隨著質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)技術(shù)的進步,氫燃料電池車(FCEV)開始進行實測和商業(yè)化運營,人們甚至提出通過FCEV實現(xiàn)“使汽車產(chǎn)生的負面影響無限接近于零”和“為社會帶來正能量”的目標。然而,FCEV所面臨的主要挑戰(zhàn)是高品質(zhì)氫燃料的車載供給,其核心是氫燃料(特別是重整富氫氣體)的深度凈化,以消除少量CO引起的Pt電極中毒問題。CO選擇性甲烷化是富氫氣體中少量CO深度脫除的有效方法,其關(guān)鍵在于研制一種兼具高反應(yīng)性能、高穩(wěn)定性和導(dǎo)熱性良好的金屬負載型催化劑,以實現(xiàn)低溫下富氫氣體中CO的快速精準甲烷化。本文探索了采用化學氣相沉積法(CVD)在泡沫鎳(NF)基體上合成碳納米管(CNTs)的工藝過程;制備了一系列水滑石(LDHs)基Ru/TiO₂-復(fù)合氧化物(MMO)和RuNi/Al₂O₃-CNTs/NF新型復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑,以及金屬-有機骨架(MOF)基Ni/ZrO₂非貴金屬催化劑,并以CO選擇性甲烷化為探針反應(yīng)考察了其催化反應(yīng)性能。采用XRD、TG-DSC、Raman、N₂吸附...

【文章頁數(shù)】：135 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 燃料電池技術(shù)
    1.2 制氫技術(shù)
    1.3 富氫氣體中CO的凈化技術(shù)
        1.3.1 CO凈化的物理方法
        1.3.2 CO凈化的化學方法
    1.4 CO選擇性甲烷化催化劑
        1.4.1 催化劑活性組分
        1.4.2 催化劑助劑
        1.4.3 催化劑載體
    1.5 新型催化材料
        1.5.1 碳納米管
        1.5.2 泡沫金屬
        1.5.3 金屬有機骨架
        1.5.4 層狀雙羥基復(fù)合金屬氧化物
        1.5.5 層狀雙羥基復(fù)合金屬氧化物基復(fù)合材料
    1.6 論文研究背景及意義
    1.7 論文研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗試劑和儀器
    2.2 催化劑性能評價
        2.2.1 固定床反應(yīng)器
        2.2.2 微反應(yīng)器
    2.3 數(shù)據(jù)處理方法
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 X-射線衍射(XRD)
        2.4.2 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.3 掃描電鏡(SEM)
        2.4.4 透射電鏡(TEM)
        2.4.5 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
        2.4.6 拉曼光譜(Raman)
        2.4.7 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP)
        2.4.8 熱重-差示掃描量熱(TG-DSC)
        2.4.9 低溫氮氣吸-脫附
        2.4.10 程序升溫還原/脫附(TPR/TPD)
第三章 碳納米管/泡沫鎳復(fù)合材料的制備
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 催化劑制備
        3.2.2 催化劑性能評價
        3.2.3 催化劑表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 碳納米管/泡沫鎳復(fù)合材料的構(gòu)建
        3.3.2 Ni負載量的影響
        3.3.3 焙燒溫度的影響
        3.3.4 反應(yīng)溫度的影響
    3.4 本章小結(jié)
第四章 Ru/TiO₂-MMO催化劑及其CO選擇性甲烷化性能
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 催化劑制備
        4.2.2 催化劑性能評價
        4.2.3 催化劑表征
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 復(fù)合材料結(jié)構(gòu)表征
        4.3.2 復(fù)合材料形貌-孔結(jié)構(gòu)表征
        4.3.3 催化劑性能評價
    4.4 本章小結(jié)
第五章 RuNi/Al₂O₃-CNTs/NF催化劑及其CO選擇性甲烷化性能
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 催化劑制備
        5.2.2 催化劑性能評價
        5.2.3 催化劑表征
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 CNTs/NF材料
        5.3.2 RuLDHs/CNTs/NF材料
        5.3.3 RuNi/Al₂O₃-CNTs/NF催化劑
    5.4 本章小結(jié)
第六章 MOF基Ni/ZrO₂催化劑及其CO選擇性甲烷化性能
    6.1 引言
    6.2 實驗部分
        6.2.1 催化劑制備
        6.2.2 催化劑性能評價
        6.2.3 催化劑表征
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 XRD表征
        6.3.2 FT-IR表征
        6.3.3 H₂-TPR表征
        6.3.4 CO-TPD表征
        6.3.5 SEM/TEM表征
        6.3.6 N₂吸–脫附表征
        6.3.7 催化劑性能評價
    6.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
    主要結(jié)論
    主要創(chuàng)新點
    展望
參考文獻
攻讀博士學位期間取得的研究成果
致謝
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本文編號：3874763