發(fā)布時(shí)間：2023-01-08 13:53

　　氚水對(duì)人體和環(huán)境具有嚴(yán)重危害,從而造成安全問題。氚水處置難題已成為核電站、乏燃料后處理以及未來聚變能源都無法回避的問題。目前,氫水催化交換反應(yīng)是一類重要的氫同位素交換技術(shù),其中蒸氣相催化交換（Vapor Phase Catalytic Exchange,VPCE）具有可采用非貴金屬催化劑、流程簡單、無腐蝕性、以及高分離因子等優(yōu)勢(shì)而受到廣泛關(guān)注。在該工藝技術(shù)中,制備高效催化劑已成為工程方法的關(guān)鍵,且其中涉及的反應(yīng)過程機(jī)理不明,還需進(jìn)一步深入探索。同時(shí),相比加拿大等國報(bào)道的Pt基貴金屬催化劑,通過設(shè)計(jì)和可控制備非貴金屬Ni基催化劑,并實(shí)現(xiàn)高催化效率,可以顯著降低處理成本,推動(dòng)我國該技術(shù)的工業(yè)化進(jìn)程。基于此,本文通過采用層狀雙金屬氫氧化物（Layered double hydroxides,LDH）獨(dú)特的層板結(jié)構(gòu)和陽離子超分散特點(diǎn),顯著提升活性金屬Ni的分散度,即可降低活性金屬負(fù)載率且能提升催化活性。LDH是一類層板結(jié)構(gòu)的超分子材料,其層板陽離子可控制備且實(shí)現(xiàn)原子級(jí)分散,層間離子也具有可交換性,已被作為催化劑前體和載體、吸附劑或離子交換劑,在除氣、選擇性加氫、電催化等領(lǐng)域得以應(yīng)用。同時(shí),LD... 

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 研究背景與意義
    1.2 氫水催化交換技術(shù)及其應(yīng)用
        1.2.1 氫-水同位素交換反應(yīng)
        1.2.2 氫-水同位素交換的應(yīng)用
    1.3 催化交換催化劑的研究進(jìn)展
    1.4 氫-水同位素交換性能表征及機(jī)理
        1.4.1 轉(zhuǎn)化率
        1.4.2 總體積傳至系數(shù)
        1.4.3 交換柱出口處氫同位素濃度
        1.4.4 氫-水同位素交換機(jī)理
    1.5 層狀水滑石負(fù)載催化劑
        1.5.1 水滑石的概述
        1.5.2 水滑石的基本結(jié)構(gòu)及性質(zhì)
        1.5.3 水滑石的制備方法
        1.5.4 水滑石前體及其復(fù)合金屬氧化物的應(yīng)用
    1.6 本論文的研究內(nèi)容及意義
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與設(shè)備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑、儀器及測(cè)試氣體
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備標(biāo)定
    2.2 催化劑制備
    2.3 催化劑分析與表征
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.3 投射電子顯微鏡(TEM)、高分辨投射電子顯微鏡(HRTEM)
        2.3.4 H_2程序升溫還原分析(H_2-TPR)
        2.3.5 熱重-質(zhì)譜分析儀(TG-MS)
        2.3.6 元素分析(ICP)
        2.3.7 BJH孔徑分布分析儀(BJH)
        2.3.8 X射線光電子能譜分析(XPS)
        2.3.9 氣相色譜儀(GS)
第3章 NiAl-LDH基催化劑與蒸氣相催化交換反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)方法
        3.2.1 NiAl-LDH納米片的制備
        3.2.2 Ni(NiO_3)2/γ-Al_2O_3 的制備
        3.2.3 NiAl-LDO和 NiO/γ-Al_2O_3 的制備
        3.2.4 氫-水同位素催化交換性能測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 NiAl-LDH前體的可控制備
        3.3.2 NiAl-LDO和 NiO/γ-Al_2O_3的XRD分析
        3.3.3 催化劑前體及催化劑的形貌
        3.3.4 催化劑前體及催化劑的孔徑結(jié)構(gòu)
        3.3.5 表面元素分析
        3.3.6 還原性分析
    3.4 VPCE性能討論
        3.4.1 不同催化劑的催化性能
        3.4.2 催化劑機(jī)理探究
    3.5 本章小結(jié)
第4章 鎳基催化劑可調(diào)的金屬-載體相互作用力對(duì)氣相氫-水同位素交換性能研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 NiAl-LDHs的合成
        4.2.2 LDH衍生Ni負(fù)載型催化劑制備
    4.3 催化性能
    4.4 催化劑的表征
        4.4.1 XRD表征
        4.4.2 N_2吸脫附表征
        4.4.3 TEM表征
        4.4.4 XPS表征
        4.4.5 H_2-TPR表征
    4.5 催化性能
        4.5.1 不同Ni含量催化劑的影響
        4.5.2 不同進(jìn)料比的影響
        4.5.3 不同催化劑用量的影響
    4.6 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間的主要研究成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Separation process study of liquid phase catalytic exchange reaction based on the Pt/C/PTFE catalysts[J]. Peilong Li,Li Guo,Renjin Xiong,Junhong Luo,Ming Wen,Yong Yao,Zhi Zhang,Jiangfeng Song,Yan Shi,Tao Tang.  Chinese Journal of Chemical Engineering. 2019(08)
[2]Pt-SDB憎水催化劑氫水液相催化交換工藝研究[J]. 李俊華,康藝,阮皓,竇勤成,韓延德,胡石林.  原子能科學(xué)技術(shù). 2002(02)
[3]大粒徑疏水催化劑的制備及氧化氚氫（HT）的性能研究[J]. 但貴萍,盧瑤章,邱永梅,馬俊格,曾俊輝.  原子能科學(xué)技術(shù). 1999(01)
[4]穩(wěn)定同位素的分離與應(yīng)用[J]. 徐大剛,鐘授富.  化工進(jìn)展. 1997(02)
[5]含氚廢水的處理與處置[J]. 羅上庚.  輻射防護(hù). 1993(02)
[6]同位素分離的現(xiàn)狀和前景（Ⅱ）[J]. 肖嘯菴,汪德熙.  核化學(xué)與放射化學(xué). 1991(01)
[7]在并流交換反應(yīng)器中液相水-氫同位素交換反應(yīng)的研究[J]. 祁世綸,池東鮮,李永順,千載虎.  高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 1984(01)

博士論文
[1]疏水催化劑及氫—水液相催化交換性能研究[D]. 葉林森.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014

碩士論文
[1]鉑鎳催化劑的制備及其氫—水汽相催化交換性能研究[D]. 喻彬.中國工程物理研究院 2016
[2]負(fù)載型Au-Pd雙金屬催化劑的制備及其CO氧化與噻吩加氫脫硫反應(yīng)性能的研究[D]. 麻春艷.煙臺(tái)大學(xué) 2007



本文編號(hào)：3728589