2.3 O原子的添加
        3.2.4 Li原子的添加
    3.3 結(jié)果分析與討論
        3.3.1 結(jié)果與MP數(shù)據(jù)庫(kù)的對(duì)比
        3.3.2 鍵長(zhǎng)分析
        3.3.3 低能區(qū)勢(shì)能面
        3.3.4 新結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性
        3.3.5 能量規(guī)則
    3.4 本章小結(jié)
    3.5 附錄
        3.5.1 Fe-P網(wǎng)架的描述
        3.5.2 Fe-P網(wǎng)架的產(chǎn)生
        3.5.3 添加O原子和Li原子
        3.5.4 后續(xù)的結(jié)構(gòu)處理過(guò)程
        3.5.5 EAM勢(shì)的參數(shù)
    參考文獻(xiàn)
第四章 LiFePO₄正極材料晶體中的Fe-P網(wǎng)架分析
    4.1 引言
    4.2 不同種類(lèi)的Fe-P網(wǎng)架
        4.2.1 Fe-P網(wǎng)架的基本構(gòu)型單元和形狀
        4.2.2 Fe-P網(wǎng)架的分布
    4.3 不同F(xiàn)e-P網(wǎng)架的電化學(xué)性質(zhì)
        4.3.1 充放電過(guò)程中不同Li組分下的相對(duì)能量
        4.3.2 電壓分析
        4.3.3 體積和Fe-P網(wǎng)架變化
        4.3.4 電荷變化
    4.4 本章小結(jié)
    4.5 附錄
        4.5.1 Fe-P網(wǎng)架種類(lèi)的判定
        4.5.2 相對(duì)形成能的計(jì)算
        4.5.3 電壓和電荷計(jì)算
    參考文獻(xiàn)
第五章 Li_xFeSiO₄(x=1)體系相變的第一性原理研究
    5.1 引言
    5.2 Fe-Si網(wǎng)架
    5.3 研究方法
        5.3.1 第一類(lèi)方法:生成脫Li相
        5.3.2 第二類(lèi)方法:生成替換相
    5.4 結(jié)果與討論
        5.4.1 Li-Fe交換相變
        5.4.2 陷阱結(jié)構(gòu)相變
    5.5 本章小結(jié)
    5.6 附錄
        5.6.1 NEB相變勢(shì)壘結(jié)構(gòu)
        5.6.2 Pmnb-cycled相分析
    參考文獻(xiàn)
第六章 Al-Sm體系中的Sm原子網(wǎng)架分析
    6.1 引言
    6.2 研究方法
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 Sm-Sm原子徑向分布
        6.3.2 Sm-Sm配位數(shù)的分布
        6.3.3 Sm-Sm多面體的角度分布
    6.4 本章小結(jié)
    6.5 附錄
    參考文獻(xiàn)
第七章 總結(jié)
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文



本文編號(hào)：3931378