發(fā)布時間：2022-08-07 19:38

　　近年來,Fe/N/C催化劑在半電池中具有優(yōu)異的氧還原性能,但由于催化劑活性位密度、傳質(zhì)、穩(wěn)定性的限制,其催化性能依然不及Pt/C基催化劑。迄今為止,很多人選用金屬有機(jī)框架材料作為前驅(qū)體來提高催化劑的燃料電池性能。然而,這種催化劑在導(dǎo)電性方面普遍較差,嚴(yán)重限制了催化劑在膜電極中的傳質(zhì)能力,最終導(dǎo)致燃料電池性能不理想。本文通過選用2-甲基咪唑為金屬有機(jī)框架與硝酸鋅配位,醋酸亞鐵為金屬源,葡萄糖為造孔劑,通過傳統(tǒng)的水熱法制備前驅(qū)體,在高溫下煅燒最終形成一種高微孔率、高活性的Glc-Fe-Nx催化劑。實驗結(jié)果表明,葡萄糖的摻入明顯提高催化劑的氧還原性能,Glc-Fe-Nx催化劑在0.1 mol/L H2SO4介質(zhì)中通過旋轉(zhuǎn)圓盤電極測試顯示出良好的氧還原活性,半坡電位達(dá)到0.864 V,燃料電池最大功率密度可達(dá)720 mW/cm~2。此外,我們改進(jìn)了一種氣體擴(kuò)散電極測試方法,用于研究微載量非鉑催化劑,通過結(jié)合微量分析天平和旋轉(zhuǎn)圓盤電極測試對電化學(xué)活性面積標(biāo)定雙重確認(rèn),實現(xiàn)對質(zhì)量的精確控制。最后,經(jīng)過氧還原性能測試發(fā)現(xiàn),氣體擴(kuò)散電極測試結(jié)果非常接近實際燃料電池性能,因此,我們認(rèn)為氣體擴(kuò)散電極能夠反... 

【文章頁數(shù)】：81 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 引言
    1.1 研究背景
    1.2 燃料電池陰極氧還原催化劑
        1.2.1 貴金屬催化劑
        1.2.2 非金屬催化劑
        1.2.3 非貴金屬催化劑
    1.3 Fe/N/C催化劑的研究進(jìn)展
        1.3.1 Fe/N/C催化劑的活性中心位點
        1.3.2 Fe/N/C催化劑傳質(zhì)的影響
        1.3.3 Fe/N/C催化劑的穩(wěn)定性
    1.4 Fe/N/C催化劑的測試方法
        1.4.1 旋轉(zhuǎn)圓盤電極測試方法
        1.4.2 氣體擴(kuò)散電極測試方法
    1.5 課題的提出
        1.5.1 依據(jù)和意義
        1.5.2 研究內(nèi)容
第2章 實驗內(nèi)容與研究方法
    2.1 主要化學(xué)試劑和測試儀器
    2.2 催化劑的物理表征
    2.3 氧還原性能測試儀器及方法
        2.3.1 飽和甘汞電極和電解池
        2.3.2 工作電極的制備
        2.3.3 旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極測試
    2.4 燃料電池性能測試
        2.4.1 膜電極組件的制備
        2.4.2 燃料電池測試
    2.5 氣體擴(kuò)散電極測試
        2.5.1 膜電極的制備
        2.5.2 氣體擴(kuò)散電極測試
第3章 Glc-Fe-Nx催化劑的制備與性能表征
    3.1 Fe-Nx和 Glc-Fe-Nx催化劑的制備
    3.2 不同金屬含量對Fe-Nx催化劑的影響
        3.2.1 不同金屬含量Fe-Nx催化劑的XRD表征
        3.2.2 不同金屬含量Fe-Nx催化劑的Raman表征
        3.2.3 不同金屬含量Fe-Nx催化劑的氧還原性能測試
    3.3 葡萄糖對Glc-Fe-Nx催化劑的影響
        3.3.1 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化劑的SEM表征分析
        3.3.2 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化劑的TEM表征分析
        3.3.3 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化劑的BET表征分析
        3.3.4 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化劑的拉曼表征分析
        3.3.5 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化劑的XRD分析
        3.3.6 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化劑的XPS分析
        3.3.7 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化劑的ORR性能測試
        3.3.8 Glc-Fe-Nx催化劑的燃料電池性能測試
    3.4 不同熱解溫度對Glc-Fe-Nx催化劑的影響
        3.4.1 不同熱解溫度所制備的Glc-Fe-Nx催化劑的XRD表征分析
        3.4.2 不同熱解溫度所制備Glc-Fe-Nx催化劑的拉曼表征分析
        3.4.3 不同熱解溫度所制備催化劑的ORR性能測試
    3.5 Glc-Fe-Nx催化劑負(fù)載量對催化性能的影響
    3.6 本章小結(jié)
第4章 Glc-Fe-Nx催化劑在氣體擴(kuò)散電極方法中的研究
    4.1 氣體擴(kuò)散電極方法的改進(jìn)
        4.1.1 氣體擴(kuò)散電極裝置
        4.1.2 氣體擴(kuò)散電極測試準(zhǔn)確性
    4.2 影響氣體擴(kuò)散電極方法的因素
        4.2.1 催化劑粒徑的影響
        4.2.2 催化劑漿料中離聚物的影響
        4.2.3 Glc-Fe-Nx催化層膜電極制備方式的影響
        4.2.4 Glc-Fe-Nx催化劑載量的影響
        4.2.5 Glc-Fe-Nx催化劑親疏水性的影響
    4.3 催化層中催化劑質(zhì)量的計算
    4.4 氣體擴(kuò)散電極與燃料電池對比
    4.5 本章小結(jié)
第5章 總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
個人簡歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Nitrogen-doped cobalt nanoparticles/nitrogen-doped plate-like ordered mesoporous carbons composites as noble-metal free electrocatalysts for oxygen reduction reaction[J]. Vincent Mirai Bau,Xiangjie Bo,Liping Guo.  Journal of Energy Chemistry. 2017(01)
[2]Sulphur-doped ordered mesoporous carbon with enhanced electrocatalytic activity for the oxygen reduction reaction[J]. Liping Wang,Weishang Jia,Xiaofeng Liu,Jingze Li,Maria Magdalena Titirici.  Journal of Energy Chemistry. 2016(04)



本文編號：3670921