甲醇蒸汽重整反應中MCM-41基催化劑的合成及性能研究
發(fā)布時間:2022-10-10 12:28
本研究采用一系列活性金屬,包括Cu,Co,Ni,Pd,Zn和Sn,制備負載型M-MCM-41催化劑,并通過管式反應器考察其對甲醇蒸汽重整反應(SRM)的催化性能。主要研究內容如下:1.M-MCM-41催化劑的制備及催化性能研究通過一步水熱法制備了一系列M-MCM-41催化劑,并對其甲醇轉化率、H2選擇性和CO選擇性進行了測試評價。在所研究的所有催化劑中,10Cu-MCM-41和10Pd-MCM-41表現(xiàn)出最高的SRM反應活性。在250oC下,10Cu-MCM-41的催化性能最好,其H2的選擇性可達100%,同時CO選擇性僅為6%,此外反應過程中在68%的甲醇轉化率下沒有明顯的CH4生成。10Ni-MCM-41和10Co-MCM-41在重整反應中活性較差,但是抗失活能力強,穩(wěn)定性佳。2.Cu-MCM-41催化劑配方優(yōu)化及催化性能研究改變金屬Cu的載量,制備了一系列Cu-MCM-41催化劑。在250oC時,15Cu-MCM-41活性最高,穩(wěn)定性最好,48h活性未有明顯下降。通過表征發(fā)現(xiàn),當Cu的負載量由5%增加到20%時,MCM-41的比表面積從662 m2/g急劇減...
【文章頁數(shù)】:89 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
1 前言
1.1 立題背景、意義
1.2 甲醇重整制氫
1.2.1 甲醇的性質與合成
1.2.2 甲醇蒸汽重整(SRM)反應
1.3 納米催化劑的制備方法
1.3.1 浸漬法
1.3.2 一步法
1.3.3 氣相化學沉積法
1.3.4 物理氣相沉積法
1.3.5 沉淀和共沉淀法
1.3.6 離子交換法
1.3.7 熔融滲透法
1.3.8 膠體合成法
1.3.9 原子層沉積法(ALD)
1.4 甲醇蒸汽重整反應的機理
1.5 蒸汽重整反應催化劑的載體
1.5.1 介孔材料
1.5.2 介孔材料的形成機理
1.5.3 介孔載體的合成
1.6 蒸汽重整反應催化劑的活性組分
1.6.1 貴金屬催化劑
1.6.2 非貴金屬催化劑
1.7 論文研究特色及主要創(chuàng)新點
2 催化劑的制備及表征方法
2.1 前言
2.2 化學試劑及儀器
2.2.1 化學試劑
2.2.2 主要儀器
2.3 催化劑的制備方法
2.3.1 M-MCM-41催化劑的制備
2.3.2 Cu-MCM-41納米催化劑的制備
2.4 催化劑表征
2.4.1 TPR
2.4.2 TGA-DSC
2.4.3 N_2吸附
2.4.4 XRD
2.4.5 TEM
2.4.6 FT-IR
2.4.7 拉曼光譜
2.4.8 SEM
2.4.9 EPR
2.5 催化劑活性評價
2.5.1 活性測試
2.5.2 穩(wěn)定性測試
2.6 本章小結
3 M-MCM-41催化劑上甲醇重整反應性能的研究
3.1 引言
3.2 催化劑活性與選擇性
3.3 催化劑的穩(wěn)定性
3.4 催化劑表征
3.4.1 TGA-DSC
3.4.2 N_2吸附
3.4.3 XRD
3.4.4 ICP-OES和 EDX光譜
3.4.5 TEM
3.4.6 EDX-SEM
3.4.7 FTIR
3.4.8 拉曼光譜
3.4.9 H_2-TPR
3.5 小結
4 Cu-MCM-41納米催化劑合成及甲醇蒸汽轉化活性研究
4.1 引言
4.2 催化劑活性與穩(wěn)定性
4.2.1 穩(wěn)定性測試
4.3 催化劑表征
4.3.1 TGA-DSC
4.3.2 N_2吸附
4.3.3 XRD
4.3.4 ICP-OES和 EDX光譜
4.3.5 TEM
4.3.6 FTIR
4.3.7 EPR
4.3.8 H_2-TPR
4.4 小結
5 結論與展望
5.1 結論
5.2 展望
參考文獻
致謝
攻讀學位期間發(fā)表的學術論文目錄
【參考文獻】:
期刊論文
[1]納米碳纖維負載鈀催化劑在Heck反應中的應用——載體相互作用的影響(英文)[J]. 朱俊,趙鐵均,Ingvar KVANDE,陳德,周興貴,袁渭康. 催化學報. 2008(11)
本文編號:3689623
【文章頁數(shù)】:89 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
1 前言
1.1 立題背景、意義
1.2 甲醇重整制氫
1.2.1 甲醇的性質與合成
1.2.2 甲醇蒸汽重整(SRM)反應
1.3 納米催化劑的制備方法
1.3.1 浸漬法
1.3.2 一步法
1.3.3 氣相化學沉積法
1.3.4 物理氣相沉積法
1.3.5 沉淀和共沉淀法
1.3.6 離子交換法
1.3.7 熔融滲透法
1.3.8 膠體合成法
1.3.9 原子層沉積法(ALD)
1.4 甲醇蒸汽重整反應的機理
1.5 蒸汽重整反應催化劑的載體
1.5.1 介孔材料
1.5.2 介孔材料的形成機理
1.5.3 介孔載體的合成
1.6 蒸汽重整反應催化劑的活性組分
1.6.1 貴金屬催化劑
1.6.2 非貴金屬催化劑
1.7 論文研究特色及主要創(chuàng)新點
2 催化劑的制備及表征方法
2.1 前言
2.2 化學試劑及儀器
2.2.1 化學試劑
2.2.2 主要儀器
2.3 催化劑的制備方法
2.3.1 M-MCM-41催化劑的制備
2.3.2 Cu-MCM-41納米催化劑的制備
2.4 催化劑表征
2.4.1 TPR
2.4.2 TGA-DSC
2.4.3 N_2吸附
2.4.4 XRD
2.4.5 TEM
2.4.6 FT-IR
2.4.7 拉曼光譜
2.4.8 SEM
2.4.9 EPR
2.5 催化劑活性評價
2.5.1 活性測試
2.5.2 穩(wěn)定性測試
2.6 本章小結
3 M-MCM-41催化劑上甲醇重整反應性能的研究
3.1 引言
3.2 催化劑活性與選擇性
3.3 催化劑的穩(wěn)定性
3.4 催化劑表征
3.4.1 TGA-DSC
3.4.2 N_2吸附
3.4.3 XRD
3.4.4 ICP-OES和 EDX光譜
3.4.5 TEM
3.4.6 EDX-SEM
3.4.7 FTIR
3.4.8 拉曼光譜
3.4.9 H_2-TPR
3.5 小結
4 Cu-MCM-41納米催化劑合成及甲醇蒸汽轉化活性研究
4.1 引言
4.2 催化劑活性與穩(wěn)定性
4.2.1 穩(wěn)定性測試
4.3 催化劑表征
4.3.1 TGA-DSC
4.3.2 N_2吸附
4.3.3 XRD
4.3.4 ICP-OES和 EDX光譜
4.3.5 TEM
4.3.6 FTIR
4.3.7 EPR
4.3.8 H_2-TPR
4.4 小結
5 結論與展望
5.1 結論
5.2 展望
參考文獻
致謝
攻讀學位期間發(fā)表的學術論文目錄
【參考文獻】:
期刊論文
[1]納米碳纖維負載鈀催化劑在Heck反應中的應用——載體相互作用的影響(英文)[J]. 朱俊,趙鐵均,Ingvar KVANDE,陳德,周興貴,袁渭康. 催化學報. 2008(11)
本文編號:3689623
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