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甲醇蒸汽重整反應(yīng)中MCM-41基催化劑的合成及性能研究

發(fā)布時(shí)間:2022-10-10 12:28
  本研究采用一系列活性金屬,包括Cu,Co,Ni,Pd,Zn和Sn,制備負(fù)載型M-MCM-41催化劑,并通過(guò)管式反應(yīng)器考察其對(duì)甲醇蒸汽重整反應(yīng)(SRM)的催化性能。主要研究?jī)?nèi)容如下:1.M-MCM-41催化劑的制備及催化性能研究通過(guò)一步水熱法制備了一系列M-MCM-41催化劑,并對(duì)其甲醇轉(zhuǎn)化率、H2選擇性和CO選擇性進(jìn)行了測(cè)試評(píng)價(jià)。在所研究的所有催化劑中,10Cu-MCM-41和10Pd-MCM-41表現(xiàn)出最高的SRM反應(yīng)活性。在250oC下,10Cu-MCM-41的催化性能最好,其H2的選擇性可達(dá)100%,同時(shí)CO選擇性僅為6%,此外反應(yīng)過(guò)程中在68%的甲醇轉(zhuǎn)化率下沒(méi)有明顯的CH4生成。10Ni-MCM-41和10Co-MCM-41在重整反應(yīng)中活性較差,但是抗失活能力強(qiáng),穩(wěn)定性佳。2.Cu-MCM-41催化劑配方優(yōu)化及催化性能研究改變金屬Cu的載量,制備了一系列Cu-MCM-41催化劑。在250oC時(shí),15Cu-MCM-41活性最高,穩(wěn)定性最好,48h活性未有明顯下降。通過(guò)表征發(fā)現(xiàn),當(dāng)Cu的負(fù)載量由5%增加到20%時(shí),MCM-41的比表面積從662 m2/g急劇減... 

【文章頁(yè)數(shù)】:89 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
abstract
1 前言
    1.1 立題背景、意義
    1.2 甲醇重整制氫
        1.2.1 甲醇的性質(zhì)與合成
        1.2.2 甲醇蒸汽重整(SRM)反應(yīng)
    1.3 納米催化劑的制備方法
        1.3.1 浸漬法
        1.3.2 一步法
        1.3.3 氣相化學(xué)沉積法
        1.3.4 物理氣相沉積法
        1.3.5 沉淀和共沉淀法
        1.3.6 離子交換法
        1.3.7 熔融滲透法
        1.3.8 膠體合成法
        1.3.9 原子層沉積法(ALD)
    1.4 甲醇蒸汽重整反應(yīng)的機(jī)理
    1.5 蒸汽重整反應(yīng)催化劑的載體
        1.5.1 介孔材料
        1.5.2 介孔材料的形成機(jī)理
        1.5.3 介孔載體的合成
    1.6 蒸汽重整反應(yīng)催化劑的活性組分
        1.6.1 貴金屬催化劑
        1.6.2 非貴金屬催化劑
    1.7 論文研究特色及主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
2 催化劑的制備及表征方法
    2.1 前言
    2.2 化學(xué)試劑及儀器
        2.2.1 化學(xué)試劑
        2.2.2 主要儀器
    2.3 催化劑的制備方法
        2.3.1 M-MCM-41催化劑的制備
        2.3.2 Cu-MCM-41納米催化劑的制備
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 TPR
        2.4.2 TGA-DSC
        2.4.3 N_2吸附
        2.4.4 XRD
        2.4.5 TEM
        2.4.6 FT-IR
        2.4.7 拉曼光譜
        2.4.8 SEM
        2.4.9 EPR
    2.5 催化劑活性評(píng)價(jià)
        2.5.1 活性測(cè)試
        2.5.2 穩(wěn)定性測(cè)試
    2.6 本章小結(jié)
3 M-MCM-41催化劑上甲醇重整反應(yīng)性能的研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑活性與選擇性
    3.3 催化劑的穩(wěn)定性
    3.4 催化劑表征
        3.4.1 TGA-DSC
        3.4.2 N_2吸附
        3.4.3 XRD
        3.4.4 ICP-OES和 EDX光譜
        3.4.5 TEM
        3.4.6 EDX-SEM
        3.4.7 FTIR
        3.4.8 拉曼光譜
        3.4.9 H_2-TPR
    3.5 小結(jié)
4 Cu-MCM-41納米催化劑合成及甲醇蒸汽轉(zhuǎn)化活性研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑活性與穩(wěn)定性
        4.2.1 穩(wěn)定性測(cè)試
    4.3 催化劑表征
        4.3.1 TGA-DSC
        4.3.2 N_2吸附
        4.3.3 XRD
        4.3.4 ICP-OES和 EDX光譜
        4.3.5 TEM
        4.3.6 FTIR
        4.3.7 EPR
        4.3.8 H_2-TPR
    4.4 小結(jié)
5 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]納米碳纖維負(fù)載鈀催化劑在Heck反應(yīng)中的應(yīng)用——載體相互作用的影響(英文)[J]. 朱俊,趙鐵均,Ingvar KVANDE,陳德,周興貴,袁渭康.  催化學(xué)報(bào). 2008(11)



本文編號(hào):3689623

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